高屏实验（KPEx）期间台湾南部高压回流下的 PM2.5 模拟

《Atmospheric Research》：Simulating the PM 2.5 in southern Taiwan under high-pressure return flow during the Kao-Ping Experiment (KPEx)

　　

•山脉阻挡高压回流，导致台湾南部 PM?.? 高企。
•NO??和有机物主要来自中国大陆。
•NH??和 EC 主要来自本地污染。
•SO?2?来源均分为长程传输和本地污染。
•低挥发性/半挥发性氧化燃烧有机物占主导地位。

1. 引言
台湾地形狭长，中央山脉 (CMR) 南北纵向贯穿，平均海拔超过 2000 米。高屏空气质量区位于台湾西南部平原；除了夏季盛行的西南风外，其他季节的环境风场深受山脉阻隔。这种地形遮蔽效应导致本地风速较低，大气扩散条件较差，从而有利于污染物的累积。此外，作为台湾南部最大的都市区和主要工业中心，高雄市具有显著的人为排放，在这些不利气象条件下更容易引发严重的空气污染事件。空气污染与不良健康影响之间的关系已被广泛记录，包括在高屏空气质量区开展的具体研究 (Chio et al., 2022; Huang et al., 2023)。推进我们对空气污染物动力学的了解，对于制定减轻公共卫生风险的战略至关重要。高屏实验 (KPEx, https://7seas.atm.ncu.edu.tw/kpex/en/home) 于 2024 年 2 月至 3 月进行，旨在调查高屏空气质量区的空气污染特征。除了对整个 KPEx 期间的表现评估外，本研究指定 3 月 13 日至 16 日进行深入分析。中央山脉阻挡了高压回流，使台湾南部位于背风面。这种地形导致风速较低，PM?.? 浓度相对较高。以往没有研究调查过台湾南部高压回流条件下的 PM?.?。本研究使用天气研究与预报 (WRF; Skamarock et al., 2019) 和社区多尺度空气质量 (CMAQ; Byun and Schere, 2006; Appel et al., 2021) 模型来模拟台湾南部 PM?.? 及其成分的变化。最后，本研究调查了 CMR 海拔对该事件期间 PM?.? 浓度升高的影响。以往在高屏空气质量区的研究主要集中在观测实验上，模拟研究相对较少。因此，本综述强调观测结果，并在适用时纳入模拟结果。旨在提供台湾南部 PM?.? 研究进展的综合概述。

台湾南部已对 PM?.? 进行了广泛的观测研究。Chen et al. (2001) 刻画了 1999 年 2 月和 3 月高雄地区的 PM?.?。样品采集自多种环境，包括交通隧道、铺砌道路、市政固体废物焚烧厂和海水中。对采集的样品分析了 20 种化学物质，包括水溶性离子、有机碳 (OC)、元素碳 (EC) 和金属元素。在采样期间，PM?.? 浓度的平均值在 42.7 到 53.7 μg m?3之间。按丰度降序排列，PM?.? 的主要成分是 OC、硫酸盐 (SO?2?)、硝酸盐 (NO??)、铵盐 (NH??) 和 EC。他们使用化学质量平衡 (CMB; Watson et al., 1997) 受体模型来解析排放源。主要排放源是交通尾气、二次气溶胶（其中 30–41% 来源于 SO?2?和 NO??）以及农业废弃物的露天焚烧。PM?.? 受气象条件、气态污染物和人类活动的影响，但这些影响难以直接评估。Hsu et al. (2008) 在 2004 年观测了大寮和左营的 PM?.?和 PM??，并讨论了以下结果。PM?.? 主要由 SO?2?、NH??和 K?组成，这些可能是通过化学反应和燃烧形成的。PM????.? (PM??–PM?.?) 主要由 Ca2?、Na?和 Mg2?组成，这些可能来源于海盐、道路尘埃或土壤侵蚀。NO??在 PM?.?和 PM????.?中均存在。在 PM?.?