一个从头算的波函数基础模型，能够准确描述化学键的断裂过程

《Nature Communications》：An ab initio foundation model of wavefunctions that accurately describes chemical bond breaking

　　

摘要

由于解离物种的电子结构具有多参考特性，可靠地描述键断裂过程仍然是量子化学面临的主要挑战。特别是多参考方法计算成本高昂，在传统方法中，针对每个系统都必须重新进行完整的计算，而忽略了不同分子间电子结构的共性。量子蒙特卡罗结合深度神经网络的方法能够通过预先训练可迁移的波函数模型来利用这些共性，但迄今为止这类尝试的范围仍然有限。在这里，我们利用Orbformer实现了这一方法：这是一个在22,000个平衡态和解离结构上预训练的可迁移波函数模型，可以对未见过的数据进行微调，从而达到与经典多参考方法相当的最高准确率与成本比。在已建立的基准测试以及更具挑战性的键断裂反应和Diels–Alder反应中，Orbformer是唯一一种能够持续收敛到化学精确度（1 kcal/mol）的方法。这项工作将“在多个分子上分摊薛定谔方程求解成本”的理念转化为量子化学中的实际应用方法。