石化工业的迅速扩张产生了大量的含油废水，构成了重大的环境挑战 [1], [2], [3]。含油废水对水生生态系统和公共健康构成重大风险，迫切需要开发高效且可持续的处理技术 [4], [5]。此类废水通常含有浮油、分散油、乳化油和溶解油，其中乳化油由于其液滴尺寸小和界面稳定性强，特别难以去除 [6]。传统工业过程，如重力分离 [7]、气浮 [8] 和混凝 - 絮凝 [9]，由于同样的原因，往往无法有效分离乳化油液滴 [6]。因此，一种能够在温和操作条件下去除乳化油液滴同时最小化化学添加剂的高效分离过程是非常可取的。在此背景下，膜基分离技术已成为油/水乳化液分离的有前景的替代方案 [10], [11]。
在膜技术中，膜材料起着核心作用，决定分离性能，包括分离效率、水渗透性、污染行为和运行稳定性 [12]。因此，开发稳健的膜材料仍然是推进膜基油/水乳化液处理的一项长期研究重点 [13], [14]。最近，与传统膜相比，碳基膜已成为有前景的候选者。碳膜提供了突出的优点，包括固有的热稳定性、耐化学性和机械鲁棒性，使其非常适合严苛的分离环境 [15], [16]。尽管有这些优点，大多数传统碳膜仍然由源自不可再生化石资源的合成树脂制成，这引发了对其可持续性和环境兼容性的担忧 [17]。这种情况促进了从可再生生物质前驱体开发碳膜的发展。然而，在不损害结构完整性或分离效率的情况下从生物质制备高性能碳膜仍然是一个重大挑战 [18]。
确实，可再生生物质资源已被证明是有前景的替代碳前驱体，由于其分子多样性和丰富的官能团 [19]。此外，生物质资源提供了额外的固有优势，包括广泛可得性、生物降解性和低成本 [20]。将这些可再生生物质资源转化为功能性碳架构与循环经济和低碳可持续制造的原则非常吻合 [21], [22]。然而，大多数研究主要集中在经验性能评估上，对于前驱体特性如何影响热解过程中碳框架演化和孔发育的机理洞察有限 [23]。特别是，生物质前驱体化学如何控制热解过程中的孔结构发育，进而控制油/水乳化液分离行为的机理仍未得到充分阐明 [24]。
竹废料和果壳废料是丰富的木质纤维素残留物，已成为多孔碳制备的有前景前驱体 [25]。它们的主要成分，即纤维素、半纤维素和木质素，作为关键的成碳组分。在碳化过程中，这些成分经历热分解、芳构化和结构重排，生成具有可调孔结构的碳基质 [26]。至关重要的是，碳化后持续存在的含氧官能团可以调节表面润湿性和界面性质，为设计碳膜提供了一种可行的策略 [27], [28]。然而，联系前驱体化学、碳微结构和分离性能的清晰的前驱体依赖关系尚未完全建立。特别是，检查不同木质纤维素前驱体如何影响碳框架演化、有效孔形成和分离性能的系统比较研究仍然稀缺 [29]。
受这些考虑因素的驱动，本工作开发了一种前驱体导向策略，用于制备生物质衍生碳膜并阐明前驱体特性、碳微结构和分离性能之间的关系 [17]。为此，选择了两种结构对比鲜明的生物质残留物，即具有固有纤维框架的竹和具有致密富木质素架构的果壳，作为膜前驱体 [30]。这种方法使我们能够检查天然前驱体架构如何影响碳化过程中的碳微结构演化和孔生成，如图 1 所示 [26]。将可溶性淀粉作为孔导向剂的掺入进一步促进了碳化过程中分级多孔结构的原位形成 [24]。重要的是，这种制备路线避免了以前研究中常用的复杂后活化、无机填料掺入和多步表面改性 [15], [31], [32]。由此产生的自立式完全生物质衍生碳膜预计将结合多尺度传输路径和可调表面润湿性，用于高效的油/水乳化液分离。
更重要的是，这种比较框架有助于澄清前驱体结构、碳微结构和分离性能之间的关系。这种洞察可能为开发超越传统酚醛树脂基系统的碳膜提供可持续的设计策略。
