《ENERGY CONVERSION AND MANAGEMENT》：Techno-economic assessment and GHG emissions assessment of synthetic LNG production via low carbon power-to-gas (PtoG) pathway
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摘要液化天然气（LNG）在发电和储氢等多个行业中得到广泛应用。由于对化石燃料开采存在一定的担忧，人们开始考虑天然气生产的替代方法。电力制气（PtoG，Power-to-Gas）是一种合成天然气生产方法，通过电解产氢（H2）和甲烷化途径将电能转化为可利用的天然气。PtoG途径可
摘要
液化天然气（LNG）在发电和储氢等多个行业中得到广泛应用。由于对化石燃料开采存在一定的担忧，人们开始考虑天然气生产的替代方法。电力制气（PtoG，Power-to-Gas）是一种合成天然气生产方法，通过电解产氢（H2）和甲烷化途径将电能转化为可利用的天然气。PtoG途径可以利用从工业、发电厂和直接空气捕集中获取的CO2实现低碳化。PtoG过程产生的合成甲烷经过液化后生成合成液化天然气（s-LNG）。PtoG和液化步骤对整体s-LNG生产过程的效率、成本和温室气体（GHG）排放均有显著影响，但在文献中往往被独立研究，限制了分析范围。本文提出了一种用于s-LNG生产的假设性PtoG-液化联合生产装置。使用ASPEN Plus对s-LNG生产过程进行模拟，以评估系统性能。开展技术经济分析和温室气体排放评估，以估算不同H2和CO2来源对s-LNG生产成本和排放的影响。在最优条件下，s-LNG装置的碳转化率为93.5%，能量效率为72%。研究发现，反应温度和H2/CO2比对系统性能有显著影响。技术经济评估表明，液化单元和上游气体处理单元约占s-LNG装置总资本成本的75%。当H2价格为1美元/公斤且CO2来自乙醇生产厂的捕集时，s-LNG生产成本可与市场LNG相竞争。通过低碳PtoG途径，最大可减少80%的温室气体排放。
引言
天然气是一种稳健的能源载体，在发电、供热、家庭及工业应用中得到广泛使用[1]、[2]、[3]。天然气市场的全球性要求实现高效经济的长距离运输。虽然管道运输适用于1000公里以内的距离，但天然气的跨洲配送需要使用液化天然气（LNG），并通过油轮运输[4]。LNG还被认为是一种高度适用的氢载体，有望实现跨洲低成本氢运输[5]、[6]、[7]。目前，美国是最大的LNG出口国之一，2023年出口LNG 8800万吨（MT）[8]。预计LNG未来将继续在满足全球能源需求方面发挥重要作用[9]、[10]，迫切需要推进LNG生产的脱碳工作。在此方面的最新进展是利用可再生或低碳电力生产合成甲烷（电力制气，Power to Gas），并通过高效液化过程生产合成液化天然气（s-LNG，在文献中有时也称为e-LNG）。
电力转化工（PtoX，Power to X）是指将低碳或可再生电力转化为有用气体和化学品的过程。PtoX通常包括通过电解生产H2，然后将其转化为甲烷和氨等产品[11]、[12]、[13]、[14]。电力制气（PtoG，Power to Gas）特指将电解产生的H2在中等至高压条件下与CO2反应以生产甲烷的过程。通过使用来自可再生或核能电力生产的H2，以及从工业和发电厂的废物或直接从空气捕集（DAC）方法获取的CO2，PtoG过程的GHG排放有可能降低[15]、[16]。众多研究强调了PtoG过程作为一种经济和环境上可行的甲烷生产方法的优势和局限性[17]、[18]、[19]、[20]、[21]、[22]、[23]、[24]、[25]、[26]、[27]。Blanco等人[19]结合能源系统建模和生命周期评价（LCA），对各种天然气生产技术的影響进行了评估，发现在包括气候变化在内的18个类别中的10个类别里，PtoG甲烷生产的影响与天然气开采相当或更低。Collet等人[26]在研究沼气制甲烷时确定，当用于抵消可再生能源电厂的间歇性电力生产时，PtoG是天然气生产的有利途径。Reiter等人[20]观察到，PtoG过程的碳中和性取决于所使用的可再生能源电力来源。作者确定，为使所设计的PtoG过程在生态上有利，所需的电力来源全球变暖潜能值（GWP）应低于113 g CO2-eq/kWh。Lee等人[27]对合成天然气（SNG）生产的PtoG途径进行了技术经济分析（TEA）和LCA，发现需要3美分/kWh的电力价格和H2信用才能使PtoG生产的SNG在成本上与化石SNG相竞争。研究结果表明，根据CO2来源不同，PtoG生产的SNG的GHG排放比化石SNG低50%–80%。这些研究表明，通过仔细考虑电力和CO2来源，PtoG可以成为降低天然气生产碳足迹同时确保成本竞争力的有吸引力的途径。
