气象驱动的远距离传输至超低排放区域：以海南季风期为例

《Atmospheric Environment》：Meteorology-driven long-range transport to an ultra-low emission region: a case study of Hainan during the monsoon

　　

摘要

在海南岛这样的超低排放区域，空气质量极易受到外来污染源输入的影响，尤其是在夏季季风期间。这些污染源的贡献以及控制它们的气象机制仍未得到充分量化。本文利用源解析模式社区多尺度空气质量模型（CMAQ），量化了八个标记源区——包括邻近的中国经济省份和东南亚国家——对海南臭氧、PM_2.5及其组分的贡献。源解析结果表明，在季风夏季期间，本地外污染源贡献了约一半的PM_2.5和超过40%的臭氧。对于PM_2.5（不包括二次有机气溶胶SOA），来自广东和广西等中国大陆地区的传输是最主要的外来影响因素（约25%~30%）。对于臭氧，来自中南半岛的跨境传输则成为最显著的外来来源（约13.3%）。然而，在1月份，本地源对PM_2.5（>70%）和臭氧（>80%）的贡献占主导。我们证明这些不同传输路径受天气尺度气象条件控制：盛行的西南气流增强了中南半岛的影响（例如2022年7月），而间歇性的偏北风则加剧了来自中国大陆的传输（例如2021年7月）。这些研究结果明确表明，仅靠本地排放控制不足以维持优异的空气质量。外来源带来的显著且由气象驱动的贡献，尤其是对于二次污染物而言，需要制定强有力的省际和国际合作策略来有效管理海南的空气质量。

引言

海南岛位于中国南部的热带气候区，通常被视为全国空气质量的标杆。2024年，其省会海口市在中国168个重点城市中排名前二，年均PM_2.5浓度仅为12 μg/m³（海南省生态环境厅，2025）。尽管成绩优异，该地区近期也出现了新兴的空气污染挑战。值得注意的是，日最大8小时平均（MDA8）臭氧浓度的年90百分位数已升至110 μg/m³，超过了100 μg/m³的一级国家环境空气质量标准（海南省生态环境厅，2025）。海南处于大陆气团和海洋气团的交汇处，其孤立的地理位置、中部山地地形、强季风环流以及频繁的远程传输，使其成为研究超低排放区域大气化学、污染物传输和空气质量管理的独特天然实验室。海南也以较低的人为排放为特征，2017年NO_X年排放量约为69.6 kt，VOCs为41.4 kt，PM_2.5为19.8 kt，SO₂为8.6 kt（Li et al. 2017）。这些排放水平远低于中国主要工业化地区，促成了该岛背景型大气环境。由于其独特的地理条件和相对较低的本地人为排放，据推测海南的空气质量极易受到污染物跨境传输的影响。过去十年来，关于海南空气质量的研究已从描述污染水平发展为理解相对低人为排放热带岛屿空气污染的成因和来源特征。例如，Fu等人（2022）发现PM_2.5浓度大幅下降，但近年来臭氧污染事件频发。此外，海南的空气污染日益由区域和远程传输控制，而不仅仅是本地排放。不同季风条件下，污染物及其前体物可从中国大陆和中南半岛传输过来，显著影响PM_2.5和O₃水平（Zhang et al., 2025）。因此，对于像海南这样的超低排放区域，量化区域和远程传输对其污染事件的贡献至关重要。回答这一问题不仅对海南，而且对更广泛的华南地区制定有效的空气质量管理策略至关重要。

以往研究已采用各种源解析技术来研究该问题，但每种方法都存在根本性局限。基于受体模型如正向矩阵分解法（PMF）可识别本地源类别，如海口交通和溶剂排放分别贡献了38.7%和19.6%的VOCs（Xu et al., 2024），但无法定量区分本地和区域地理来源。虽然新兴的人工智能（AI）方法，如随机森林（RF）模型，也已被应用（Liu et al., 2025），发现来自上游地区的直接O₃传输约占海南O₃浓度的27.5%，但通常难以捕捉由复杂气象（例如季风）驱动的间歇性传输事件，并且缺乏物理和化学机制来完全解释。化学传输模型（CTMs）结合敏感性分析（如暴力法）可量化区域贡献（Zhang et al., 2025），并显示海南本地人为排放贡献约49.5%的PM_2.5，而区域传输（29.3%）和自然源（19.0%）也占相当大的比例。然而，这种方法受限于其无法妥善处理控制臭氧和颗粒物等二次污染物的非线性化学相互作用，这会给源解析结果引入显著不确定性。