中，NO??可能通过化学反应 HNO? + NH? → NH?NO?产生，而在 PM????.?中，NO??可能通过 HNO? + NaCl → NaNO? + HCl 反应产生。或者，当 HNO?与地壳碱或碱土金属反应时形成 NO??。NO??、NH??和 Cl?的浓度通常在夜间较高，因为 NH?NO?和 NH?Cl 在白天由于温度升高和光化学反应而发生挥发。靠近海洋导致大寮和左营出现氯化物耗损。PM????.? 的 Cl?损失平均为 0.02–0.04 μmol m?3，白天因海风而达到峰值。NH??与 SO?2?的摩尔比超过 2.0，表明处于铵丰富条件。因此，(NH?)?SO?、(NH?)HSO?和 NH?NO?可能是 PM?.?的主要无机成分。Tseng et al. (2021) 于 2018 年 5 月至 2019 年 1 月在高雄港进行了 PM?.?采样。除了本地来源外，港口的 PM?.?水平还显著受到来自东北亚的长程传输 (LRT) 的影响。在 PM?.?组成方面，二次无机气溶胶主要归因于人为活动，而金属成分中以地壳元素为主。OC 的浓度显著高于 EC，其中二次有机碳是主要部分。CMB (U.S. EPA, 2004) 和 PMF (U.S. EPA, 2014) 模型的源解析结果表明，高雄港地区的主要污染源是二次气溶胶、钢铁厂、焚烧厂、海盐和船舶排放。Lee et al. (2022) 分析了高雄过去 50 年的空气污染长期趋势。他们得出结论，空气质量的改善主要是由监管变化和排放控制推动的。虽然法规可以直接减少排放，但它们也能通过重塑经济和社会结构促进间接改善。在二战后时代，高雄的排放随着工业的快速发展而激增。然而，该市随后已转变为更加多元化的经济。SO?和 SO?2?浓度在 20 世纪 70 年代达到峰值，此后逐渐下降；然而，SO?2?的下降幅度不如 SO?明显。NH?水平的减少也落后于 SO?和 NOx，主要是由于持续的农业排放。由于仍有 NH?供应，(NH?)?SO?和 NH?NO?的形成仍在发生，但近年来大气能见度有所改善。SO?和 NOx 排放的减少进而影响了细颗粒物 (PM) 的形成。Wu et al. (2025) 分析了 2023 年高雄的气象和空气质量数据，确定了三个关键发现。首先，郊区空气质量通常优于城市地区，这可能归因于较低的城市化强度和更大的森林覆盖率。其次，影响空气质量指数 (AQI) 的主要变量被发现是温度和相对湿度。Granger 因果检验 (Granger, 1969) 显示，温度对城市地区的 AQI 有显著的因果影响，而风速在郊区起的作用更大。此外，方差分解结果表明，温度对城市环境中的 AQI 影响更为显著。在城市和近郊地区，高相对湿度促进 PM 浓度的增加。然而，在郊区，较高的植被覆盖率使得 PM 浓度与风速的相关性比与相对湿度的相关性更强。

关于高屏空气质量区，近年来仅进行了有限数量的数值模拟研究。Lu et al. (2019) 分析了台南市 PM?.?的来源，确定了以下九种来源：(1) 化学制造业，(2) 钢铁业，(3) 电力业，(4) 煤基产品制造业，(5) 柴油车，(6) 二冲程摩托车，(7) 餐饮业，(8) 建筑/道路粉尘，和 (9) 露天焚烧。采用 CMAQ 模型评估了上述来源对台南市空气质量的影响。结果表明，柴油车是最重要的来源，其次是台中电厂的排放。相比之下，建筑/道路粉尘和露天焚烧的贡献相对较小。Tsai et al. (2021) 使用 CMAQ 模型模拟了三种情景：(I) 2014 年基准排放；(II) 通过《清洁空气法》 (CAA) 实现的 2020 年减排；以及 (III) 通过额外措施实现的进一步减排，例如减少二冲程摩托车的数量、推广混合动力和电动汽车，并鼓励电厂使用天然气。模拟结果表明，PM?.?浓度在台湾中部 (台中) 和西南部 (高雄) 仍然较高。