引言
淡水资源是世界上最宝贵的自然资产之一，对于维持所有栖息地系统生态系统的功能完整性至关重要，并在可持续的社会和人类发展中发挥着关键作用 (Di?li, 2017; Gao et al., 2020; Li et al., 2021)。地下水和地表水作为这些资源的组成部分，构成了满足全球饮用水需求的主要来源，代表了在数量和质量方面持续相互作用的复杂互联组成部分 (Di?li and ?apc?, 2024; Do?rar and Di?li, 2025)。这些动态交换在塑造区域水系统的结构、功能和可用性方面发挥着重要作用 (Dashora et al., 2022; Liu et al., 2024a)。近年来，全球人口快速增长和缺乏规划，以及加速的城市化、加剧的工业化和不断扩展的农业活动，导致了水质显著恶化 (Shukla and Saxena, 2020; Thomsen et al., 2024; Ullengula et al., 2026)。与此同时，这些发展在水循环中水与周围环境之间，对天然饮用水源施加了日益增长的压力 (Sing et al., 2022; Rao et al., 2023)。这种趋势不仅对人类健康和环境可持续性，也对地下水储备构成了严重威胁，特别是在干旱和半干旱地区 (Yang et al., 2023; Nayak et al., 2023)。因此，水质已成为水资源可持续管理、保护和供给中的关键全球性问题 (Di?li, 2018a,b; Smail and Di?li, 2023)。
由于缺乏规划的城市化、工业废水、农业径流（特别是肥料）、采矿活动和废弃物填埋渗漏，有毒元素对地下水的污染显著增加 (Saha and Rahman, 2020; Vaiphei et al., 2020)。地下水质量的恶化对公共健康和生态系统可持续性构成了严重风险 (Khan et al., 2023)。污染源包括人为活动和自然地球化学过程，这导致了水质的空间和时间变化。影响地下水成分的关键地球化学过程包括蒸发、矿物溶解、次生矿物沉淀、水岩反应（迁移氟化物、硝酸盐和砷）、阳离子 - 阴离子交换、氧化还原反应、微生物活动以及不同来源水的混合 (Di?li and Gülyüz, 2020; ?ztürk and Di?li, 2022; Dashora et al., 2022)。这些过程在干旱和半干旱地区尤为重要，在这些地区水资源管理至关重要 (Saha and Rahman, 2020; Sanjupriya et al., 2025)。因此，砷、重金属、氟化物、硝酸盐和多环芳香烃等有害物质可以进入地下水 (Karunanidhi et al., 2021)。长期暴露于这些污染物可能导致皮肤损伤、糖尿病、肝肾疾病、心血管和神经系统疾病、呼吸系统问题，在严重情况下还会导致癌症和死亡。儿童对这些毒性作用特别敏感 (Benmarce et al., 2024; Li et al., 2021)。
砷（As）是一种天然存在的类金属，广泛分布于岩石圈、水圈和生物圈中，由于其高毒性和迁移性，被认为是一种有害的环境污染物 (Huq et al., 2020)。砷是超过 200 种矿物的主要成分，包括元素砷化物、硫化物、氧化物、砷酸盐和亚砷酸盐，其环境意义源于其在有利的地球化学条件下释放到地下水中的潜力 (Smedley and Kinniburgh, 2002)。在全球范围内，饮用水中的砷是一个关键的公共健康问题。早期估计报告称 70 个国家有 1.37 亿人暴露；到 2011 年，这一数字达到 1.5 亿，到 2021 年，受砷影响的地下水影响了 107 个国家的 2.3 亿人 (Chaudhary et al., 2024)。砷以无机和有机形式存在，但无机物种由于毒性增强和溶解度更高而引起更大的关注 (Tabassum et al., 2019)。在地下水中，砷主要以亚砷酸根 (As(III)) 和砷酸根 (As(V)) 形式存在，其分布受 6.5-8.5 常见含水层范围内的 pH 值和氧化还原电位控制 (Sappa et al., 2014)。As(III) 在还原条件下稳定，由于其更高的迁移性和生物可利用性，毒性高 20-60 倍，而 As(V) 主要以 H2AsO4- 形式存在，迁移性和毒性较低 (Shankar et al., 2014; Valskys et al., 2022)。铁和锰（氧）氢氧化物的还原溶解是驱动砷释放到地下水中的关键机制，反映了当地氧化还原动态的强烈影响 (Khan and Rai, 2022)。摄入后，无机砷在 S-腺苷 -L- 甲硫氨酸（SAM）的介导下发生生物甲基化，形成一甲基胂酸（MMA）、二甲基胂酸（DMA）、三甲基胂（TMA）和三甲基胂氧化物（TMAO），并呈现三价和五价形式。尽管某些有机砷化合物（如甜菜碱砷）表现出相对较低的毒性，但无机物种仍然是导致砷相关健康风险的主要驱动因素 (Albernathy et al., 1999; Smolíková et al., 2022)。长期摄入超过世界卫生组织 10 μg/L 指导值的水与癌症（皮肤、膀胱、肺）、心血管和神经系统疾病以及代谢疾病有关 (Zhang et al., 2019; Feng et al., 2023)。高砷地下水通常与晚更新世 - 全新世含水层有关，那里的还原性沉积环境促进了砷的迁移 (Smedley and Kinniburgh, 2002; Wang et al., 2019)。与 Fe/Mn 氧化物、粘土和有机质的相互作用进一步影响其迁移性 (Fuoco et al., 2022)。鉴于全球暴露的规模和严重的健康影响，对地下水中砷及相关水文地球化学参数进行持续监测，以确保饮用水安全和保护人类健康至关重要 (Rahman et al., 2009)。
研究区位于凡湖内流盆地范围内，包括 Karasu 和 Morali 河子流域的部分地区。本研究代表了对更新世 - 第四纪河 - 湖相含水层中砷（As）富集的首次全面调查，重点关注其迁移机制、自然背景水平及相关的人类健康风险。虽然以前的研究报告了蛇绿岩中的砷赋存并描述了区域水文地质情况，但没有任何研究将这些含水层的水化学演化、砷形态分析、氧化还原控制的地球化学过程和健康风险评估整合起来。因此，本研究结合了水化学特征描述、主要离子地球化学、Eh-pH 和 pe-pH 稳定性分析、砷形态分析以及基于 USEPA 的健康风险评估，以识别砷来源，阐明迁移机制，并评估潜在的健康风险。具体目标是：(i) 描述地下水水化学特征；(ii) 识别控制砷迁移性的地球化学因素；(iii) 评估与砷污染地下水相关的非致癌和致癌健康风险。根据 WHO (2011) 指南和土耳其饮用水标准 (TSE-266, 2005) 评估了地下水的饮用水适宜性。