为克服这些局限，已开发出基于标记示踪技术的源解析CTMs（Kota et al., 2014; Zhang et al., 2013; Zhang & Ying, 2011a）。在这种高级方法中，来自特定排放区域和行业的污染物被标记并在模型中经过所有非线性的化学和物理过程追踪，从而实现更准确和稳健的源解析（Kleeman et al., 2007; Ying & Kleeman, 2006）。该技术已成功应用于量化北京和上海等高排放超大城市的重污染来源（Hu et al., 2015; Wang et al., 2020）。然而，其在像海南这样的清洁、受体型环境中的应用——预期外来传输信号将超过低本地排放——仍存在关键研究空白。海南独特的大气条件为该方法带来了新挑战，也是一个重要的检验案例。

为填补上述研究空白，本研究采用源解析CMAQ模型剖析海南岛的空气质量。主要目标为：(1) 量化本地排放、区域传输和远程传输对臭氧、PM_2.5及其关键化学成分环境浓度的相对贡献；(2) 分析2022年1月和7月这两个代表性夏冬季风期的贡献；(3) 评估改善空气质量的本地排放控制策略潜力。研究结果将为制定有效的跨区域空气质量管理政策提供关键科学依据，以维持海南作为生态保护领先地位的地位。

章节摘要

模型配置与实验设计

本研究利用美国环境保护署（USEPA）开发的社区多尺度空气质量模型（CMAQ）（v5.0.1）进行空气质量模拟和源解析。模拟区域配置为36 km的水平分辨率，涵盖华南地区及东南亚邻国（图S1）。

为探究对比季风期气象条件的影响，模拟了三个不同时期：2022年1月、7月

本地和区域对一次颗粒物（PPM）的贡献

图2展示了八个预定义源区对2022年7月平均PPM浓度贡献的空间分布。结果清楚地表明海南空气质量主要由本地排放控制。平均而言，海南本地源为全岛PPM总浓度贡献了4.25 μg/m³（64.5%）。这种贡献在更为工业化和人口稠密的岛屿北部最为显著，本地源贡献超过

结论

本研究量化了海南夏季空气污染的来源，揭示其空气质量由本地排放与区域/跨境传输之间的近似均衡所控制。源解析分析表明，虽然本地源是PM_2.5（约55%，不包括SOA）和MDA8臭氧（约58%）的最大单一贡献者，但来自中国大陆的区域传输和来自东南亚的跨境流共同占剩余的约40%~45%

CRediT作者贡献声明

Hao Guo（郭浩）：撰写——初稿，方法论，形式分析，数据整理。Xinming Wang（王心明）：撰写——审阅与编辑，监督，资金获取。Haofan Ran（冉浩帆）：方法论，形式分析，数据整理。Yanli Zhang（张艳丽）：撰写——审阅与编辑，方法论，资金获取，概念化

未引用参考文献

Appel et al., 2013; Byun and Schere, 2006; Cao et al., 2023; Carter, 2000; Department of Ecology and Environment Hainan, 2023; EPA, 2005; Foley et al., 2010; Ying et al., 2014; Zeng et al., 2022; Zhang et al., 2014; Zhang et al., 2012; Zhang and Ying, 2011b.

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文所报告的工作。

数据可用性

研究数据可按需提供。

利益冲突声明

? 作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本文所报告的工作。

致谢

本工作得到国家重点研发（R&D）计划（2024YFC3714300）、国家自然科学基金委员会（42405110）和广东省科学技术研究计划（2023B1212060049/2023B0303000007）资助。

Hao Guo|Yanli Zhang|Haofan Ran|Xinming Wang

环境工程和环境健康全国重点实验室 和 环境保护与资源利用广东省重点实验室，中国科学院广州地球化学研究所，广州 510640，中国