核电站液态流出物中氚的自动化在线液体闪烁监测过程的设计与实现

《Processes》：Design and Implementation of an Automated Online Liquid Scintillation Monitoring Process for Tritium in Nuclear Power Plant Liquid Effluents

　　

核电站放射性液态流出物的实时监测对于环境安全保障至关重要，然而现有的液体闪烁计数（LSC）仪器体积庞大（>200 kg）、局限于实验室，且无法自主在线部署。本研究提出并实现了一种全自动在线LSC监测过程，该过程将海水采样、蒸馏预处理、液体闪烁剂混合、双光电倍增管（PMT）符合探测、基于现场可编程门阵列（FPGA）的数字信号处理以及4G远程数据传输集成在一个重21.59 kg的便携式装置中。该自动化过程在无需人工干预的情况下，大约45分钟内即可完成从样品到结果的完整循环。信号处理链包括双PMT符合系统、定制的两级前置放大器、14位40 MSPS模数转换器（ADC；AD9245, Analog Devices, Norwood, MA, USA），以及实现反符合剔除、脉冲幅度甄别（PAD）、电荷比较法（CCM）波形甄别和基于卷积神经网络（CNN）的α/β分类的五级FPGA流水线，在Geant4模拟测试集上实现了97.4%的准确率。系统性能通过与PerkinElmer 1220 QUANTULUS参考谱仪进行对照验证，覆盖五点校准范围（0–400 Bq/L；R² = 0.9987，回收率99.4–101.6%），通过第三方环境测试（?10 °C至+50 °C，GB/T 2423.1-2008）确认，并在田湾核电站的现场测量中得到验证。实验测定的系统本底为(1.83 ± 0.12) cpm；根据Currie公式计算（η = 3.4%，V = 10 mL，Ts = 1800 s），在30分钟计数时间下，氚的最小可探测活度（MDA）为0.073 Bq/mL，以7倍的安全裕度满足GB 14587（中国国家标准：核电站液态流出物放射性活度限值）0.5 Bq/mL的监管参考限值。据研究人员所知，所提出的系统是首个报道的将全流程自动化（包括蒸馏预处理）、单人便携性和实时4G远程数据传输相结合的仪器，用于高盐度海水环境中核电站液态流出物的连续监测。

研究背景：核电站（NPPs）在运行过程中会排放含有氚（³H）等放射性核素的液态流出物。液体闪烁计数（LSC）是测量水中低水平氚的成熟方法，但现有商业实验室系统体积庞大（>200 kg）、依赖温控实验室环境，且完全依赖人工样品收集与制备，无法实现连续在线监测。此前开发的便携或半自动监测系统虽解决了部分问题，但大多缺乏针对高盐度海水样品的蒸馏预处理能力，无法满足核电站现场的连续监测需求。为了解决现有仪器无法自主在线部署的问题，研究人员开展了一项新型便携式全自动在线液体闪烁监测系统的设计与验证研究。该系统结合了全流程自动化、单人便携性以及远程传输能力，具有填补核电站环境监测技术空白的重要意义，相关研究成果发表在《Processes》期刊上。

主要关键的技术方法：研究人员设计了一种集成海水采样、蒸馏预处理、闪烁液混合、双光电倍增管（PMT）符合探测、基于现场可编程门阵列（FPGA）数字信号处理及4G远程传输的便携式监测系统。核心技术包括定制模拟信号链与五级FPGA流水线，该流水线集成反符合剔除、脉冲幅度甄别、电荷比较法（CCM）波形甄别以及卷积神经网络（CNN）α/β分类算法。样本队列来源包括配置的标准氚溶液及田湾核电站近岸海水样本。

研究结果：
2. 系统设计与过程架构：研究人员实现了包括五个阶段的闭环自动测量过程。通过自动化蒸馏预处理有效消除了海水基体引发的化学淬灭，测得蒸馏液的淬灭水平与纯水无显著差异，且氚的蒸馏回收率为(99.2 ± 0.8)%。
3. 前端电子学与信号处理：前端电子链实现了对PMT输出的高保真数字化。在FPGA五级流水线中，双PMT符合系统将本底抑制约24倍。CCM与CNN联合波形甄别有效区分了α与β粒子，在模拟测试集上分类准确率达97.4%。
4. 性能验证：在与参考谱仪对比的五点校准中，该系统表现出良好的线性（R² = 0.9987）和回收率（99.4–101.6%）。通过第三方环境测试确认其在?10 °C至+50 °C下的功能稳定性。在田湾核电站实地采样中，各站位测得的计数率与本底无显著差异，且4G远程连接稳定。
5. 与现有系统对比：该系统结合了全流程自动化、单人便携性及4G远程传输。在30分钟计数时间下，其最小可探测活度（MDA，即能探测到的最低放射性活度）为0.073 Bq/mL，相对国家标准限值具备7倍安全裕度。

讨论与结论总结：在讨论部分，研究人员指出系统设计在便携性与功能性间取得了平衡，45分钟的测量周期足以满足常规监管报告的时间分辨率需求。同时指出CNN分类器基于模拟波形训练，在真实环境条件下需定期重新验证。研究结论部分翻译如下：研究人员提出并验证了用于核电站液态流出物氚测量的便携式自动化在线液体闪烁监测系统。该系统集成五级自动过程，在21.59 kg的便携装置中执行约45分钟的完整循环而无需人工干预。前端电子链和五级FPGA流水线提供实时α/β甄别，分类准确率达97.4%。对照参考仪器验证确认了测量的线性、准确度与精密度，并通过第三方环境测试及田湾核电站现场部署，验证了其自主运行及4G数据连通能力。系统本底为(1.83 ± 0.12) cpm，在30分钟计数时间下MDA为0.073 Bq/mL，以7倍安全裕度满足GB 14587监管限值。该系统填补了核电站环境监测的实践空白，为液态流出物的连续无人值守氚监测提供了实用技术基础。