脉冲喷吹辅助 NaHCO3 反应床层动态更新用于滤芯过滤中 SO2 的持续脱除

《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Pulse-jet-assisted dynamic renewal of NaHCO 3 reactive bed layers for sustained SO 2 removal in cartridge filtration

　　

摘要为了实现滤芯过滤系统中碳酸氢钠衍生反应床层在过滤压降约束下的持续二氧化硫 (SO2) 去除，开发了一种脉冲喷吹辅助动态再生策略。研究了静态床层形成、SO2 吸附限制、空间耗尽行为以及脉冲喷吹再生参数。结果表明，由 10 克 D50=14.471μm 的吸附剂和 20 克 D50=28.561μm 的吸附剂组成的分级碳酸氢钠进料，形成了一个平均沉积质量为 8.10 克的保留反应床。其累积捕获的 SO2 质量达到 1256.54 毫克，比仅细颗粒床高出 10.37%，而运行压降保持在 310 帕斯卡。动力学和表观吸附容量分析进一步表明，SO2 吸附受到有限反应容量和扩散影响传输的限制，而提高过滤速度的结果与耦合气体传输、扩散和反应一致。酚酞示踪表明床层耗尽在空间上不均匀，在滤芯的下部和中部区域优先吸附 SO2，从而支持控制的部分再生而不是完全床层去除。因此，在 0.2 兆帕、50 毫秒和 70 毫米的条件下，建立了平衡的再生状态。清洗后和重新涂覆后的压降分别稳定在约 270 和 310 帕斯卡，而瞬态出口 SO2 峰值保持在 25.11–26.42 毫克/立方米以内。在 2.0–2.3 毫米/分钟的提高过滤速度下，瞬态 SO2 峰值保持在 33.79–43.86 毫克/立方米以内。这项工作为在耦合排放和压降约束下实现碳酸氢钠衍生反应床过滤的持续去除提供了再生状态框架。

引言燃煤和其他工业过程排放的二氧化硫 (SO2) 仍然是主要的大气污染物，也是酸雨和细颗粒物的重要前体物 [1], [2], [3]。尽管一些地区通过燃料替代和烟气净化技术取得了显著的减排效果 [4]，但在依赖煤炭的工业系统中，SO2 控制仍然是一个关键问题 [5], [6]。这种持续的压力凸显了脱硫技术的必要性，这些技术需要结合高去除效率、紧凑的设备配置、低水消耗和可容忍的能耗惩罚 [7]。烟气脱硫 (FGD) 技术包括湿法工艺，其提供高 SO2 去除效率，但存在设备占地面积大和废水相关问题 [8], [9], [10], [11], [12]；半干法工艺，其在去除效率和运行成本之间取得平衡，但仍涉及复杂的操作和副产品处理 [13], [14], [15]；以及干法工艺，由于其配置更简单、水需求更低、操作更容易和无废水潜力，对紧凑和分布式工业系统具有吸引力 [16], [17]。在干法吸附剂中，碳酸氢钠 (NaHCO3) 因其高反应性、热活化行为以及与干法喷射 - 过滤系统的兼容性而受到广泛关注 [18], [19], [20], [21]。在适当的热条件下，NaHCO3 可以热分解为 Na2CO3，提供额外的反应表面并促进 SO2 捕获 [20], [21]。然而，在实际的基于过滤的干法脱硫中，NaHCO3 并不是简单地作为自由分散的颗粒反应。进入滤芯或布袋过滤器单元后，部分吸附剂被捕获在过滤器表面并形成沉积的反应床层。该床层的结构、覆盖度、透气性和机械稳定性直接决定气固接触、扩散阻力、过滤压降和吸附剂的有效利用 [18], [19]。因此，NaHCO3 干法脱硫在过滤单元中的性能不仅受吸附剂反应性的控制，还受床层形成和演化的控制。

以往关于干法脱硫的研究主要集中在吸附剂反应性、孔隙结构调节、操作变量或表观吸附动力学。准二级、Bangham、Elovich 和颗粒内扩散等动力学模型已被广泛用于描述表观 SO2 吸附行为并推断可能的限速过程。例如，Bian 等人 [22] 研究了用于烟气脱硫的改性斜发沸石，并表明气相传输和表面过程共同影响表观脱硫行为。Ahmadian 等人 [23] 证明孔隙结构调节可以改变负载型氧化铜纳米颗粒吸附剂的 SO2 吸附。Ma 等人 [24] 分析了基于活性炭系统的耦合脱硫和脱硝行为，而 Parandin 等人 [25] 通过将反应器实验与孔隙尺度建模相结合，将 SO2 吸附与固定床穿透行为联系起来。Cui 等人 [26] 也强调了吸附剂结构在控制 SO2 反应行为中的重要性。这些研究表明，扩散阻力、孔隙结构和表面反应路径对于解释干法脱硫行为很重要。尽管如此，对于沉积在滤芯过滤器上的 NaHCO3 反应床层的模型解释仍然有限，特别是在必须在 SO2 去除和过滤阻力之间取得平衡的操作条件下。

