基于电化学原理的锂离子电池健康状态评估方法：单一深度学习架构与混合深度学习架构的比较研究

《Sustainable Energy Technologies and Assessments》：Electrochemically informed state-of-health estimation of lithium-ion batteries using incremental capacity analysis: a comparative study of single and hybrid deep learning architectures

　　•增量容量分析（ICA）与深度学习相结合，用于电池健康状态（SOH）的估计。•在相同条件下，系统地比较了单一和混合深度学习模型。•混合TCN-循环架构在电池老化区域提高了准确性。•TCN+GRU在放电条件下实现了最低的均方根误差（RMSE）（0.72%）。•基于ICA的特征在不同SOH水平上增强了鲁棒性。

引言
锂离子电池的健康状态（SOH）在电动汽车、固定式储能系统和工业电力应用中部署的电池管理系统（BMS）的运行中起着决定性作用[1]。作为老化的累积指标，SOH量化了电池可用容量和内部特性与其标称值的偏差，从而直接影响性能极限和基于退化的操作策略[2]。SOH的或不准确的或不完整的表征可能导致过于保守的控制行为、能源利用效率低下或在时变负载条件下安全风险增加[3]。传统的SOH估计方法大致可以分为基于模型的方法和实验方法[4]。基于模型的技术通常通过跟踪容量衰减、内部电阻变化或从电化学和等效电路模型中得出的参数来推断老化行为，通常结合观测量或基于滤波器的估计方案[5],[6]。尽管这些方法提供了一定程度的物理解释能力，但它们的实际应用性通常受到准确参数识别、受控操作条件和可靠模型校准的要求的限制[7]。此外，电池老化的非线性、时间依赖性和使用依赖性显著降低了基于模型的技术在具有不同负载特性、温度条件和退化速率的真实世界操作环境中的鲁棒性[8]。
在这一背景下，已经探索了基于深度学习的SOH估计方法，这些方法根据时间老化行为的表示方式而有所不同[9]。前馈神经网络（FNN）通常用于学习提取的特征与SOH之间的静态非线性映射；然而，尽管Scarpelli等人报告使用生命周期训练数据时SOH估计误差低于1%，但由于缺乏内部记忆，它们无法准确外推长期老化行为，特别是在只有早期数据可用的情况下[10]。为了缓解这一限制，广泛采用了包括长短期记忆（LSTM）和门控循环单元（GRU）在内的循环神经网络（RNN）结构来建模循环间的序列依赖性和渐进性老化行为[11]。Nguyen Van等人提出了一种基于LSTM的深度学习方法，使用电压、电流和温度测量来估计锂离子电池的SOH和内部电阻。通过利用LSTM网络的长期记忆能力，该方法实现了比基于FNN的模型更高的估计精度，特别是在捕获累积老化行为方面，同时消除了对阻抗谱分析的需求[12]。Zhang等人引入了一种基于动态时空注意力的GRU模型用于锂离子电池SOH估计，其中健康相关特征和时间步长被自适应加权。实验结果表明，所提出的方法的SOH估计误差低于1%的RMSE，优于传统的GRU模型，并在不同老化条件下表现出更好的鲁棒性[13]。同时，时间卷积网络（TCN）和扩张卷积架构被引入来从电压和电流序列中提取局部时间模式，同时提高了训练稳定性和计算效率，尤其是对于长序列长度[14]。
最近的研究进一步研究了结合卷积和循环组件的混合深度学习配置，以增强表征能力和估计精度。例如，结合了高级LSTM变体和对注意力机制的CNN在NASA、CALCE和Oxford等基准数据集上实现了SOH估计误差低于1-2% RMSE，显示出在变化的SOC范围和负载特性下的强鲁棒性[15]。同样，增强了注意力机制和温度差异健康指标的CNN-GRU架构报告的估计误差在大约1.3%以内，同时在不同电池单元之间保持了良好的泛化性能[16]。Wu等人提出了一个压缩的混合LSTM-GRU模型用于锂离子电池SOH估计。通过结合互补的时间学习能力和模型量化，该方法实现了低于1% RMSE的SOH估计误差，同时大幅减少了模型大小和推理时间[11]。
在电池组级别，电压信号的时间-频率表示与深度CNN框架相结合，使得串联连接电池配置的SOH分类准确率超过了98%，推理时间约为每样本几十毫秒，突显了它们在实时实际应用中的适用性[17]。此外，采用多尺度特征提取和顺序学习的自适应深度学习框架在多样化的老化条件下始终表现出较低的估计误差，而不依赖于手工制作的特征[18]。总体而言，这些定量发现强调了卷积-循环混合模型作为高精度和可扩展的锂离子电池SOH估计解决方案的有效性。
除了传统的深度学习架构外，最近的研究还探索了旨在在实际操作和测试条件下改进电池健康评估的替代数据驱动策略。例如，从部分充电段提取的增量能量每SOC（IES）特征与基于LSTM的框架相结合用于SOH估计，展示了在无法获得完整循环剖面时的退化敏感特征表示的潜力[19]。还开发了多尺度无监督学习框架用于锂离子电池组的异常检测，将数据驱动的电池评估扩展到不仅仅是直接的SOH估计[20]。此外，基于部分放电段和二阶电压导数的特征增强集成学习已被提出用于锂离子电池容量估计，展示了结合退化敏感特征工程与集成学习策略的有效性[21]。