低碳PtoG过程生产的天然气可以通过管道分配到生产厂周边地区的各个领域。然而，考虑到天然气市场的全球性和作为氢载体的潜在用途，天然气的可行长距离运输是一项必要要求[5]、[28]。为此，天然气被液化为s-LNG，通过油轮运输。液化过程是一个高度能耗的过程，涉及低温制冷和高压操作[29]。目前使用的液化技术有三种类型：级联式、混合制冷剂和膨胀机式。虽然每种过程根据使用条件各有优势和局限性，但混合制冷剂通常被认为适用于大多数应用[25]、[30]。在混合制冷剂系统中，单混合制冷剂（SMR）、双混合制冷剂（DMR）和丙烷预冷混合制冷剂（C3MR）是更常用的设计。SMR以其设计简单和较低的设备成本而闻名，适用于较小规模的LNG生产装置；而C3MR作为一种高效制冷系统但设计复杂，适用于更大规模的装置（400–700万吨/年）[31]。
据报道，液化过程占LNG生产总成本的40%以上[32]，并贡献了LNG生产总温室气体（GHG）排放的33%[33]。PtoG天然气生产过程和天然气液化系统已在文献中分别就性能敏感性、成本和排放进行了讨论[18]、[20]、[26]、[27]、[29]、[30]、[34]。然而，很少有研究对PtoG-液化联合系统提供综合分析[25]、[35]。液化系统能耗大，且要求入口处的纯度达到亚ppm级别，这给PtoG生产过程带来了额外的负担[25]。因此，为了成功评估s-LNG生产的经济和环境影响，必须协同分析PtoG生产及其后续液化过程。本文探讨了一种新型示范性的s-LNG生产装置设计，该设计结合了PtoG合成甲烷生产和单混合制冷剂（SMR）液化。使用ASPEN Plus模拟对s-LNG生产装置性能进行了详细分析，并确定了不同工艺变量对生产效率的影响。进行技术经济评估以确定在不同CO2和H2原料可用性情景下的s-LNG水平化生产成本。采用生命周期评价方法估算s-LNG生产过程的"从井口到厂门"温室气体排放。
章节摘要
s-LNG生产过程
s-LNG生产装置的示意图如图1所示。该装置分为四个区域：A1：H2和CO2膨胀区，A2：甲烷化和气体处理区，A3：用于液化的单混合制冷剂（SMR）冷却循环，以及A4：公用工程区，包括废水处理、冷却塔和LNG储存。当前装置设计中未考虑CO2和H2原料的生产，但分析了不同CO2和H2原料来源对成本和排放的影响
s-LNG生产系统的性能敏感性分析
如图1所示，联合s-LNG生产系统在ASPEN Plus中分为四个部分进行建模。系统的总能量平衡见表4。s-LNG生产速率为每天451公吨（MT），在输入395兆瓦（HHV）氢能源的情况下，能量输出为287兆瓦（HHV）。系统的基准参数值，如反应温度、压力、压缩机效率和闪蒸器压力，见表1。主要流股的特性
结论与展望
本文对一种联合PtoG-液化过程进行了评估，以实现较低的GHG排放并生产s-LNG。生产系统在ASPEN Plus中进行模拟，采用系统参数的基准值，获得s-LNG产量451公吨/天，碳转化率为93.5%，能量效率为72%。对s-LNG生产过程模型进行了性能敏感性分析，以确定系统参数对性能的影响。甲烷化反应
CRediT作者贡献声明
Maanasa Bhat：论文写作——审阅与编辑，论文写作——原稿撰写，可视化，验证，方法论，调查研究，形式化分析，数据整理，概念化。Emily Lin：论文写作——审阅与编辑，方法论，数据整理。Gasim Ibrahim：论文写作——审阅与编辑，验证，方法论，数据整理。Bosong Lin：论文写作——审阅与编辑，验证。Wenzhao (Tony) Wu：论文写作——审阅与编辑，验证。Berhane H. Gebreslassie：论文写作——审阅与编辑，验证。
利益冲突声明
作者声明，他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系可能会影响本文所述工作的报告。
致谢
作者感谢麻省理工学院能源倡议——未来能源系统中心（FESC）的支持。作者感谢ExxonMobil公司的Experience I. Nduagu、Bryan R. Chapman、Devon L. Heston、Lekshmi P. Nagendran和Jason M. McMullan对本文稿的审阅并提供有益建议。文中对ExxonMobil技术与工程公司（"ExxonMobil"）与上述第三方组织的合作或协作的任何提及，并不构成或暗示
Maanasa Bhat|Emily Lin|Gasim Ibrahim|Bosong Lin|Wenzhao (Tony) Wu|Berhane H. Gebreslassie|Aseel M. Bala|Sili Deng|Guiyan Zang
美国麻省理工学院机械工程系，马萨诸塞州剑桥市马萨诸塞大道33号，邮编02139
