一种可解释的、基于机器学习的建模与优化方法，用于连续流式电氧化反应器在真实废水处理条件下的应用

《Process Safety and Environmental Protection》：Interpretable machine learning-driven modeling and optimization of a continuous-flow electrooxidation reactor for real wastewater treatment conditions

　　摘要
连续流动电氧化（CFEO）是一种环境可持续且前景广阔的先进技术，适用于处理复杂的市政和工业废水。由于操作参数与废水特性之间存在强烈的非线性关系，优化这一过程仍然具有挑战性。本研究提出了一个新颖的集成框架，将机器学习（ML）模型与传统模型相结合，以准确预测、优化并系统分析CFEO在处理实际市政废水（MWW）、屠宰场废水（SWW）及其混合物（SWW/MWW）时的性能。在CFEO条件下，有机物氧化速率可以用一级动力学模型（R2和Adj. R2 > 0.97）和异质动力学模型（Kh最大值为1.145 m/min）来描述。CatBoost模型在捕捉CFEO操作参数与废水特性之间的复杂关系方面实现了最高的预测准确率（R2和Adj. R2 > 0.98）和最低的错误率。CatBoost模型预测到能耗会降低，处理效率会提高。特征重要性分析结合基于网格搜索的超参数优化确定了CFEO时间、阳极材料和电流密度是影响CFEO效率的最关键参数。通过PDP和ICE分析进一步评估了CatBoost模型的边际影响。鲁棒性和忠实度分析证实了CatBoost模型的可靠性和可解释性。我们的研究结果为改进处理性能、降低能耗以及利用ML模型更好地理解实际废水中的CFEO操作参数之间的复杂关系提供了一种可扩展的、预测性的创新设计和优化指南。

引言
近年来，自然资源受到全球人口增长和工业化共同影响而受到负面影响（Liu和Chen，2006；Saxena，2025）。肉类加工行业是环境污染的主要来源之一，因为该行业会产生含有高浓度有机物、营养物质和病原微生物的屠宰场废水（SWW）（Djekic，2015）。未经处理或处理不当的SWW直接排放可能会通过消耗地表水中的氧气严重威胁动植物、环境和人类（Milanovi?等人，2016；Wang等人，2005）。选择合适的处理工艺取决于SWW的初始特性、可用的技术选项以及遵守相关法规的要求。SWW通常采用物理化学和生物处理方法进行处理（Musa和Idrus，2021）。然而，这些方法的主要缺点包括对某些污染物的处理效率低、建设设施需要大量空间、产生难闻气味、处理过程中产生不可生物降解的有毒化合物和大量污泥、处理时间长以及运行成本高（Musa等人，2019）。SWW的处理工艺与市政废水（MWW）的处理工艺非常相似（Bustillo-Lecompte和Mehrvar，2015）。此外，一些屠宰场并非每天都进行动物屠宰。因此，一旦证明预处理工艺能够充分降低化学需氧量（COD）、生化需氧量（BOD）和总悬浮固体（TSS）负荷，SWW就可以排放到MWW处理厂。此时，影响设施向市政污水系统排放能力的主要因素包括设施规模、产生的废水量以及有机物含量。

此外，由于屠宰过程的高耗水量（生产一吨牛肉平均需水量为15,500立方米，猪肉为4,800立方米，羊肉为6,100立方米，家禽为4,000立方米）以及过程中产生的大量废水，水资源可能会变得稀缺。因此，必须对SWW和MWW进行适当处理（Oliveira等人，2019）。根据联合国可持续发展目标（SDG 6），强烈鼓励在干旱时期将处理过的废水重新用作淡水来源；农业、工业和服务行业是这一资源的主要应用领域（联合国可持续发展目标6，2024）。迄今为止，已经广泛研究了多种SWW和MWW的处理方法，包括混凝-絮凝、超滤、反渗透、电凝聚和活性污泥法（Musa和Idrus，2021）。尽管这些方法大多数取得了有希望的结果，但它们需要较高的资本投入、维护和材料成本、有害化学物质的消耗以及较大的操作空间。此外，基于厌氧和兼性菌的池塘、活性污泥法和传统滴滤器是成功的生物处理示例，但它们需要较长的启动时间。因此，尽管传统废水处理方法有效，但考虑到经济和环境因素，它们已无法满足质量标准（Musa和Idrus，2021；Koul等人，2022；Wu等人，2023）。在这种情况下，为了使废水能够重新用于农业、工业和住宅用途，需要对SWW和MWW处理系统进行改进。

在这项研究中，建议使用高效的方法，如高级氧化过程（AOPs），来处理MWW、SWW及其混合物（SWW/MWW）。AOPs之所以有效，是因为它们能够生成高反应性的自由基（如羟基和硫酸根）和强氧化剂（如O3、H2O2），这些物质可以快速分解难降解的有机化合物，导致其部分或完全降解（Baker等人，2021；Saravanan等人，2022）。尽管具有这些优势，但许多先前的研究主要集中在实验室控制条件下的单源废水系统上，往往忽略了实际混合废水系统（如SWW/MWW）的复杂性和变异性，这些系统中的污染物之间存在协同或抑制作用（Bajpai等人，2026）。此外，大多数先前的研究在评估AOP性能时使用了受限的操作参数，没有充分考虑废水性质与工艺参数之间的相互关系，而这些关系对处理的可扩展性和效率有重大影响（Dhamorikar等人，2024；Ozturk和Yilmaz，2019）。