沉积的 NaHCO3 床层不是一个永久有效的反应区。在 SO2 吸附过程中，床层的可及区域逐渐被消耗，而内部区域可能受到扩散阻力的限制。此外，滤芯过滤器上的反应区可能在空间上不均匀，因为局部气流和吸附剂沉积在过滤器表面上分布不均匀 [19]。过多的床层积累会增加过滤压降，而完全去除床层可能会浪费仍具反应性的吸附剂，并在重新涂覆完成前导致瞬态 SO2 穿透。因此，仅优化初始床层结构不足以维持持续操作。

脉冲喷吹清洗广泛应用于布袋和滤芯过滤中，以去除沉积的粉尘并恢复压降，可被引入以再生部分耗尽的 NaHCO3 层。以往关于脉冲喷吹清洗的研究主要集中在粉尘脱落、压降恢复、清洗均匀性和过滤器再生 [27], [28]。喷嘴配置、过滤器结构和预覆尘层也已得到优化，以提高清洗强度和过滤恢复 [29], [30]。然而，NaHCO3 反应过滤需要不同的清洗目标，因为沉积层不仅作为粉尘饼，还作为 SO2 吸附区。过度的清洗可能会破坏剩余的反應床并导致重新涂覆前瞬态 SO2 穿透，而清洗不足可能会保留失效吸附剂并加速压降积累。因此，关键问题不是最大化清洗效率，而是平衡失效吸附剂去除、残余床层保留、新鲜吸附剂重新涂覆、压降恢复和瞬态 SO2 排放控制。在这种情况下，脉冲喷吹清洗应被重新设计为一种控制的部分再生策略，而不是完全除尘操作。

在此基础上，本研究开发了滤芯过滤中 NaHCO3 衍生反应床层的脉冲喷吹辅助动态再生策略。尽管燃煤烟气代表了 SO2 排放的一个重要来源，但本研究并未试图重现其完整的气体组成。相反，采用了一种简化的含 SO2 模型气体，以在受控的实验室条件下隔离 NaHCO3 衍生反应床层的形成和脉冲喷吹辅助再生行为。首先考察了粒径、吸附剂负载量、粒径分级和过滤速度对静态床层形成的影响，以建立 SO2 去除的合适结构基础。然后使用时间依赖的动力学模型和经验浓度依赖的吸附容量表达式来表征沉积反应床的表观时间吸附行为和容量趋势，同时使用酚酞示踪来定性可视化滤芯过滤器表面上 SO2 吸附的空间变化。在这些结果的指导下，使用脉冲喷吹清洗通过失效吸附剂脱落、残余床层保留和新鲜 NaHCO3 衍生吸附剂重新涂覆来定期再生部分耗尽的床层。系统评估了脉冲压力、脉冲持续时间、喷嘴距离和提高过滤速度对床层再生、压降稳定性、瞬态出口 SO2 响应和吸附剂利用率的影响，以在所研究的简化模型气体条件下建立实验室规模的持续 SO2 去除动态再生策略。

章节摘要
集成过滤 - 脱硫和脉冲喷吹平台
图 1 显示了用于集成过滤 - 脱硫和脉冲喷吹辅助床再生的实验平台。该系统由气体供应单元、气体预混合单元、加热单元、滤芯过滤 - 脱硫单元、脉冲喷吹清洗单元和在线监测单元组成。压缩空气被用作主要载气，并提供 O2/N2 成分、气流驱动力和吸附剂沉积气流。气流在进入反应器之前被加热
用于动态再生的静态床层筛选
进行静态床层筛选以建立脉冲喷吹辅助动态再生的结构基础。通过考虑吸附剂保留、SO2 吸附、穿透行为和压降发展，评估了粒径、进料负载量、粒径分级和过滤速度。所选的床层结构随后用于动态清洗和重新涂覆实验中。

结论
本研究调查了沉积在褶皱滤芯过滤器上的 NaHCO3 衍生反应床层的形成、SO2 吸附和脉冲喷吹辅助再生。主要结论如下。
(1) 在测试的静态条件中，由 10 克 D50=14.471μm 的吸附剂和 20 克 D50=28.561μm 的吸附剂组成的分级 NaHCO3 进料，在三个滤芯上形成了一个平均总沉积质量为 8.10 克的保留反应床，对应的静态单程沉积率

CRediT 作者贡献声明
Mingxing Zhang: 撰写 - 初稿，监督，资源。Shu Liu: 撰写 - 审阅与编辑，数据管理，概念化。Shilong Li: 撰写 - 初稿，方法论，实验。Cuiping Yan: 可视化，验证，项目管理。Xiaolong Li: 软件，资源。Qiang Liang: 方法论，形式分析。

竞争利益声明
作者声明他们没有已知的竞争财务利益或个人关系，可能被认为影响了本论文报告的工作。

Mingxing Zhang|Shu Liu|Shilong Li|Cuiping Yan|Xiaolong Li|Qiang Liang
西南科技大学 环境资源学院，中国 绵阳 621010