《CARBON》：Energy-efficient optoelectronic synapses based on MXene nanosheet/organic semiconductor heterostructures for neuromorphic and optical information processing
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摘要
将感知、记忆和信息处理集成到单一设备中的神经形态视觉系统对于克服传统冯·诺伊曼架构的局限性非常有用。在此，我们开发了一种基于MXene纳米片/Poly(3-己基噻吩-2,5-二基)（P3HT）异质结构的高性能光电子突触，用于实现能源高效的神经形态计算。实验表征结合密度泛
摘要
将感知、记忆和信息处理集成到单一设备中的神经形态视觉系统对于克服传统冯·诺伊曼架构的局限性非常有用。在此，我们开发了一种基于MXene纳米片/Poly(3-己基噻吩-2,5-二基)（P3HT）异质结构的高性能光电子突触，用于实现能源高效的神经形态计算。实验表征结合密度泛函理论计算显示，P3HT向MXene发生了显著的界面电荷转移，而Ti空位诱导的缺陷态和界面捕获中心促进了载流子的有效分离和长寿命的电荷存储。由此产生的缺陷辅助光控效应产生了持久的光电导性和强大的突触可塑性。制造的Au/P3HT/MXene/ITO突触设备成功再现了关键的生物突触功能，包括兴奋性突触后电流的产生、配对脉冲 facilitation (PPF)、从短期到长期记忆的转换以及学习-遗忘-再学习行为。该设备的PPF指数为180，每次突触事件的能耗极低，仅为30.2 fJ。除了基本的突触特性外，该设备还展示了光学逻辑运算、巴甫洛夫式联想学习、基于摩尔斯电码的光通信、人类感知学习以及视觉记忆模拟。在面部识别和城市交通场景分割任务中，实现了高达约90%的识别准确率，凸显了所提出的异质结构在人工智能应用中的潜力。这项工作为多功能光电子突触提供了一个有效的材料平台，为实现神经形态视觉系统、边缘计算硬件和下一代人工智能技术提供了可行的途径。
引言
MXene材料具有许多吸引人的特性，如高电导率、大面积、机械强度、疏水性和多种表面功能。这些特性使其在许多领域得到了应用探索，包括能源存储、柔性电子、催化、气体传感器、生物传感器、压阻传感器、电极、生物医学设备、电磁干扰屏蔽等。MXene还表现出有趣的光学特性，例如依赖于厚度的光透射率、可通过表面官能团调节的光学带隙（范围从0.04 eV到3.23 eV），以及在紫外-可见-近红外（UV-VIS-NIR）和太赫兹（THz）范围内的优异光吸收。这使得MXene在光电子学应用中受到关注，包括太阳能电池（吸光层、电子和空穴传输层、电极）、等离子体器件、超快和非线性光学、表面增强拉曼光谱、1至3微米波长的发光二极管以及光电探测器等。如果能够通过某种方式在MXene中实现持久的光电导性（PPC），即即使移除光源后仍保持光电导性，这种“记忆效应”就可以用来构建用于神经形态计算和人工视觉感知系统的光电子突触。已经研究了许多能够显示PPC效应的二维材料，旨在实现类似大脑的能耗（每次突触事件约10 fJ），因为以往基于氧化物和硅的材料大多报告的能量水平在pJ到nJ范围内。MXene已成为探索节能光电子突触器件的最新二维材料候选者。
候选光电子突触材料中的持久光电导性由多种机制引起：氧空位的电离和解离、缺陷引起的捕获和释放、异质结处的载流子捕获和释放、半导体与电介质界面处的载流子捕获和释放等。尽管具有金属性导电性，MXene即使在存在缺陷的情况下也不表现出PPC效应。Lee等人使用溶液处理的Ti3C2X制备了光电子突触设备，并在405、625和940纳米的刺激下测试了其性能。与Bi2Se3或MoSe2生长过程中出现的Se空位不同，没有观察到MXene中的元素空位。MXene的制备步骤产生了化学计量的TiO2，形成了MXene（金属）/TiO2（半导体）异质界面。通常，MXene在潮湿环境中会发生不可逆氧化，形成TiO2。依赖于这种自然形成的异质结构可能会阻碍设备的可重复性。一些研究则尝试使用其他氧化物（如氧化锌、PDVT-10/TiO2、氟掺杂氧化锡）以及其他二维材料（如紫色磷）来制备MXene异质结，但这些努力在光电子突触性能方面的效果有限。
在这里，我们介绍了使用MXene纳米片/P3HT（Poly(3-己基噻吩)）异质结构制备的光电子突触的制造和性能评估。P3HT是一种广泛用于有机电子和有机太阳能电池的p型半导体聚合物，其带隙为1.95 eV，直流电导率为2x10^-4 S/cm，但通过掺杂可以显著提高。之前已有研究将P3HT与Si/SiO2和Si纳米晶体结合用于制备光电子突触设备（包括晶体管）。我们的设备每次突触事件的能耗为30.2 fJ，表明了未来节能光电子突触系统的潜力。我们展示了使用这些设备的一系列应用，包括面部识别、城市交通场景分割、逻辑门和基于摩尔斯电码的光通信，证明了MXene/P3HT光电子突触设备的多功能性。
章节摘录
材料
碳化钛铝（Ti3AlC2）来自Carbon-Ukraine。氟化锂（LiF，98.5%）和盐酸（HCl，37%）购自Sigma-Aldrich。Poly(3-己基噻吩-2,5-二基）（P3HT）从TCI购买，氯苯则从Spectrochem获得。所有材料均未经进一步纯化处理直接使用。
Ti3AlC2X MXene纳米片的合成
Ti3AlC2X MXene纳米片是通过选择性蚀刻Ti3AlC2 MAX相粉末中的铝层制备的，如图S1所示。
材料表征
使用XRD分析了合成MXene、P3HT和MXene/P3HT异质结构的晶体结构和相纯度。图1a显示了各个组分的XRD图案及其对应的异质结构。P3HT的XRD图案在5.3°处有一个主要的衍射峰，对应于（100）面，这是其高度有序层状排列的特征，同时还有较弱的高阶反射峰分别在10.5°和15.8°，对应于（200）和（300）面。
结论
我们制造了一种基于MXene/P3HT异质结构的光电子突触设备，该设备在一个平台上有效集成了宽带光响应、强大的突触可塑性和多功能神经形态计算能力。有利的界面能带对齐和丰富的Ti空位诱导的捕获态的协同作用使得电荷分离高效、载流子保留时间延长，并实现了光控辅助的导电调节。
CRediT作者贡献声明
M. Meyyappan：写作 - 审稿与编辑、验证、监督、项目管理、形式分析、数据管理、概念化。Chandra Sekhar Tiwary：写作 - 审稿与编辑、监督、资源管理、项目管理、方法论、研究、形式分析。P.K. Giri：验证、监督、软件开发、项目管理、研究、资金获取、形式分析。Saswata Goswami：写作 - 原稿撰写、方法论、研究、形式分析。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能影响本文工作的财务利益或个人关系。
致谢
作者感谢印度政府Anusandhan国家研究基金会（ANRF）在Grant No. ANRF/ARG/2025/003900/PS项目下的财政支持。SSR衷心感谢印度政府教育部门（MoE）通过总理研究奖学金（PMRF）计划提供的支持。作者还要感谢S. Ghosh教授在DFT计算方面的宝贵帮助和指导，以及Koushik Ghosh博士的支持。
Sanjoy Sur Roy|Sanju Nandi|Debabrata Sahu|Garima Choudhary|Saswata Goswami|Chandra Sekhar Tiwary|M. Meyyappan|P.K. Giri
