基于三维多孔离子凝胶的宽范围高灵敏度柔性电容式压力传感器用于可穿戴健康监测

《Micromachines》：A Flexible Capacitive Pressure Sensor with Broad-Range High Sensitivity Based on 3D Porous Ionogel for Wearable Health Monitoring

　　

柔性压力传感器具有高灵敏度、宽检测范围和优异稳定性，是高精度电子皮肤和人体健康监测的关键组件。为了克服现有传感器在宽压力范围内保持高响应性的局限性，研究人员开发了一种基于三维多孔离子凝胶泡沫复合材料（IL/EG/PVA@MF）与平面电极阵列耦合的新型柔性电容式压力传感器。该器件利用了三维超弹性三聚氰胺泡沫（MF）骨架的结构工程与压力调控的杂散场分布以及多孔离子凝胶的离子界面极化的协同效应。实验评估表明，该传感器在2-10 kPa范围内实现了62.45 kPa^-1的高归一化灵敏度，并在0-50 kPa的宽工作范围内保持可靠的分段线性传感性能，同时响应时间在8 ms以内。此外，在50 kPa下经过6000次压缩-释放循环后，传感器表现出优异的性能一致性，验证了其良好的机械耐久性。在实际应用中，该器件能够高保真地监测多种生理信号，从细微的桡动脉脉搏到大幅度的关节运动以及特定的咳嗽模式，凸显了其在集成可穿戴系统和智能医疗中的广泛潜力。

随着工业4.0、人工智能、人机交互和远程医疗系统的快速发展，柔性压力传感器已成为电子皮肤、可穿戴健康监测平台和智能触觉界面的关键组件。在个性化医疗中，理想的压力传感器需要同时检测细微生理信号（如桡动脉脉搏和呼吸气流）和较大机械刺激（如关节弯曲和足底压力）。在多种传感机制（压阻式、压电式、摩擦电式和电容式）中，电容式压力传感器因其低静态功耗、良好信号稳定性、高信噪比以及与柔性器件集成的兼容性而备受关注。然而，现有传感器面临挑战：传统固体聚合物介电层虽结构简单、输出稳定，但高模量和有限压缩性导致低灵敏度和快速响应饱和；微结构化介电层（如金字塔、微穹顶、微柱和仿生图案）可有效增强低压力灵敏度，但通常需要模板辅助成型、光刻或激光加工等复杂制备方法，限制了规模化制造；多孔介电结构（海绵、泡沫、气凝胶）提供大变形空间和高压缩性，但传统多孔弹性体介电常数低且界面极化有限，导致电容变化不足。尽管引入导电纳米材料、高k填料、离子液体或离子凝胶可增强介电极化和界面电容，但同时在单一柔性电容传感器中实现高归一化灵敏度、宽工作范围、快速响应、长期稳定性和简单制备仍具挑战性。离子凝胶因移动离子能在电极/凝胶界面诱导强界面极化并改善压力诱导的电容变化而特别有吸引力，但许多报道的器件仍依赖复杂表面微结构或传统平面电极，多孔骨架变形、杂散场调制和离子界面极化之间的耦合尚未充分利用。因此，本研究旨在开发一种基于三维多孔离子凝胶泡沫和共面锯齿形叉指电极的高性能柔性电容式压力传感器，通过协同结构设计平衡灵敏度、工作范围、响应速度和机械耐久性。该论文发表在《Micromachines》。

研究人员采用真空浸渍和冷冻干燥工艺制备了离子液体/乙二醇/聚乙烯醇负载的多孔三聚氰胺泡沫（IL/EG/PVA@MF）作为介电层。首先，将商业三聚氰胺泡沫（MF）切割并清洗，随后将其浸入含有离子液体[EMIM][TFSI]、乙二醇（EG）、聚乙烯醇（PVA）和乙腈（AN）的前驱体溶液中，在真空下使溶液充分浸润泡沫骨架。经冷冻干燥去除水和大部分挥发性乙腈后，PVA、[EMIM][TFSI]和残留EG保留在MF骨架上，形成柔性多孔离子凝胶泡沫。电极制备采用丝网印刷工艺，在聚酰亚胺（PI）基底上打印导电银浆形成对称的锯齿形叉指电极。器件组装时，在电极区域上方放置方形空心3M胶带（厚度0.2 mm）以形成定义的垂直气隙，然后将IL/EG/PVA@MF泡沫置于间隔层上，并用PI胶带封装。整个传感器无需光刻等复杂微加工。对于人体生理监测，传感器使用医用胶带贴附于志愿者皮肤（已获知情同意）。

