实验增温改变原始红树林土壤中铁-碳相互作用及CO2和CH4排放

《Atmospheric Environment》：Experimental warming alters iron–carbon interactions and CO 2 and CH 4 emissions in pristine mangrove soils

　　

红树林土壤因持续水淹和还原条件储存大量碳，但其对全球变暖的响应仍不明确，尤其是铁（Fe）生物地球化学、有机碳（OC）动态与温室气体（GHG）通量之间的耦合关系。研究人员利用开顶箱（OTC）在巴西南部原始红树林开展为期六个月的现场实验，使气温较环境升高约+7至+12 °C。增温迅速将土壤推向更还原条件，氧化还原电位（Eh）由+27.5 ± 25.4 mV降至?4.2 ± 4.9 mV，伴随贫结晶Fe相增加和黄铁矿Fe短暂下降。CO2通量急剧降低（约?73%），而CH4排放逐步升高（约6.4倍），最高达5.1 ± 2.4 mg m?2 h?1。结果表明增温促进Fe还原条件，减缓OC分解同时增强产甲烷作用；增温下CH4排放接近高排放湿地系统，显示红树林生物地球化学功能发生偏移。研究证明增温通过氧化还原介导反馈改变红树林土壤功能，使碳矿化路径转向低CO2高CH4，可能抵消气候减缓效益并为全球变暖下生态系统预测提供依据。

研究背景方面，红树林是高效自然碳汇，单位面积土壤碳储量高于热带雨林和盐沼，其持久性依赖厌氧过程下的慢速有机质分解。然而红树林同时排放CO₂与CH₄，可能抵消固碳效益。现有证据多来自观测或环境梯度比较，难以分离温度直接效应；且Fe作为关键电子受体与矿物保护相，其转化如何耦合碳动态与GHG通量在增温情景下尚不清楚。为此，研究人员在巴西圣保罗州Cananéia原始红树林利用开顶箱模拟增温，整合氧化还原、Fe分级、OC与GHG通量观测，以揭示短期增温下Fe–C–GHG耦合机制。该文发表于《Atmospheric Environment》。

主要技术方法上，研究人员在原始红树林0–15 cm土层设基线采样，并布设三个重复开顶箱增温单元，历时六个月分四次航次采样；GHG通量用静态暗箱–气相色谱法测算CO₂与CH₄；OC经元素分析仪测定；Fe采用连续提取法分为交换态、碳酸盐结合态、水铁矿（ferrihydrite）结合态、纤铁矿（lepidocrocite）结合态、结晶氧化羟氧化物（FeOX）及黄铁矿Fe（FePY），并算活性Fe、准全Fe与黄铁矿化程度（DOP）；统计用Kruskal–Wallis与非参数多重比较。

研究结果部分，3.1节理化性质显示pH先升后稳于中性偏碱，Eh在增温首航次锐降至负值（?4.2 ± 4.9 mV）后略有回升但仍低于初始，OC在首航次降约10%后回升至略高于初始，表明增温快速建立还原环境并伴碳量波动。3.2节Fe分级表明FeEX无变，FeCA先降后升，FeFR与FeLP（贫结晶相）显著增至约1.8与2.2倍，FeOX略变，FePY首两航次降约40%后部分恢复，活性Fe与准全Fe升约1.5倍，DOP由63%升至83%后略降；说明增温促使Fe向贫结晶相重分配、黄铁矿短暂溶解再形成。3.3节GHG通量中CO₂由451.3骤降至120.0 mg m^?2 h^?1（约?73%），其后波动但全程低于初始；CH₄由0.8逐步升至5.1 mg m^?2 h^?1（约6.4倍），呈累积上升。

讨论总结中，研究人员指出增温经热强迫加速耗氧与微生物代谢，使Eh下探进入Fe(III)还原主导区间；贫结晶Fe相增加既源于黄铁矿氧化释放Fe²⁺再沉淀，也受氧化还原振荡与外来Fe补给驱动，并通过有机–矿物结合增强OC稳定。CO₂下降源于厌氧路径能效低及Fe(III)还原竞争电子；CH₄上升则因持续还原条件、产甲烷菌对温度敏感，且贫结晶Fe相可能经电子穿梭或种间直接转移间接促甲烷化，同时硫酸盐还原与黄铁矿化并存。结论部分译文如下：增温通过氧化还原介导反馈改变原始红树林土壤功能，将碳矿化路径由初始近地表中等还原、以较高CO₂排放为特征的状态，转向持续还原、Fe(III)还原主导且产甲烷增强的状态；短期增温即导致CO₂通量持续抑制与CH₄通量倍数级上升，后者量级接近高排放湿地，意味着红树林蓝碳系统若遇类似增温可能损失气候减缓红利，未来预测须将Fe–C耦合与CH₄权重纳入。