《Future Foods》：Recent advancements in the development, functionalization and applications of sustainable bioactive edible food packaging: A comprehensive review
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对可持续食品包装日益增长的需求促使更多研究聚焦于通过探索可食用包装领域来寻找塑料基食品包装的替代品。一种有前景的可持续包装类型是生物活性富集可食用包装，它有可能提高包装产品的质量并减少合成材料的环境负担。本综述将讨论用于食品保护的生物活性可食用薄膜和涂层在开发
对可持续食品包装日益增长的需求促使更多研究聚焦于通过探索可食用包装领域来寻找塑料基食品包装的替代品。一种有前景的可持续包装类型是生物活性富集可食用包装，它有可能提高包装产品的质量并减少合成材料的环境负担。本综述将讨论用于食品保护的生物活性可食用薄膜和涂层在开发与功能化方面的进展，重点关注天然基质、生物活性剂、作用机制和食品应用。生物活性富集可食用薄膜由天然生物聚合物基质（由多糖（polysaccharides）、蛋白质（proteins）或脂质（lipids）构成）组成，并结合了来自植物提取物的生物活性剂，这些提取物含有酚类化合物（polyphenols）、类黄酮（flavonoids）、萜类化合物（terpenoids）、精油（essential oils）、单宁（tannins）、皂苷（saponins）和生物碱（alkaloids）。抗菌作用涉及的机制包括细胞壁破坏、酶抑制和氧化应激诱导，此外还有自由基清除和防止脂质过氧化的抗氧化作用。本综述还将涵盖植物提取物对物理性能如机械强度、阻隔性能、生物降解性和感官性能的影响。除延长货架期的结果外，还将介绍使用生物活性富集薄膜保护肉类、乳制品、水果和烘焙产品的实际案例。目前与生物活性提取和标准化相关的问题以及未来的潜在前景也将被涵盖。与以往文献综述侧重于特定方面或组成部分不同，本研究将强调绿色提取过程与薄膜性能之间的关系，以及跨不同食品商品的定量食品保护效益。
1. Introduction: 由于食品损耗、安全、保障及环境污染问题，需采用更可持续的食品保藏方法。传统塑料包装虽具成本低、机械强度高、阻隔性好等优点，但源于不可再生资源且不可生物降解，存在化学物质迁移风险。可食用薄膜和涂层由天然多糖（polysaccharides）、蛋白质（proteins）和脂质（lipids）构成，可减少塑料废物并改善食品保藏。添加植物提取物（含酚类化合物（polyphenols）、类黄酮（flavonoids）、单宁（tannins）、花青素（anthocyanins）、萜类化合物（terpenoids）、精油（essential oils）、皂苷（saponins）、生物碱（alkaloids）和有机酸（organic acids））可赋予其抗菌、抗氧化及新鲜度指示特性。现有综述多聚焦单一生物聚合物或提取物，本研究采用“从生物活性物到应用”的综合概念，关联可持续提取、配方方法（乳液（emulsions）、微/纳米封装（micro-/nanoencapsulations）、复合材料（composites）和多层结构（multilayers））及性能，覆盖2019-2025年文献。
2. Overview of edible packaging: 可食用包装指直接应用于食品表面的薄层材料，分为预成型薄膜（可食用薄膜（edible films））和直接在食品表面形成的涂层（可食用涂层（edible coatings））。基材包括多糖（如淀粉（starches）、纤维素（cellulose）、果胶（pectins）、壳聚糖（chitosans）、海藻酸盐（alginate））、蛋白质（如明胶（gelatin）、乳清蛋白（whey protein）、大豆蛋白（soy protein）、玉米醇溶蛋白（zein）、面筋（gluten））和脂质（如蜡（waxes）和油（oils））。复合材料可结合不同材料优点，例如壳聚糖（chitosan）与精油（essential oils）的复合在禽产品中展现抗菌活性，普鲁兰多糖（pullulan）与阿拉伯胶（gum acacia）的复合可改善机械性能和生物活性物含量。新一代可食用薄膜兼具被动屏障与主动递送功能。