具体而言，情景 II 和 III 分别比情景 I 减少了 20.1% 和 28.8%。控制 NOx 排放可以减少日均 PM?.?浓度，而减少直接 PM?.?排放可以降低月均 PM?.?浓度。Lai et al. (2023) 采用 WRF-CMAQ 建模系统调查了长程传输 (LRT) 和台湾南部电厂排放对 2022 年 3 月 2 日至 3 日严重污染事件的影响。模拟结果表明，三家电厂的贡献可以忽略不计。相反，LRT 在 PM?.?浓度高的地区影响显著。此外，模拟显示在台湾南部形成的背风涡旋在 PM?.?的垂直扩散和向北传输中起关键作用。因此，PM?.?从高雄传输到云林 - 嘉义 - 台南地区，导致这些地区浓度升高。

台湾南部——包括嘉义市 (人口约 26 万)、嘉义县 (约 47 万)、台南市 (约 180 万)、高雄市 (约 270 万) 和屏东县 (约 78 万)—— consistently experiences the poorest air quality in Taiwan (台湾南部持续经历台湾最差的空气质量)。尽管过去十年 PM?.?浓度有了显著下降 (Fig. S1a)，超过空气质量标准的天数也减少了 (Fig. S1b)，但这些地区的年平均 PM?.?浓度在 2025 年仍在 13.6 到 17.5 μg m?3之间。这高于目前的年均标准 12 μg m?3。各市县监测站超过 30 μg m?3日空气质量标准的年超标天数范围在 60 到 381 天之间。这强调了台湾南部仍需改善空气质量。首先，本研究通过 2024 年 2 月至 3 月的模拟评估了 PM?.?和 PM?.?物种的模型表现。随后，对 2024 年 3 月 13 日至 16 日期间进行了详细分析，以调查高压回流下的 PM?.?。本研究选择了环境部运营的六个空气质量监测站进行分析。其中包括位于高屏空气质量区上风的嘉义 (嘉义市) 和善化 (台南市) 站，用于评估长程传输和邻近县市的跨界污染对高屏地区的影响。在高屏空气质量区内，选择包括北部的桥头站、沿海工业区的小港站、靠近山区的美浓站以及屏东县的屏东站。通过涵盖不同的地理特征和排放源特征，这六个站为整个台湾南部建立了一个全面的空气质量分析框架。第 2 节概述了本研究采用的方法论。第 3 节展示了本研究的详细分析结果。第 3.1 节评估了模型在气象条件、PM?.?浓度和化学物质以及挥发性有机化合物 (VOCs) 方面的表现。第 3.2 节考察了台湾南部 PM?.?浓度的时空变化。第 3.3 节描述了模拟期间的气象条件以及六个监测站的反向轨迹。第 3.4 节确定了这些站点的模拟 PM?.?来源。第 3.5 节讨论了 SO?2?、NO??和 OM (有机物)/EC 的化学形成机制。第 3.6 节研究了 CMR 高度对高屏空气质量区 PM?.?浓度的影响。最后，关键发现在结论部分进行了总结。

2. 研究方法
2.1. 模型配置
本研究采用大气化学建模系统作为主要研究框架。该系统集成了气象模型 WRF 和大气化学模型 CMAQ，分别使用 4.4.2 和 5.5 版本。气象和化学模拟的详细配置和参数见表 S1。本研究使用四层嵌套网格，空间分辨率分别为 81 km、27 km、9 km 和 3 km (图 1a 中的 D1–D4)。相邻层之间的分辨率比为 1:3，符合 WRF/CMAQ 嵌套网格设计中对数值稳定性的要求。D1 (81 km 分辨率) 覆盖东亚、东南亚和西太平洋，捕捉大尺度背景场。

