解耦含氧官能团与芳香碳簇在碳基阴极上卤代污染物还原中的作用

《Environmental Science & Technology》：Decoupling the Roles of Oxygen-Containing Functional Groups and Aromatic Carbon Clusters in the Reduction of Halogenated Contaminants on Carbon-Based Cathodes

　　

摘要

尽管碳基阴极被广泛用于介导电化学还原污染物，但支配其快速电子转移的结构特性仍未得到充分理解。在此，我们通过量化生物质衍生阴极中芳香簇和含氧官能团（OFGs）的大小，解耦了体相电导率和表面反应活性的作用。我们以四溴苯作为探针污染物，演示了基本的主导原理。我们发现，虽然提高热解温度能驱动芳香簇的生长并提高脱卤性能（例如，在 850 °C 时达到平台期，簇大小约为 14 个芳香环），但在缺乏 OFGs 的情况下，这些导电网络是惰性的。将这些簇上的 OFGs 引入可将电子转移效率提高 50–85%，而有选择地减少这些基团则会使活性降低多达 75%。优化后的阴极表现出超越商业活性炭的容量，并与炭黑相当，为设计高效碳电极提供了合理的蓝图，并能够在多种应用中实现性能提升。