3.1 结构表征与定性应力分布分析：通过扫描电子显微镜（SEM）观察到原始MF具有三维互连网络，孔隙率超过95%，孔径80-120 μm，提供低模量和高压缩性。负载IL/EG/PVA离子凝胶后，凝胶均匀包裹MF支柱而未完全堵塞大孔，形成微纹理表面，与共面电极的初始接触有限，结合垂直气隙导致低初始电容。傅里叶变换红外光谱（FT-IR）证实PVA与MF之间的氢键相互作用，抑制离子泄漏。应力-应变曲线显示IL/EG/PVA@MF泡沫可承受100%压缩应变并恢复，能量损失系数15.21%，表明良好的弹性恢复和机械鲁棒性。定性应力分布模拟显示应力主要集中于有源传感区域。

3.2 传感机理与性能分析：传感器基于共面杂散电场、多孔介电变形和离子界面电容的协同调制。初始状态下，垂直气隙和泡沫疏松结构导致低初始电容。施加压力时，垂直气隙逐渐压缩，泡沫与电极接触面积增大，内部空气被更高介电/离子极化性的离子凝胶替代，增强有效介电常数；同时离子在电极/离子凝胶界面形成电双层（EDL），进一步贡献电容。总电容由压力依赖的杂散场电容和EDL界面电容并联组成。灵敏度曲线呈三段线性：低压区（0-2 kPa）灵敏度S1=34.54 kPa^-1，归因于初始气隙主导；中压区（2-10 kPa）灵敏度S2=62.45 kPa^-1，源于MF骨架快速压缩、气隙减少、接触面积扩大和EDL增强；高压区（10-50 kPa）灵敏度S3=18.48 kPa^-1，因泡沫逐渐致密化，变形空间有限。在0-50 kPa范围内，电容输出呈阶梯式上升，信号稳定。动态响应测试显示响应和恢复时间均在8 ms以内（受采样间隔限制，实际可能更快）。6000次50 kPa压缩-释放循环后，电容幅度保持100.0%，波形高度一致，验证了长期稳定性。与文献报道的柔性电容/离子型压力传感器相比，该传感器在灵敏度、工作范围、响应时间和循环耐久性方面表现出平衡性能。

3.3 实际应用：传感器能够区分不同触摸强度（轻微接触0.6 nF、轻触21 nF、正常触摸43 nF、按压210 nF），信号重复性好。在关节运动监测中，传感器贴附于手指近端指间关节和手腕桡侧伸肌腱，可稳定捕捉90°屈伸（约190 nF）和重复手腕弯曲信号，足部运动测试中记录周期性步态信号（平均675 nF）。通过将传感器集成到医用口罩中，实现非侵入式呼吸监测：深呼吸产生约7 nF的规则电容变化；轻咳信号0-2.5 nF，重咳信号高达9.3 nF并伴随高频振荡，反映高速气流和胸腔收缩。在桡动脉脉搏监测中（33岁女性志愿者，心率约72 bpm），记录波形清晰显示主波（P1）、潮波（P2）和重搏波（P3），计算放射增强指数AIr=50±2%（10个连续周期），表明传感器可提取可区分的脉搏波形特征。

讨论部分总结：该传感器得益于可压缩多孔离子凝胶泡沫与共面锯齿形叉指电极的协同集成，实现了高归一化灵敏度、宽工作范围、快速响应/恢复和稳定循环性能，适用于可穿戴监测场景中多种人体机械信号的检测。研究结论：研究人员开发了一种基于IL/EG/PVA@MF多孔离子凝胶泡沫和锯齿形叉指电极的高性能柔性电容式压力传感器。分级多孔MF、压力调控的杂散场分布、优化的离子界面极化以及垂直气隙和内部空隙的动态调制的协同效应，实现了62.45 kPa^-1（2-10 kPa）的最大灵敏度和0-50 kPa的宽范围。该传感器具有8 ms内的快速响应时间，并在6000次高压循环后保持结构完整性。在人体运动、呼吸模式和动脉脉搏监测中的成功演示，凸显了其在智能电子皮肤和集成存储-传感可穿戴系统中的多功能性。