D2 (27 km) 专注于核心东亚区域，以解析中尺度环流特征。D3 (9 km) 覆盖台湾及中国大陆东南部。D4 (3km) 覆盖福建省部分地区及台湾本岛，旨在以高分辨率充分捕捉 CMR（中央山脉）复杂地形对气流和污染物传输的影响。这种四层设计能够在有效捕捉大尺度背景场的同时，实现逐步缩小的模拟尺度，并在核心研究区域提供足够的空间分辨率。它还在模拟精度和计算效率之间取得了平衡。模拟包含 45 个垂直层，其中 25 层位于 3000 米以下。近地面增强垂直分辨率确保了日间和夜间边界层得到有效解析。WRF 的初始气象场和边界条件源自 NCEP GDAS/FNL 0.25 度全球对流层分析（ds083.3）。为了提高气象场的保真度，采用了四维数据同化（FDDA）。具体而言，对外部三个域（D1–D3）应用了网格引导。对于最内部域（D4），使用中央气象局（CWA）运营的 28 个人工气象站和 402 个自动气象站的数据实施了观测引导。在 CMAQ 中，初始和边界条件设置为清洁背景浓度。采用了十天的自旋平衡期以最小化这些初始条件对模拟结果的人为误差影响。尽管最外层边界浓度并非源自全球化学传输模型，但四层嵌套网格设计确保了最外层域（D1）的边界在地理上远离台湾。在纳入 D1 至 D3 域的排放源后，预期边界条件对 D4 域中台湾的影响可忽略不计。下载：下载高分辨率图片 (291KB)下载：下载全尺寸图片图 1. (a) 模拟域。(b) 台湾环境保护署（MOENV）运营的大气质量监测站（●）、中央气象局运营的气象站（■）、PM2.5 滤膜采样站（★）、台湾各地光化学评估监测站（▲）的地理分布，以及台湾的七个空气质量区域。七个空气质量区域分别是北部（NO，红色）、新竹苗栗（CM，橙色）、中部（CE，绿色）、云林嘉义台南（YCN，蓝色）、高雄屏东（KP，紫色）、宜兰（YL，黄色）和花莲台东（HT，灰色）。(c) 台湾南部选定空气质量站的位置：嘉义（CY）、善化（SH）、桥头（QT）、美浓（MN）、小港（XG）和屏东（PT）。台湾南部指嘉义市/县、台南市、高雄市和屏东县。（有关图例中颜色引用的解释，请参阅本文的网页版本。）本研究使用 MIX v2 (Klimont et al., 2017) 获取东亚人为排放数据。对于中国的 NH3 排放，采用 MEIC (Li et al., 2017) 作为替代方案，以提高该地区的数据质量。MIX v2 是一个经过系统验证和标准化的东亚人为排放清单。其空间分辨率为 0.10° × 0.10°（约 10 km × 10 km），并提供带有小时时间加权的月度排放数据。最新公开可用数据来自 2017 年。对于台湾本岛，人为排放清单源自台湾排放数据系统（TEDS, MOENV, 2024），时间段为 2024 年 2 月至 4 月，空间分辨率为 1 km × 1 km。该数据库由 KPEx 开发并由台湾环境保护署（MOENV）提供。尽管 MIX v2 的数据年份（2017 年）早于本研究模拟案例（2024 年），但基于东亚地区最新公开可用的排放清单，MIX v2 在空间分布一致性和总排放量估算方面优于全球清单。这是通过使用马赛克方法系统整合各省份的最佳本地清单来实现的。为了弥补排放清单与模拟之间的年份差异，使用地面观测数据对 D1 至 D4 域的建模性能进行评估，以调整和校准排放。D1 域包括中国 275 个观测站、日本 7 个、韩国 12 个和台湾 3 个（D2 域包括中国 238 个站、日本 7 个、韩国 12 个和台湾 3 个。D3 域包括中国 89 个站、日本 1 个、韩国 1 个和台湾 3 个。D4 域包括台湾 72 个站）。D1 域网格上 PM2.5、PM10、SO2、NO2 和 CO 排放调整因子的第一和第三四分位数分别为 0.29–0.34、0.56–0.65、0.56–0.76、0.51–0.66 和 1.33–1.70。台湾以外的生物源排放使用 MEGAN (Model of Emissions of Gases and Aerosols from Nature, Guenther et al., 2012) 估算，台湾内部的生物源排放使用 BEIS3 (Biogenic Emission Inventory System version 3, Vukovich and Pierce, 2002) 估算。