近期在能源存储和功能材料方面的进展不仅限于计算方法，还包括材料和设备工程方面的实质性进展。高熵设计已成为提高介电材料能源存储特性的有效策略[22]，而异质界面和晶格匹配工程已经显示出提高先进电池电极的结构稳定性、电荷转移动力学和长期循环性能的潜力[23]。除了能源存储材料外，缺陷和异质结工程结合基于DFT的分析也被用来阐明和优化功能材料中的界面电荷转移机制[24]。同时，先进的计算和优化方法正在不断发展，以应对与能源存储集成系统相关的复杂性和不确定性[25]。这些在材料、设备和计算方法方面的互补进展进一步强调了需要能够准确表征退化并支持能源存储设备整个生命周期内可靠操作的智能监控和状态估计框架。
然而，在这个背景下，大多数现有的基于深度学习的SOH估计方法主要依赖于电压、电流、温度和时间域特征。尽管这些信号在电池运行期间很容易获得，但它们只能间接了解潜在的电化学老化过程。即使采用了多特征融合策略，提取的特征通常与退化机制的关系也不紧密，并且没有明确嵌入到学习架构中[26]，这可能限制了在不同老化阶段的鲁棒性，尤其是在低SOH区域，那里的非线性效应更加明显[27]。
这一限制激发了人们对与电化学退化机制更紧密相关的退化敏感指标的兴趣。在实验和间接分析方法中，增量容量分析（ICA）提供了一种电化学上可解释的工具，通过分析差异容量-电压（dQ/dV）曲线来表征电池老化[28]。ICA峰值大小、位置和形状的变化与关键老化现象（如锂库存损失、活性材料退化和内部电阻增加）有关[29]。尽管ICA越来越多地被纳入数据驱动的SOH估计框架中，但在相同实验条件下对ICA增强的单一和混合深度学习架构的全面比较仍然有限。此外，许多现有的数据驱动方法依赖于单一的深度学习架构，这可能不足以同时捕捉局部退化特征和长期老化趋势。这一限制可能导致估计不确定性增加，特别是在退化过渡区域和高级老化阶段。尽管引入了混合卷积-循环架构、特征增强的集成学习方法和其他先进的数据驱动框架来解决这一挑战，但对估计精度、鲁棒性和计算效率之间权衡的系统研究仍然有限。 such an evaluation is particularly important for the practical deployment of real-time SOH estimation algorithms in battery management systems.
受到这些挑战的启发，本研究提出了一个综合的SOH估计框架，该框架将增量容量分析与单一和混合深度学习架构相结合。所提出的方法结合了从实验老化的2800 mAh锂离子电池中提取的电压、电流、温度和过滤ICA特征，覆盖了100%–80%的SOH范围。本研究的贡献在于在电化学信息指导下系统地整合和评估ICA和深度学习，而不是单独使用它们。通过在相同的实验条件下系统地评估前馈、卷积、循环和混合架构，本研究使得估计精度和模型行为的公平和一致比较成为可能。此外，受控的特征消融分析通过比较在相同训练条件下的V-I-T和V-I-T-ICA输入配置来直接评估ICA的增量贡献。除了传统的整体性能指标外，还采用了基于SOH水平的误差分布分析来评估不同老化阶段的模型行为。结果表明，混合架构，特别是那些结合TCN和GRU结构的架构，在所研究的实验条件下提供了改进的估计性能并减少了局部预测误差。本研究的主要贡献总结如下：
•通过将ICA特征与深度学习模型相结合，提出了一种电化学信息指导的SOH估计框架，将退化相关信息纳入学习过程。与仅依赖于电压、电流和温度信号的传统方法不同，所提出的框架利用电化学上可解释的ICA特征来提供不同老化阶段的额外退化敏感信息。
•在相同的数据划分、预处理程序、模型架构、超参数和训练设置下进行受控的特征消融分析，定量隔离ICA对SOH估计的增量贡献。
•在相同实验条件下，对包括FNN、TCN、GRU、LSTM、Bi-LSTM和基于TCN的混合模型在内的单一和混合深度学习架构进行了公平和系统的比较，包括估计精度和训练行为。
•基于八个2800 mAh锂离子电池的长期老化测试建立了结构化的实验数据集，覆盖了100%–80%的SOH范围，并结合了来自充放电剖面的电压、电流、温度和过滤ICA特征。
•引入了基于SOH水平的误差分析，以评估不同老化阶段的估计稳定性，特别关注混合架构在过渡和高级老化区域的稳定性。
•在所研究的实验条件下，基于TCN的混合架构被确定为表现最佳的配置，TCN+GRU为基于放电的数据集提供了最低的估计误差，而TCN+GRU+FNN为基于充电的数据集提供了最低的估计误差。
本文的组织结构如下。第2节详细介绍了实验设置、老化测试协议、数据集准备程序、增量容量分析以及基于单一和混合深度学习的SOH估计模型的开发。第3节展示了实验结果，包括比较性能分析、基于SOH水平的误差分布分析和在充放电条件下的鲁棒性评估。第4节总结了本文的主要发现。

