长距离输送的沙尘增强了华北平原冰核颗粒物的丰度

《Journal of Environmental Sciences》：Long-range transported dust enhances ice nucleating particle abundance in the North China Plain

　　

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  泰山冰核粒子（INP）的浓度表现出显著的季节变化，峰值出现在春季。
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  春季尘埃与生物源之间的相互作用可能进一步增强冰成核效率。
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  春季尘埃的长距离输送促进了华北平原（NCP）上空的大尺度云层形成。

引言

在大陆地区，冰相和混合相云主要控制降水过程，这强调了冰晶形成在降雨动力学中的关键作用（Mulmenstadt 等人，2015）。冰核粒子（INP）对于启动云中的冰晶形成至关重要，因为它们能够通过克服冻结能垒来实现异相成核，尤其是在相对湿度接近冰饱和且温度远高于 ?38 °C 的条件下（Knopf 和 Alpert，2023；Pruppacher 等人，1998；Richardson 等人，2007）。这一过程不仅决定了云中冰晶的数量浓度和尺寸分布，还间接影响云的辐射特性、水文循环和气候反馈（DeMott 等人，2010；K?rcher，2004；Murray 等人，2012）。驱动异相冰成核的机制包括（1）过冷液态水中的浸没冻结和接触冻结，以及（2）在相对于冰过饱和且相对于液态水未饱和的条件下通过沉积成核形成冰，或在水蒸气最初在气溶胶颗粒上凝结后通过凝结冻结形成冰（Hoose 和 M?hler，2012；Vali 等人，2015）。其中，由冰核浸没在液滴内引发的浸没冻结，被广泛认为是混合相云中冰成核的主要途径（Hoose 等人，2010；Kanji 等人，2017；Murray 等人，2012）。

许多实验室和田间研究表明，各种大气颗粒，包括尘埃、生物颗粒、海盐气溶胶、火山灰和黑碳（BC），在多种条件下均可作为 INP（Atkinson 等人，2013；Grawe 等人，2016；McCluskey 等人，2017；Pratt 等人，2009）。其中，矿物粉尘的年排放量巨大（约 5,000 Tg），由于其广泛的大气存在和高冰成核活性，代表了最丰富和最有效的 INP 来源（Ginoux 等人，2012）。基于飞机的测量表明，矿物粉尘主导卷云和混合相云中的冰晶残留物，平均占比超过 50%（Cziczo 等人，2013；Pratt 等人，2009；Targino 等人，2006）。Hoose 等人（2010）的模拟显示，全球平均有 77% 的异相成核是由矿物粉尘颗粒引发的，这与实验测量结果大致一致。在撒哈拉沙漠附近，Price 等人（2018）报告称，在 ?10 至 ?25 °C 的温度范围内，热带大西洋上空含尘空气中的 N_INP 范围从 10² 到 10⁵ m^-3。在特定温度下，INP 浓度跨度约为两个数量级的变异性，很大程度上归因于尘埃负载的变化。同样，Chen 等人（2024b）测量了青藏高原沙漠附近冰川雪中的 N_INP，发现尘埃负载的变化是空间分布的主要驱动因素。在春季尘埃负载增加期间，尘埃颗粒可作为冰核并增强混合相云中的冰浓度。

此外，来自这些源区的矿物粉尘可以通过大气环流跨大陆输送，显著影响远离源区的 INP 浓度和云形成。例如，Schrod 等人（2017）报告称，撒哈拉尘埃羽流的长距离输送使东地中海的 INP 丰度增加了约十倍。Patel 和 Kumar（2016）观察到，在春季，西风将矿物粉尘从塔尔沙漠和阿拉伯半岛输送到喜马拉雅山脉的西瓦利克山麓（海拔 700 米以上），增加了冰云中的冰晶浓度，从而提高了冰水路径和冰云光学厚度，使冷却效应增强了 6.3 W/m²。在城市环境中，观察到在北京的沙尘事件期间，INP 浓度增加了一到两个数量级（Chen 等人，2021b；Zhang 等人，2022a）。甚至在偏远的北极地区，矿物粉尘的长距离输送也有助于 INP 富集，突显了矿物粉尘对云微物理的广泛影响（Li 等人，2023；Sanchez-Marroquin 等人，2023）。