在AOP方法中，电氧化（EO）因其高效性和环保性而受到越来越多的关注。这是因为EO过程可以直接将废水中的有机化合物氧化为二氧化碳（CO2）和水（H2O）（S?rkk?等人，2015）。然而，在处理实际废水样本时，传统的EO研究通常依赖于简化的动力学假设，未能充分捕捉连续流动电氧化（CFEO）系统中发生的复杂电化学机制、质量传递限制和电极特异性行为（Mirshafiee等人，2024）。此外，EO技术在大规模应用中的实用性受到缺乏将处理性能与能耗和运营成本相结合的综合性评估的限制。因此，优化CFEO过程对于提高处理效率和降低能耗至关重要。数学优化技术被广泛应用，但由于影响过程的主要参数的复杂性和废水的不同特性，这些技术可能不足以完成建模；因此，机器学习（ML）可以揭示更有效和有希望的结果，以实现过程优化、高效处理和低能耗（Akhtar等人，2026）。文献报道了多种ML模型被广泛用于过程优化和预测处理性能，包括使用AOP进行污泥脱水（Ling等人，2025）、电凝聚过程处理实际SWW（Akhtar等人，2025a）、芬顿过程处理牛仔裤洗涤废水（Ergan等人，2025）、层状双氢氧化物去除磷酸盐（Zhang等人，2025）、利福平的EO降解（Akhtar等人，2026）以及基于羟基自由基的光化学氧化过程处理二甲双胍（Garazade等人，2025a；Garazade等人，2025b）。尽管ML技术在环境工程应用中最近受到了关注，但大多数研究将其应用于特定过程或污染物，目前仍缺乏能够同时处理多源废水系统、多种性能指标（如COD、TOC、浊度）和复杂反应器配置（如CFEO）的全面ML框架（Yuan等人，2025）。此外，关于将ML与机制模型结合以提高预测准确性和过程可解释性的研究还存在显著的知识空白。因此，在本研究范围内，同时考察ML方法和传统模型对于通过提供准确预测来发展废水处理技术至关重要。

本研究的关键目标是彻底评估和优化CFEO反应器处理MWW、SWW及其混合物（SWW/MWW）的性能。为了创建一个扎实且易于理解的工艺优化框架，本研究创新性地结合了动力学建模、实验研究和先进的ML方法。在实验阶段，详细研究了COD、总有机碳（TOC）和浊度的去除情况，与关键操作因素进行了关联分析，包括阳极类型、电流密度、处理时间、流速和废水混合比例。动力学建模（一级和异质模型）以及重要性能指标（如阳极效率、特定能耗、总运营成本和协同指数（SI）被用于评估过程性能。此外，在建模阶段使用了各种基于树结构和人工神经网络的ML模型来精确预测CFEO性能并确定理想的操作条件。应用了几种超参数优化技术（贝叶斯优化、随机搜索、网格搜索和噪声增强网格搜索）来提高模型性能和可靠性。此外，还使用了复杂的可解释性方法来阐明操作参数与废水特性之间的复杂相互作用。总体而言，本研究提供了一个创新的集成框架，将数据驱动的建模和实验分析相结合，为复杂混合废水处理中CFEO系统的优化提供了一种可扩展且有效的方法。

废水特性
在本研究中，SWW来自吉尔吉斯斯坦比什凯克的三家不同屠宰场，这些屠宰场的总屠宰能力为550-600只动物（羊、山羊和牛），每天产生200-230立方米的废水。市政废水样本取自比什凯克市政生物废水处理厂的入口处，该处理厂的日处理能力为250,000立方米。样本被储存在聚丙烯瓶中，在低温下运输，并在4°C下保存直至后续分析。

阳极材料和电流密度的影响
阳极材料的选择对确定EO过程的有效性和机制起着关键作用（Akhtar等人，2024a；Akhtar和Kobya，2025）。如图2(a)所示，在最佳条件下（j = 100 A/m2，水力停留时间（HRT）（τ=VreactorQ）= 60分钟，Q = 15 mL/分钟，α_SWW/MWW = 0.10），BDD、RuO2-TiO2、PtO2-IrO2和RuO2-IrO2阳极材料对SWW、MWW和SWW/MWW的COD去除效率分别为58.3%、95.5%和88.1%。

结论
本研究开发的基于ML的预测和优化方法为CFEO系统的设计和运行提供了重要的工程输出。观察到，在处理实际MWW、SWW及其混合物（SWW/MWW）的过程中，过程性能强烈依赖于CFEO的操作参数和特性。本研究通过系统地揭示关键参数的影响，有助于提高CFEO处理系统的能源效率。

作者贡献声明
Aysegul Yagmur Goren：撰写——审阅与编辑、可视化、概念化。
Mehmet Kobya：撰写——审阅与编辑、撰写——初稿、验证、监督、资源管理、项目管理、方法论、资金获取。
Nawid Ahmad Akhtar：撰写——审阅与编辑、撰写——初稿、可视化、验证、监督、软件使用、方法论、调查、数据分析、概念化。
Namatullah Wahidi：撰写——审阅与编辑。

利益冲突声明
作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系，这些因素可能影响本文所述的工作。

致谢
本研究使用的数据集涵盖了Nawid Ahmad Akhtar硕士论文的一部分内容。作者还感谢匿名审稿人和编辑提出的建设性批评和宝贵建议，这些都对文章的改进起到了积极作用。

关于生成式AI和AI辅助技术在写作过程中的使用
在本研究的准备过程中，作者仅使用Grammarly和ChatGPT来纠正句子中的英语语法错误。使用这些工具/服务后，作者根据需要审查和编辑了内容。