通过激发态寿命调控技术在掺杂了Co2+的GAGG:Ce晶体中实现超快闪烁现象

《Crystal Growth & Design》：Ultrafast Scintillation in Co2+-Codoped GAGG:Ce Crystals via Excited-State Lifetime Engineering

　　

摘要

Ce³⁺激活的氧化物闪烁体的时间性能从根本上受到5d → 4f跃迁的固有辐射寿命的限制。虽然传统的缺陷工程可以最小化与陷阱相关的慢衰减成分，但无法加速主要的去激发过程。在这项研究中，我们通过将GAGG:Ce与Co²⁺共掺杂，展示了一种主动的激发态寿命工程策略来突破这一物理限制。这种共掺杂建立了一个高效的Ce³⁺ → Co²⁺的非辐射能量转移通道，其在动力学上超越了固有的辐射衰减。同时，Co²⁺的替代促进了自发的电荷补偿，将一部分Ce³⁺转化为Ce⁴⁺。这种价态转换促进了电子捕获，并显著减少了由陷阱介导的延迟复合。这些机制协同作用，将快速闪烁衰减时间从121.2纳秒大幅缩短至超快的16.7纳秒，并有效消除了延迟余辉。尽管这种动力学竞争本质上会导致光产量的一部分减少到20纳秒以下，但工程化的闪烁体仍保持了14,000光子/MeV的光产量，其超快响应有助于在高光子通量下减轻信号堆积。我们验证了它在高分辨率X射线成像中的实际应用价值，为下一代适用于高计数率和计时应用的超快闪烁体提供了预测性设计框架。