由于台湾有全面的本地植被分布数据，因此选择 BEIS3。本研究采用 SMOKE (Sparse Matrix Operator Kernel Emissions, Houyoux and Vukovich, 1999) 模型（版本 4.8）处理台湾排放源时空分配。此外，所有嵌套域的生物质燃烧排放源自 FINNv1.5 数据库 (Fire Inventory from NCAR, Wiedinmyer et al., 2011)。船舶和航空排放分别源自 MIX 和 HTAP2 (HTAP, 2010)。2.2. 趋势分析和建模性能评估的气象及空气质量监测网络简介模型模拟的性能通过综合气象和空气质量观测进行评估。台湾数据从四类监测网络获取：气象观测站（第 2.2.1 节）、一般空气质量观测站（第 2.2.2 节）、PM2.5 组分观测站（第 2.2.3 节）和光化学监测站（第 2.2.4 节）。用于评估的统计指标详见表 S2。除 VOCs 外，气象参数和标准空气污染物的性能指标主要基于《空气质量建模规范》(MOENV, 2016)，一致指数（IOA）除外，后者遵循 Emery et al. (2001)。同时，PM2.5 组分的基准采用自 Emery et al. (2017) 和 Huang et al. (2021)。2.2.1. 气象监测网络本研究评估模型在 WRF 模拟方面的性能。观测数据主要源自台湾各县市的气象站，均由 CWA 运营。评估共包含 40 个站点，包括分布于台湾及其离岛地区的 28 个人工站和 12 个自动站。这些站点的地理位置如图 1b 中的符号■所示。评估参数包括地表温度、风速/风向和相对湿度。所有气象观测均按小时记录，模型输出采用相同的时间分辨率进行评估。2.2.2. 一般空气质量监测网络本研究分析台湾环境空气污染物浓度以评估 CMAQ 模拟的性能。这些污染物的观测数据从 MOENV 获得，该署在 D4 域内运营 72 个空气质量监测站（不包括 6 个交通站），覆盖台湾及其离岛地区。这些监测点的地理分布如图 1b 中的●符号所示。监测物种包括 PM2.5、SO2、NOX、O3 和 NMHC。MOENV 的环境污染物浓度按小时分辨率报告，与用于比较的小时模型输出一致。2.2.3. KPEx PM2.5 采样网络KPEx 在六个化学成分监测站（如图 1b 中的★符号所示）进行了 PM2.5 采样。这些站点包括小港国中、南荣高中、国立屏东科技大学、国立中山大学、小琉球岛和方山。关于采样安排，为了捕捉污染物的日变化特征，每日采样分为两个不同时期：日间（08:00–17:00）和夜间（17:00–次日 08:00）。PM2.5 采样和化学分析是在 KPEx 活动期间进行的，跨越四个不同时期：2024 年 2 月 14–15 日、2 月 27–28 日、3 月 12–13 日和 3 月 26–27 日。对于前两次活动，小港国中、南荣高中和国立屏东科技大学的采样持续时间延长至三天（分别为 2 月 14–16 日和 2 月 27–29 日）。这些观测结果随后用于验证 PM2.5、OC、EC、SO42?、NO3? 和 NH4+ 的模拟浓度。2.2.4. 光化学监测网络本研究利用光化学评估监测站（PAMS；如图 1b 中的▲所示）的观测数据来评估模拟 VOCs 浓度的性能。PAMS 网络由 MOENV 运营和维护。共有 15 个 PAMS 站分布在 D4 域内的台湾各地。PAMS 网络监测 54 种 C2–C10 非甲烷总烃（NMHCs），观测数据按小时收集。选择了八种主要 VOC 物种与 CMAQ 模拟结果进行对比评估。有关 PAMS NMHC 分析系统的详细描述，包括校准和质量控制方案，请参阅 Ou-Yang et al. (2020)。2.3. HYSPLIT 后向轨迹HYSPLIT 模型 (Stein et al., 2015; Rolph et al., 2017) 由美国国家海洋和大气管理局空气资源实验室（NOAA ARL）开发。