基于空间受限催化组装和 MOF 衍生纳米酶用于高灵敏度微 RNA 检测的 DNA 人工机械受体编程双模式生物传感器

《Analytical Chemistry》：DNA Artificial Mechanoreceptor-Programmed Dual-Mode Biosensor for Highly Sensitive MicroRNA Detection via Spatially Confined Catalytic Assembly and MOF-Derived Nanozymes

　　

摘要

将合成 DNA 受体与金属有机框架（MOF）衍生材料整合以构建同步双模式生物传感器仍然是一个充满挑战且尚未充分探索的前沿领域。在此，我们报道了一种新型 DNA 人工机械受体（DAMR），经工程化改造后可在靶标诱导的机械作用下实现同步荧光和比色信号输出。在荧光模式下，DAMR 平台协同整合了磁分离、DNA 缀合界面工程以及空间受限的催化发夹组装（CHA），作为 microRNA 输入的机械开关。该开关具有可调灵敏度，并通过释放燃料引物启动动态 DNA 组装。释放的燃料引物随后驱动自催化组装电路（AAC），通过发夹探针内的荧光共振能量转移（FRET）导致荧光信号激活。在平行的比色模式下，靶标识别触发磁珠上生物素标记复合物的杂交介导组装，这进一步招募了链霉亲和素功能化的 Fe-Co-MOF 纳米酶。具有强过氧化物酶样活性的 Fe-Co MOF 催化 TMB 氧化，产生比色信号，其强度与靶标浓度相关。该系统的独特性源于磁珠、Fe-Co MOF 纳米酶和可编程 DNA 发夹组装体的战略组合。这种整合有效减轻了蛋白酶引起的基质干扰，消除了复杂样品预处理的需求，并增强了整体生物传感的稳健性。此外，将 MOF 衍生材料与 DNA 受体结合显著提高了生物稳定性并加速了反应动力学。DAMR 的模块化设计也允许重新编程识别序列，将该方法的适用性扩展到多种 microRNAs 和其他核酸靶标。这项工作展示了一种基于 DNA 机械受体的双信号转导的多功能且强大的方法，在机械生物学、生物传感器开发和生物医学诊断方面的进步方面具有相当的前景。