迄今为止，对 INP 的研究主要集中于强烈短期沙尘暴的局部影响（Chou 等人，2011；Jiang 等人，2016；Ren 等人，2023；Schrod 等人，2017；Zhang 等人，2022a）。在大气输送过程中，尘埃颗粒经历复杂的物理化学转化，包括表面修饰和包裹过程，这可能会改变它们的冰成核活性（Boose 等人，2016；Hoose 和 M?hler，2012；Sullivan 等人，2010）。因此，地面观测，特别是在城市化地区，可能会因与当地排放和城市污染的相互作用而变得复杂，导致 INP 活性产生实质性变化。相比之下，高海拔观测站点为检查长距离输送的尘埃、人为气溶胶和生物颗粒提供了独特的优势，同时受当地污染的影响相对较小（Tanaka 等人，2019）。此外，山区也是研究云微物理过程的理想天然实验室，因为这些环境中的 INP 活性在调节降水效率方面发挥着直接作用（Barros 等人，2018；Napoli 等人，2019）。

泰山（36.25°N, 117.10°E）是华北平原（NCP）的最高峰，位于中国东部中心。它处于源自戈壁和塔克拉玛干等主要沙漠的尘埃输送路径上，延伸至东北亚和太平洋（Chen 等人，2017；Kang 等人，2024）。2021 年春季，NCP 经历了严重的沙尘事件，尘埃从中国北部的戈壁沙漠和蒙古南部输送而来。这些事件由蒙古气旋和冷锋驱动，对空气质量产生了显著影响（Li 等人，2022；Yin 等人，2021）。这些沙尘暴可能改变了云的微物理特性，潜在地影响了降水模式。在本研究中，我们分析了 2021 年 2 月至 11 月在泰山山顶（海拔 1534 米）收集的降水样本中的 INP。分析了 INP 的季节变化和潜在来源，特别侧重于评估沙尘事件对 INP 浓度和云特性的影响。

章节摘要

采样地点和样品收集

泰山位于中国东部中心，是 NCP 的最高峰（附录 A 图 S1）。该地点经历着具有明显季节特征的温带季风气候：温暖湿润的春季、炎热多雨的夏季、凉爽干燥的秋季和寒冷干燥的冬季，导致降水存在显著的季节性变化（Wu 等人，2023）。由于在地理上远离主要人为排放源，泰山作为一个理想的区域背景站点

INP 浓度及季节变化

图 1 显示了雨水中 N_INP 光谱随温度的变化。为了清晰起见，所有样品的 f_ice 显示在 附录 A 图 S2（蓝线）中。在 ?6.0 至 ?27.0 °C 之间，N_{INP_water} 的范围从 1.1 × 10⁴ 到 4.5 × 10⁶ L^-1。假设云水含量（CWC）为 0.4 g/m³（Petters 和 Wright，2015），相应的 N_{INP_air} 范围为 0.4 × 10^-2 到 1.8 L^?1。在冻结温度范围内，N_{INP_air} 表现出跨越一到三个数量级的变化，表明

结论

本研究全面调查了在 NCP 区域背景站点泰山收集的雨水样本中 INP 的丰度和潜在来源。我们重点关注 INP 的浓度、季节变化和来源解析。在 ?6.0 至 ?27.0 °C 之间，N_{INP_air} 的范围从 0.4 × 10^-2 到 1.8 L^?1。这些值通常落在报告的降水和云水样本的全球范围内，与在尘埃源区附近观察到的值相当。

显著

未引用参考文献

Ite, 2014, Kawashima 等人，2022, Knopf 等人，2018, Sanchez-Marroquin 等人，2022, Uberoi 和 Shadman, 1991

CRediT 作者贡献声明

孙玥： 写作 – 初稿，形式分析，概念化。朱玉娇： 写作 – 审查与编辑，项目管理，资金获取，概念化。刘恒德： 资源，数据管理。陈兰霞迪： 方法论。李红勇： 调查，数据管理。毕玉健： 资源，数据管理。吴迪： 资源，调查。殷相坤： 资源，数据管理。崔灿： 资源，方法论。刘平： 资源。杨宇： 资源。张吉生： 资源，

利益冲突声明

作者声明，他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系，这些利益或关系可能会被认为影响了本论文中报告的工作。

致谢

本研究得到了中国国家科技部国家重点研发计划（编号 2023YFC3706302）和山东省自然科学基金（编号 ZR2024YQ046）的支持。我们感谢泰山国家基准气候站的工作人员在野外观测期间提供的后勤支持和协助。

孙玥 |朱玉娇 |刘恒德 |陈兰霞迪 |李红勇 |毕玉健 |吴迪 |殷相坤 |崔灿 |刘平 |杨宇 |张吉生 |聂延秋 |张兰馨 |慕江山 |刘玉红 |郭兆新 |李沁怡 |张玉强 |王新峰 |薛立昆