计算辅助开发基于罗丹明的“关-开”型荧光纳米探针用于多种实际场景下的精确铀酰离子检测

《Analytical Chemistry》：Computation-Assisted Development of a Rhodamine-Based off-to-on Fluorescent Nanoprobe for Precise Uranyl Ion Detection in Diverse Real-Life Scenarios

　　

摘要

铀酰离子 (UO₂²⁺) 是一种高毒性、放射性的重金属物质，对人类健康和环境安全构成严重威胁。因此，开发易于操作、快速且高效的 UO₂²⁺ 检测策略至关重要。在此，利用罗丹明框架内五元螺环转化引发的荧光“关 - 开”转换，本研究借助计算化学，提出了一种称为 RBN 的星形荧光团的合理设计。为了实现实际应用，将 RBN 组装到基于壳聚糖的聚合物载体上，制备了双功能荧光纳米探针 (Nano-RBN)。所得系统表现出超快荧光响应 (1 秒)、低检测限 (1.32 μM) 以及与 UO₂²⁺ 相互作用时显著的 40 倍荧光开启效果。这些卓越的光学特性使该纳米探针成功应用于实际样品（包括水、土壤、海鲜和活细胞）中 UO₂²⁺ 水平的定量测定。接下来，通过将浸渍了 Nano-RBN 的试纸或凝胶与基于智能手机的拍摄系统相结合，建立了一个便携式且可现场部署的检测平台，允许对 UO₂²⁺ 进行现场、可视化和定量监测。最后，开发了一种基于 Nano-RBN 的水凝胶，并证明其在从水溶液中吸附 UO₂²⁺ 方面具有高效率，凸显了其在环境修复中的前景。