3. Plant extracts as bioactive agents: 植物提取物来源于种子、果皮、花、叶、根、树皮等，富含植物化学物质，如酚类化合物（polyphenols）、类黄酮（flavonoids）、萜类化合物（terpenoids）、精油（essential oils）、单宁（tannins）、皂苷（saponins）、生物碱（alkaloids）等。酚类化合物通过清除自由基、螯合促氧化金属、稳定氧化反应来延长货架期。类黄酮（如槲皮素（quercetin）、芹菜素（apigenin）、根皮素（phloretin））具有抗菌、抗真菌和抗病毒活性。花青素（anthocyanins）提供pH依赖性颜色变化，可用于智能包装。生物碱和单宁也贡献抗菌、抗炎和抗氧化功能。萜类化合物在芳香草本中常见，提供抗菌和感官改善。
3.1. Molecular interactions of plant bioactives with biopolymer matrices and food systems: 植物生物活性物作为小分子改性剂，其极性、分子大小、电离状态（pH依赖性）和挥发性决定了与亲水/疏水基质的混溶性、分散状态及迁移行为。酚类化合物（polyphenols）通过氢键、疏水作用、静电作用与多糖（polysaccharides）和蛋白质（proteins）相互作用，在蛋白质基质中还可发生共价反应（如迈克尔加成/席夫碱形成），导致链运动性、溶胀度和交联度变化。壳聚糖（chitosan）基质中，质子化壳聚糖与解离酚类物质的离子相互作用可改善保留和调控扩散。精油/萜烯（essential oils/terpenes）因疏水性需通过乳化（emulsification）或皮克林（Pickering）稳定化，以控制扩散和分配，减少挥发。花青素（anthocyanins）的分子形态平衡受pH影响，决定颜色响应、稳定性及与生物聚合物的相互作用。
4. Novel extraction technologies for recovery of plant extracts: 微波辅助提取（MAE）利用微波能快速、经济地提取多酚（polyphenols）、类黄酮（flavonoids）、萜烯（terpenes）和精油（essential oils）。脉冲电场提取（PEF）通过电穿孔增加细胞膜通透性，促进热敏性酚类物质和花青素（anthocyanins）的回收。超声波辅助提取（UAE）利用空化效应提高传质，减少提取时间并保持热敏物质稳定性。超临界流体提取（SFE）使用超临界CO
2提取非极性和挥发性化合物，如精油（essential oils）。酶辅助提取（EAE）通过酶解细胞壁提高提取效率，同时共提取多糖（polysaccharides）作为成膜剂/增塑剂。加压液体提取（PLE）/亚临界水提取（SWE）在高温高压下使用水作为溶剂，提取效率高。低共熔溶剂（DESs）和天然低共熔溶剂（NADESs）作为可调溶剂，可提高多酚和类黄酮的溶解度和选择性，结合超声可获取高抗氧化和抗菌活性的提取物。提取方法影响膜功能性能，如花青素在NADES/超声提取后仍保持pH响应性。
5. Effect of active components addition on properties of edible packaging: 生物活性可食用薄膜和涂层的良好特性取决于成分的有效整合，保持机械强度、柔韧性、阻隔性能和生物活性。基质需确保结构完整性、无相分离、高成膜能力和生物活性物均匀分布。
5.1. Mechanical properties: 植物提取物和精油（essential oils）对薄膜的拉伸强度（TS）和断裂伸长率（EAB）产生复杂影响。酚类化合物通过氢键交联可增强TS（如明胶-壳聚糖-迷迭香提取物），而精油通常起增塑作用，降低TS并提高EAB（如肉桂精油在淀粉膜中）。过高浓度可导致相分离和结晶，削弱力学性能。酶交联（如微生物转谷氨酰胺酶（MTGase））可改善机械稳定性。