材料和方法
本节介绍了用于SOH估计的实验设计和方法论方法。它描述了电池老化测试协议、数据集准备程序和增量容量特征提取，随后开发了基于单一和混合深度学习的模型。所有实验和数据处理步骤都旨在实现跨不同SOH水平的可重复分析和可靠的性能评估。

实验结果
本节对所提出的SOH估计框架在所研究的实验条件和模型配置下进行了全面的实验评估。评估使用了来自充放电剖面的数据集，目的是系统地分析估计精度、对抗老化引起的非线性的鲁棒性和比较训练行为。评估以渐进的方式进行。首先，评估了估计性能

结论
本研究通过将ICA与单一和混合深度学习架构相结合，提出了一个全面的锂离子电池SOH估计框架。通过结合电化学上可解释的ICA特征以及电压、电流和温度测量，所提出的框架能够在调查的100%至80%的SOH范围内实现准确和稳健的电池老化行为建模。使用前馈、卷积、循环等方法进行了系统评估。

作者贡献声明
Osman Demirci：撰写——原始草稿，软件，方法论，调查。
Sezai Taskin：撰写——审阅与编辑，监督，项目管理。

利益冲突声明
作者声明以下财务利益/个人关系可能被视为潜在的利益冲突：Osman Demirci报告称获得了土耳其科学技术研究委员会（TUBITAK）的财政支持。如果有多位作者参与，他们需声明自己没有已知的、可能影响本文所述研究的竞争性财务利益或个人关系。

致谢
作者感谢土耳其科学技术研究委员会（TüB?TAK）在项目编号124E631下的财务支持。

奥斯曼·德米尔吉（Osman Demirci）|塞扎伊·塔斯金（Sezai Taskin）