钒 (V) 是一种在残重油 (HFO) 中高度富集的微量元素，HFO 传统上用于远洋船舶。由于 HFO 含有高水平的硫和钒，其燃烧会释放出含钒颗粒以及二氧化硫 (SO2)，使大气中的钒成为船舶尾气排放的既定示踪剂（Peltier and Lippmann, 2010; Corbin et al., 2018）。由于钒、镍 (Ni) 及其摩尔比 (V/Ni) 在残燃料中共同富集，它们长期以来一直被用作沿海环境中航运排放的指标。
2020 年 1 月 1 日国际海事组织 (IMO) 2020 年全球硫含量上限 (IMO 2020) 的实施，标志着航运排放发生了重大的全球性转变。该法规将排放控制区以外使用的船用燃料的最大硫含量从 3.5% 降至 0.5%（m/m），有效地促使大规模用极低硫燃料油 (VLSFO) 或等效替代品替换 HFO（Contini et al., 2021; Tobarra et al., 2025）。由于残燃料中的钒含量与硫含量密切相关，预计 IMO 2020 将导致船舶相关的钒排放大幅减少（Spada et al., 2018; Bai et al., 2021; Zhao et al., 2021）。相应地，有报告指出在 IMO 2020 实施后，主要航运区域的船舶相关 SO2 和硫酸盐气溶胶浓度迅速下降（Tokaya et al., 2024）。在日本，排放清单预测 2020 年后船舶相关的硫排放将大幅减少（Sakurai et al., 2021），随后的观测证实了主要航运路线周围环境 SO2 浓度的显著下降（Hayami et al., 2022）。日本沿海的实地观测还报告了 IMO 2020 实施后船舶相关 PM2.5 组分（包括非海盐硫酸盐 (nss-SO42-)、钒和镍）的实质性下降（Zhang and Aikawa, 2023）。
同时，在当前监管条件下，对船舶排放示踪剂的解释变得越来越依赖背景。虽然钒仍然对船用燃料硫含量的变化高度敏感，但在环境颗粒物和沉降样本中使用 V/Ni 等微量元素比值会受到燃料组成以及非航运和内陆来源贡献的影响（Yu et al., 2021）。在大陆尺度上，人为活动主导了大气钒排放，表明大气是航运排放变化可能影响更广泛区域的主要环境途径（Zhang et al., 2025）。
然而，大多数研究船用燃料硫法规影响的观测研究主要集中在沿海区域、港口和航运路线，在那里可以直接检测到气态污染物和气溶胶组分的变化（Tao et al., 2013）。很少有研究考察这种监管影响是否延伸至内陆，并通过区域输送和沉降过程保留在降水化学中。
日本位于主要东亚航运路线的下风向，经历受区域和跨界输送影响的显著大气沉降（Sun et al., 2024）。通常位于主要本地排放源之外的森林环境，为检测大气沉降中的区域尺度信号提供了合适的观测设置。日本中部的长期监测显示，森林流域的硫和氮沉降趋势对东亚实施的大规模排放控制反应明显（Inomata et al., 2019; Sase et al., 2019, 2021）。然而，与 IMO 2020 相关的航运排放突变是否可以在长期内陆降水化学记录中检测到仍不清楚，特别是对于钒等微量元素指标。因此，本研究的主要目标是考察全球实施的船用燃料法规是否在地理环境迥异的森林流域的长期降水监测记录中产生了可检测的信号。
在本研究中，分析了日本中部两个森林站点的长期降水化学记录，包括一个位于日本海沿岸的站点和一个位于太平洋一侧的内陆站点，以考察 IMO 2020 的实施是否与降水钒浓度和沉降的可检测变化有关。通过结合变化点分析、趋势分析、多变量统计和 V/Ni 比值评估，我们评估了长期降水监测记录中是否存在与 IMO 2020 相关的明显大气信号。研究结果提供了观测证据，表明与 IMO 2020 相关的信号可以在长期内陆降水化学记录中检测到，突显了此类监测在评估全球船用燃料法规的区域大气足迹方面的价值。