5.2. Barrier properties: 水蒸气渗透性（WVP）和氧气渗透性（OP）受提取物加入影响。纳米乳液/纳米颗粒适量添加可增加曲折度、降低WVP（如肉桂精油纳米乳液）；过量则引入孔隙，增加渗透性。蛋白-酚类相互作用可形成致密网络，降低WVP（如明胶-壳聚糖-迷迭香膜）。结果矛盾主要源于分散状态、逾渗阈值和特定相互作用。
5.3. Optical properties: 植物提取物和精油改变薄膜的亮度（L*）、黄度（a*）、红度（b*）、透明度、不透明度和紫外线（UV）阻挡能力。富含花青素（anthocyanins）的提取物赋予pH依赖性颜色，酚类提取物通常降低L*并增加不透明度，精油导致黄变和UV阻挡增强。少量酚类提取物可实现完全UV阻挡。
5.4. Functional bioactivity of films and coatings (antimicrobial and antioxidant): 可食用包装通过释放生物活性物抑制微生物（如金黄色葡萄球菌、大肠杆菌）和氧化变质。涂层直接接触食品表面，薄膜提供持续释放。抗菌机制包括细胞壁破坏、酶抑制和氧化应激。抗氧化活性通过DPPH和ABTS实验量化，如百里香提取物海藻酸盐膜的ABTS活性达5654.62 μM Trolox当量/mg膜。壳聚糖-番石榴叶提取物膜DPPH清除率达88.58%。
5.5. Structure–function relationships: interactions of bioactives with film/coating matrices and implications for release: 氢键、静电作用、疏水作用决定生物活性物的分散和释放。酚类化合物可交联增强聚合物网络，或增塑破坏链堆积。蛋白基质中蛋白-酚类结合增加内聚力、抗氧化保留和UV屏蔽，但过量结合可增加脆性。精油需稳定化（纳米乳液、皮克林乳化）以避免相分离。壳聚糖基质因自身抗菌活性，低提取物负载即可表现良好活性。淀粉/树胶基质需稳定剂，蛋白基质对酚类相容性好但有色味问题。迁移动力学差异解释了抗菌/抗氧化活性不一致，纳米封装可改善均匀性和持续释放。
5.6. Sensory effects and extract threshold levels: 感官接受度是关键，因薄膜直接接触食品。精油的高香气易掩盖食品风味，柠檬精油在水果涂层中接受度高，百里香精油接受度低。单宁（tannins）引起苦味和涩味，花青素（anthocyanins）改变颜色。最佳提取物浓度是最低有效浓度，而非最大。高脂肪/盐/香料食品对提取物耐受性高，新鲜水果蔬菜敏感。封装技术（微胶囊、纳米乳液、皮克林乳液）可减缓释放、降低异味和颜色转移，改善感官。
6. Nanoencapsulation and controlled release strategies: 植物生物活性物从薄膜中的释放受扩散、溶胀/松弛、分配和挥发控制。释放动力学模型（零级、一级、Higuchi、Korsmeyer-Peppas）用于描述释放机制，释放指数n<0.5表示Fickian扩散，n>0.5表示异常运输。环境因素（温度、相对湿度、pH）和食品组成（脂肪、水分）影响释放。纳米封装（如玉米醇溶蛋白-果胶纳米颗粒、肉桂精油纳米乳液）显著改善稳定性、控释和抗菌抗氧化活性，如DPPH活性从9.51%提升至56.92%，抑菌圈达28.50 mm。
7. Application methods for edible coatings and utilization of pre-formed edible films: 可食用包装包括预成型薄膜（通过溶剂浇铸、热挤出等制备）和直接涂层（喷涂、浸渍、流化床、电流体动力学方法）。喷涂可均匀覆盖，浸渍适用于不规则表面，流化床用于颗粒状食品，电纺/电喷可制备纳米涂层。薄膜制备方法包括溶剂浇铸（实验室规模，精确控制）、热挤出（工业规模，但对热敏生物活性物有限制）、层层自组装和电纺。乳化技术适用于亲脂性物质。
