Co-Fe/CoFe?O?/C-N 多功能分区催化剂的合成及其对莠去津的高效去除：机理探究与实际应用

《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Synthesis of Co-Fe/CoFe?O?/C-N multifunctional partitioned catalyst and its efficient removal of atrazine: Mechanism exploration and practical application

　　摘要开发高活性过氧单硫酸盐 (PMS) 催化剂以处理有机污染物已引起广泛关注。本工作中，通过原位聚合 - 沉淀 - 煅烧过程合成了具有优异吸附性能和 PMS 活化能力的催化剂。Co-Fe/CoFe?O?/C-N 催化剂（600℃煅烧）具有丰富的低价金属活性位点以及显著的界面分割特性。在催化系统（25 mg/L 催化剂和 0.25 mM PMS）中，阿特拉津 (ATZ) 的降解效率在 45 min 内达到近 100%，表观速率常数 (k) 为 0.134 min?1。机理研究表明，界面将催化剂隔离为三个不同的功能微区：PMS 吸附区、富电子区和 ATZ 吸附区。这种多级分区设计促进了电子的定向转移并优化了 PMS 的活化过程。此外，通过结合 EPR 分析、Fukui 指数计算和 LC-MS 阐明了 ATZ 的降解路径，并评估了该系统在实际水体中的应用潜力。本工作提出了一种用于 PMS 活化高级氧化过程的催化剂，并为多功能区域协同催化机理提供了见解。章节片段引言阿特拉津 (2-氯 -4-乙基氨基 -6-异丙基氨基 -1,3,5-三嗪) 是一种在农业生产中广泛使用的除草剂，具有中等水溶性 (Ecosar 预测为 34.7 mg/L)。ATZ 的芳香性和氯特性促成了其卓越化学稳定性和亲脂性，使其能在各种环境介质中持久存在 [1], [2]。此外，ATZ 可通过食物链在人体内累积 [3]。催化剂合成实验中使用的药物和试剂记录在支持信息 (SI) 中。催化剂制备过程如图 1 所示。将 0.5 g 导电炭黑和 10 mM 吡咯加入到 60 mL 乙醇中，然后在 4℃冷藏 12 h，称为溶液 A。溶液 B 是通过将 6 mM FeCl? 和 3 mM CoCl? 溶解在 40 mL 去离子水中，然后在 4℃冷藏 12 h 获得的。混合溶液 A 和 B 并在 4℃静置 24 h (在此过程中 Fe3? 与...结构表征不同温度煅烧催化剂的 BET 比表面积数据如图 1a-c 所示。随着煅烧温度 (400→600→800℃) 的升高，催化剂的比表面积 (460.36→527.91→661.97 m2/g) 和总孔容 (0.39→0.41→0.49 cm3/g) 逐渐增加。相反，平均孔径 (3.35→3.11→2.93 nm) 相应减小。观察到的现象可归因于水和无机物质 (钴... 蒸发和分解的增强。结论本工作中，通过控制煅烧温度成功合成了具有大比表面积、丰富的低价金属物种和多界面效应的 Co-Fe/CoFe?O?/C-N 催化剂。该催化剂对阿特拉津 (ATZ) 的饱和吸附容量为 269.01 mg/g，并在 5–9 的宽 pH 范围内有效活化过氧单硫酸盐 (PMS) 以降解 ATZ。机理研究表明，多个界面效应在... 起着至关重要的作用。CRediT 作者贡献声明李锦涵：可视化，验证，数据管理。王新阳：写作 - 回顾与编辑，监督，概念化。李怡颖：可视化，验证，数据管理。吴远东：监督，资源，资金获取。王伟来：写作 - 初稿，方法论，研究，资金获取，形式分析。竞争利益声明作者声明他们没有任何已知的竞争性财务利益或个人关系，这些利益或关系可能被认为影响了本论文中报告的工作。致谢本研究得到了河南省自然科学基金 (252300421555)、广东省基础与应用基础研究基金 (2023A1515220081)、深圳市科技创新计划 (KCXST20221021111607018)、广东省医学科研基金 (No. B2026485) 的资金支持。王伟来 | 李锦涵 | 王新阳 | 李怡颖 | 吴远东河南师范大学环境学院、国际教育学院、教育部黄河淮河水资源保护与水环境污染防治重点实验室、河南省环境污染控制重点实验室、水处理关键技术国际联合实验室，河南 新乡 453007，中国