熔丝制造碳纤维增强PETG的拉伸强度实验研究与基于人工神经网络的预测

《Journal of Manufacturing and Materials Processing》：Experimental Investigation and Artificial Neural Network-Based Prediction of Tensile Strength in Fused Filament-Fabricated Carbon Fiber-Reinforced PETG

　　

熔丝制造（FFF）已成为生产功能性聚合物复合材料构件的重要增材制造技术。通过FFF制造的碳纤维增强聚对苯二甲酸乙二醇酯-共聚-1,4-环己烷二甲醇酯（PETG/CF）的拉伸性能取决于多个打印参数。本研究提出了一个集成的实验与预测框架，用于研究挤出温度、打印速度、层高、填充图案和填充密度对含15 wt.%碳纤维的PETG/CF拉伸强度的影响。采用混合水平田口L36正交阵列，包含36个实验组，每组独立打印三个试样，共制备108个ASTM D638 Type V标准试样。方差分析表明，打印速度对拉伸强度的贡献最大（20.51%），其次是层高（18.29%）。使用网格填充、60%填充密度、270 °C挤出温度、40 mm/s打印速度和0.3 mm层高时，获得最高拉伸强度33.225 MPa。研究人员开发了人工神经网络（ANN）进行拉伸强度预测，整体数据集获得R = 0.9801、R² = 0.9569和MAPE = 1.52%。扫描电子显微镜定性揭示了焊道界面缺陷、纤维拔出和局部类孔洞特征。所提出的框架为评估工艺参数效应和预测所研究PETG/CF参数域内的拉伸强度提供了系统方法。

论文解读：熔丝制造碳纤维增强PETG的拉伸强度实验研究与预测模型

增材制造（AM）技术因能够实现快速原型、定制化生产以及复杂几何形状的制造而得到广泛应用。其中，熔丝制造（FFF）凭借设备成本低、操作简便以及与多种聚合物材料兼容等优势，成为材料挤出技术中的常用方法。FFF通过逐层沉积的方式，可控制打印构件的内部结构，从而制造轻量化功能部件并减少材料消耗。然而，FFF构件的力学性能很大程度上取决于所选工艺参数和结构设计。近年来，研究者们越来越多地关注用短碳纤维增强热塑性长丝，以提升FFF构件的力学性能。碳纤维增强聚对苯二甲酸乙二醇酯-共聚-1,4-环己烷二甲醇酯（PETG/CF）因其良好的加工性、尺寸稳定性和力学性能而受到重视。然而，碳纤维的加入增加了加工复杂性：纤维填充长丝的熔融、流动和凝固行为不同于未增强聚合物，其微观结构（如纤维分布、取向和纤维-基体相互作用）受打印条件影响显著。因此，挤出温度、打印速度、层高、填充密度和填充图案等工艺参数会影响材料沉积、传热、冷却行为以及打印构件的内部结构。最终产品的拉伸强度取决于这些参数，因为它们影响孔隙形成和层间结合效果。由于这些效应并非孤立作用，且常呈现非线性关系，优化其联合效应十分困难。传统的试错法难以探索高维参数空间，且纤维增强材料比标准聚合物更昂贵、更具磨蚀性。此前研究多集中在常规热塑性材料（如PLA、ABS和纯PETG），对PETG/CF的研究相对有限，且多数研究仅考察少量打印参数或侧重于实验优化，缺乏能捕捉工艺参数与力学性能之间非线性关系的预测模型。此外，整合统计分析、机器学习预测和微观结构表征的综合性研究尚属空白。因此，需要开展一项集成实验评估、统计分析、预测建模和微观结构表征的综合研究，以更好地理解多个FFF工艺参数对拉伸行为的联合影响。本研究正是针对这一研究空白而展开，论文发表在《Journal of Manufacturing and Materials Processing》。

研究人员采用混合水平田口L36正交实验设计，系统评估了五个打印参数（填充密度、填充图案、打印速度、挤出温度、层高）对含有15 wt.%碳纤维的PETG/CF拉伸强度的影响。通过方差分析（ANOVA）评估各参数的统计显著性和贡献率，并开发了人工神经网络（ANN）模型进行拉伸强度预测。同时，使用扫描电子显微镜（SEM）对断口形貌和微观结构进行定性表征。研究的主要结论包括：打印速度和层高是影响拉伸强度最显著的因素，贡献率分别为20.51%和18.29%；在网格填充、60%填充密度、270 °C挤出温度、40 mm/s打印速度和0.3 mm层高条件下获得最高拉伸强度33.225 MPa；ANN模型预测性能优异，整体数据集相关系数R=0.9801，决定系数R²=0.9569，平均绝对百分比误差MAPE=1.52%。该研究的重要意义在于提供了一个系统评估工艺参数效应并预测拉伸强度的框架，为FFF制造纤维增强复合材料的工艺优化提供了数据驱动方法。

为开展研究，研究人员主要采用了以下关键的技术方法：首先，利用Minitable 22软件生成混合水平田口L36正交阵列，将实验条件从162组减少至36组，有效降低实验消耗；其次，采用方差分析（ANOVA）定量评估各工艺参数的统计显著性和贡献百分比；第三，开发了前馈人工神经网络（ANN）模型，使用Levenberg-Marquardt算法训练，隐藏层含14个神经元（tansig激活函数），输出层用纯线性函数（purelin），以六输入一输出结构进行拉伸强度预测；最后，采用Tescan VEGA3扫描电子显微镜（SEM）对断口进行微观形貌表征。所有实验均使用Creality K1 Max打印机（配备硬化钢喷嘴）和商业PETG/CF长丝（含15 wt.%碳纤维），按ASTM D638 Type V标准制备108个试样。