本研究利用该模型进行从台湾南部出发的后向轨迹分析。该分析能够识别气团在到达研究区之前经过的传输路径，便于追溯对 PM2.5 浓度有贡献的潜在源区。为确保轨迹计算与空气质量模拟中使用的气象场之间的一致性，HYSPLIT 的气象数据源自本研究 WRF 模拟的 D4 输出。使用了六个分析站：嘉义、善化、桥头、美浓、小港和屏东，覆盖台湾南部的主要空气质量监测区域。轨迹设置为从距地面 10 米的高度开始，代表近地面污染物的传输路径。每条轨迹回溯 24 小时，起始时间为 2024 年 3 月 13 日至 16 日每日的 00:00 和 12:00 当地时间。这完全代表了污染事件期间气流源的日变化特征。2.4. 综合源解析方法 (ISAM)本研究在 CMAQ 模型中采用 ISAM (Kwok et al., 2013) 方法，量化各区域排放对 KP 空气质量区域的贡献。ISAM 是一种源解析方法。与通常需要基础情景和零出情景（即去除特定排放源）的传统蛮力法（BFM）不同 (Chuang et al., 2020)，ISAM 避免了在高度非线性的大气化学机制中因大规模源扰动可能产生的数值误差和不稳定性。虽然 ISAM 可以在单次模拟中同时计算多个源的贡献，但其计算成本比 BFM 高得多。我们的研究团队在利用 ISAM 方面已展示广泛的专业能力，成功将其应用于台湾北部和中部以及台中火力发电厂的研究所 (Chuang et al., 2024a, Chuang et al., 2024b, Chuang et al., 2024c, Chuang et al., 2025)。2.5. 综合反应速率 (IRR)作为 CMAQ 过程分析 (PA) 套件中的关键模块，IRR 分析被用于量化模拟期间各个化学反应的累积速率。遵循 Chuang et al. (2024b) 的方法，本研究通过分析以下七个反应来调查 HNO3 形成的化学路径：(R1)NO2g+OHg→HNO3gHNO3_OHNO2(R2)N2O5g+H2Og→2HNO3gHNO3_N2O5N2O5→HNO3+H2NO3PIJN2O5→HNO3+H2NO3PKH2NO3PIJ→HNO3(R3)H2NO3PK→HNO3HET_N2O5(R4)NTR2→HNO3gHET_HCNO3(R5)RNO3aq→HNO3aqHNO3_NO3HC(R6)NO2g+0.5?H2Ol→0.5?HONOaq+0.5?HNO3aqHET_NO2(R7)ClNO3g+H2O→HOClg+HNO3gHET_CLNO3_WAJ在此语境下，NTR2 表示总有机硝酸盐，而 RNO3 代表硝基化合物。示踪剂 H2NO3PIJ 和 H2NO3PK 分别代表细粒子和粗粒子气溶胶中来自 N2O5 的 HNO3 或 ClNO2 生成。方程 R1–R7 共同代表了大气中产生硝酸 (HNO3) 的化学路径，使用 IRR 来量化每个反应的单独贡献。有关将 IRR 应用于 HNO3 分析的技术见解，请参阅 Gipson (1999) 和 Chuang et al., 2022, Chuang et al., 2025。2.6. 硫追踪模型 (STM)Itahashi et al. (2018) 和 Jeon et al. (2021) 均在 CMAQv5.0.2 中使用了 STM。STM 在 CMAQv5.3 (Appel et al., 2021) 中进一步完善，随后在 CMAQv5.5 中纳入了 SO42? 的气相化学生成。

SO?2?浓度归因于气相或液相反应，以及排放、初始条件和边界条件。来源标签法（STM）能够划分来自每个因素的贡献，包括爱肯模态和积聚模态中十一个不同的途径。以下三个途径源于爱肯模态：化学生成、源排放以及初始和边界条件。
•气相反应后的成核和/或凝结：OH + SO? → SULF (ASO4GASI) + HO?