8. Edible packaging applications: 可食用包装广泛应用于肉类、鱼贝类、乳制品、水果和蔬菜，减少水分损失、延缓氧化、抑制微生物、保持感官品质。表3和表4总结了各食品类别中的应用实例。
8.1. Meat and poultry products: 生物活性薄膜可抑制微生物和氧化变质。例如，壳聚糖-月桂精氨酸酯涂层显著降低鸡腿肉微生物负荷，TBARS值从2.1降至0.8 mg MDA/kg。明胶-壳聚糖- kesum精油纳米乳液膜对金黄色葡萄球菌和沙门氏菌抑菌圈约15.7 mm，MIC为7.5 mg/mL。壳聚糖-玫瑰果提取物膜在冷冻牛肉汉堡中使PV和TBA值显著降低。
8.2. Fish and seafood: 鱼贝类易氧化和微生物腐败。明胶-马齿苋提取物涂层使鱼香肠总活菌数降至2.1×10
4 CFU/g，TBARS值0.95 mg MDA/kg。壳聚糖-胶原-花青素-精油膜延长鱼片货架期6天。明胶-辣木叶提取物涂层使鲨鱼鱼片MDA降低70%，TVB-N从32.4降至19.1 mg/100 g。
8.3. Dairy products: 乳制品高脂肪、高水分，易氧化和微生物腐败。乳清蛋白浓缩物-孜然精油膜抑制白奶酪中大肠杆菌、金黄色葡萄球菌和单核细胞增生李斯特菌达2 log CFU/g。黑孜然籽油和姜油涂层降低软奶酪的POV和TBARS，DPPH抗氧化活性达84.96%。芦荟-卡拉胶涂层在冷冻乳制品中提供6个月保护。
8.4. Fruits and vegetables: 可食用涂层减少微生物生长、保持结构、降低呼吸速率。例如，壳聚糖-明胶-透明质酸涂层使草莓在15天后重量损失仅2%（对照>8%）。卡拉胶-葡萄籽精油膜使草莓和苹果片货架期分别延长至7天和9天。壳聚糖-番石榴叶提取物膜使番茄保鲜27天，重量损失2.16%（对照61%）。果胶-桑叶提取物涂层使辣椒货架期从6天延长至12天。
9. Regulatory requirements, industrial scalability and future trends: 安全评估需考虑迁移、残留溶剂、细胞毒性等。FDA、EFSA、Codex Alimentarius等机构要求符合食品添加剂或食品接触材料法规。工业规模化面临干燥时间、厚度控制、吸湿性、机械强度不足等问题，成本比传统塑料高。可扩展技术如连续浇铸、挤出、喷涂等正在发展。未来趋势包括多功能智能包装（pH指示剂、乙烯清除剂）、纳米技术、人工智能辅助设计、利用农业工业副产物降低成本、生命周期评估（LCA）和技术经济分析（TEA）。
9.1. Safety, migration and regulatory status: 可食用包装需符合食品接触材料安全标准，迁移测试需考虑食品类型、pH、脂肪含量等。残留溶剂、提取物毒性需评估。FDA要求GRAS认定，EU执行Regulation (EC) No. 1935/2004和450/2009。纳米材料需额外风险评估。
9.2. Industrial scalability and cost comparison: 实验室规模的溶剂浇铸难以产业化，连续式生产（挤出、滚涂）成本较高。生物聚合物成本（如CMC 8-12欧元/kg）远高于塑料（0.8-1欧元/kg）。但利用农业副产物（如香蕉茎）可降低至0.28-0.36美元/kg。涂层比预成型薄膜更易整合到现有生产线。
9.3. Future trends: 未来发展包括多功能智能包装（pH敏感、乙烯清除、温度响应传感器）、纳米技术（纳米乳液、纳米纤维）改善可控释放、人工智能优化配方、利用农业工业副产物降低成本、进行LCA和TEA评估、标准化提取物组成、改善机械和阻隔性能、增强消费者接受度。
10. Conclusion: 生物活性可食用包装由可再生生物聚合物制成，可负载天然抗菌和抗氧化化合物，能延长货架期、减少氧化和微生物腐败。例如，壳聚糖-葡萄籽精油膜总酚含量达597 mg GAE/L，石榴皮提取物-壳聚糖膜使石榴籽保鲜20天。但仍面临耐湿性差、提取物组成变异、规模化困难等问题。未来需标准化提取物、通过纳米封装和共混改善性能、开发智能包装系统。总体而言，生物活性可食用包装提供了环保、健康、技术灵活的解决方案。