研究结果部分包括以下内容：
3.1 拉伸强度变化：通过36组实验的拉伸测试，发现拉伸强度在21.601 MPa到33.225 MPa之间变化，表明打印参数对复合材料力学性能有显著影响。其中最低值出现在Run 6，最高值出现在Run 30。
3.2 主效应与统计显著性（Taguchi-ANOVA）：通过ANOVA分析，打印速度贡献20.51%（p=0.012），层高贡献18.29%（p=0.018），两者为最显著因素；填充图案、填充密度和挤出温度在研究的参数范围内影响较小且不显著（p>0.05）。主效应图显示，蜂窝填充图案、较高填充密度、较高挤出温度和较大层高倾向于提高拉伸强度。残差误差占50.66%，表明未解释变异可能来自材料不均匀性、机器变化等因素，但失拟检验不显著（p=0.174），模型拟合充分。
3.3 ANN模型开发与性能：开发了含14个隐藏层神经元的ANN模型，训练、验证和测试集的相关系数分别为0.9777、0.9695和0.9712，整体R=0.9801，R²=0.9569，MAPE=1.52%，均方根误差RMSE=0.568 MPa。误差分布窄且对称，表明学习稳定。ANN成功捕捉了工艺参数与拉伸强度之间的非线性关系。
3.4 实验结果与预测模型：实验Run 30（网格填充、60%填充密度、270 °C挤出温度、40 mm/s打印速度、0.3 mm层高）获得最高拉伸强度33.225 MPa。ANN预测值与实验值吻合良好，验证了模型有效性。田口L36设计结合ANN的方法有效减少了实验次数，并实现了数据驱动的强度预测。
3.5 SEM分析（形貌与断口行为）：SEM观察显示，断口表面存在焊道间隙和焊道间空隙，表明相邻沉积焊道之间熔合不完全；观察到纤维拔出，暗示碳纤维与PETG基体之间的界面结合有限；局部类孔洞特征可见，可能成为应力集中点。此外，暴露的碳纤维直径约5.7–6.2 μm，与商业PETG/CF长丝中短切碳纤维尺寸一致。这些微观特征为解释拉伸行为提供了依据：不完全熔合和孔洞会减少有效承载面积并促进应力集中，纤维拔出表明应力传递效率较低。

讨论部分总结：研究结果表明，打印速度和层高的主导影响归因于它们对热历史和层间结合的直接作用，即打印速度影响相邻层间传热和聚合物链扩散时间，层高决定层间接触程度和长丝压实。其他参数（填充图案、填充密度、挤出温度）在本次研究范围内影响不显著，但在更宽范围内可能更为重要。残差较高（50.66%）表明存在未包含在实验设计中的因素（如材料异质性、纤维局部分布、机器波动等）以及参数交互作用。ANOVA与ANN的性能不可直接比较，因为ANOVA未显式考虑非线性关系，而ANN能捕捉此类效应。SEM观察为微观缺陷如何影响宏观力学性能提供了定性证据。研究结论部分翻译如下：本研究的结论表明，所选打印参数强烈影响FFF打印的PETG/CF复合材料的拉伸强度。ANOVA显示，打印速度和层高是影响拉伸强度最显著的因素，分别贡献20.51%和18.29%的总变异，p值均低于0.05。相比之下，填充图案、填充密度和挤出温度贡献较小，且在研究的参数范围内不显著。实验Run 30（网格填充、60%填充密度、270 °C挤出温度、40 mm/s打印速度和0.3 mm层高）获得了最大拉伸强度33.225 MPa。这些结果证明了选择适当工艺参数以增强层间结合、改善FFF制造PETG/CF复合材料力学性能的重要性。这些发现进一步揭示了FFF制造PETG/CF复合材料的工艺-性能关系，特别是打印速度和层高的主导效应表明了沉积条件对热历史、层间结合、长丝压实以及最终拉伸性能的重要性。结果还表明，PETG/CF的力学响应不能归因于单一工艺参数，强调了在评估和预测纤维增强打印构件性能时需考虑多个FFF参数的综合效应。基于田口L36实验数据开发的ANN实现了整体相关系数R=0.9801、决定系数R²=0.9569和平均绝对百分比误差MAPE=1.52%，表明ANN成功建模了所研究PETG/CF材料系统和工艺参数域内工艺参数与拉伸强度之间的关系。田口-ANN联合方法展示了一种减少实验工作量的高效途径，同时实现了数据驱动的拉伸强度预测。然而，当前框架仅限于所研究的PETG/CF材料系统、打印系统和工艺参数范围，应用于其他FFF复合材料需要额外实验数据、模型重训练和验证。更广泛的工业应用需在更大数据集、不同原料、打印系统和更多变制造条件下进行验证。未来研究应扩展实验数据集，研究纤维取向和微观结构特征对力学性能的影响，并在不同PETG/CF原料和制造条件下验证ANN模型。