•源排放 (ASO4EMISI)
•边界和初始条件 (ASO4ICBCI)
以下八个途径源于积聚模态：
•液相过氧化氢氧化反应：H?O? + S(IV) → S(VI) (ASO4AQH2O2J) + H?O
•液相臭氧氧化反应：O? + S(IV) → S(VI) (ASO4AQO3J) + O?
•液相由 Fe3+ 和 Mn2+ 催化氧氧化反应：O? + S(IV) → S(VI) (ASO4AQFEMNJ)
•液相甲基过氧化氢氧化反应：MHP + S(IV) → S(VI) (ASO4AQMHPJ)
•液相过氧乙酸氧化反应：PAA + S(IV) → S(VI) (ASO4AQPAAJ)
•气相反应：OH + SO? → SULF (ASO4GASJ) + HO?
•源排放 (ASO4EMISJ)
•边界和初始条件 (ASO4ICBCJ)
在本研究中，来自边界条件或初始条件的 H?SO?贡献可忽略不计，因为其模拟浓度接近于零。此外，还确定了源自粗模态的三个因素：气相反应后的凝结（OH + SO? → SULF + HO?）、源排放以及初始和边界条件。然而，本研究排除了粗模态内的 SO?2?。尽管有九个途径与有机硫酸盐向有机硫酸盐的转化（LOSO4J）有关，但由于其贡献较小，在本分析中进行了聚合。我们的团队此前已在 Chuang 等人（2024b, 2024c, 2025）的研究中实施了 STM。
2.7. 初级有机气溶胶（POA）和次级有机气溶胶（SOA）的形成
气溶胶模块（AERO7）最初在 CMAQv5.3 中引入（Appel 等人，2021），随后 Park 等人（2023）提供了针对 CMAQv5.3.1 的综合实施指南。AERO7 通过光化学氧化（通过 OH 和 O?）改进了单萜烯 SOA 形成的参数化。它还增强了亲水有机物质（OM）的吸湿性，并在异戊二烯环氧化二醇（IEPOX）有机硫酸盐形成过程中增加了对无机 SO?2?的吸收。此外，它利用挥发性基集（VBS）框架改进了人为 SOA 形成的表征。AERO7 总共包含 12 种初级有机气溶胶（POA）和 30 种次级有机气溶胶（SOA）。基于其挥发性和形成机制，这些物种被归类为一种 POA 类和四种 SOA 类：（1）低挥发性（LV）/半挥发性（SV）POA，（2）LV/SV 氧化燃烧有机物质，（3）LV/SV 氧化人为挥发性有机化合物（VOCs），（4）LV/SV 氧化生物源 SOA/光氧化，以及（5）乙二醛和甲基乙二醛 SOA。AERO7 模块已在我们的前期研究中成功实施（Chuang 等人，2024b, 2025）。
3. 结果与讨论
3.1. 模型结果评估
为了对特定高压回流事件保持高度集中的叙述，涵盖整个台湾区域（D4）和常规污染物的这一广泛验证主要汇编在补充材料中。这一性能评估作为模型可靠性的基线确认。在分析 2024 年 3 月 13 日至 16 日的具体案例模拟结果之前，我们首先评估了 2024 年 2 月 1 日至 3 月 30 日期间的模型性能与观测值的对比。这一全面评估确立了模拟结果的可靠性和稳健性，确认模型为进一步的详细案例研究提供了坚实基础。模型性能评估分为四个主要部分：气象参数、常规空气污染物、PM2.5 物种和 VOCs。
3.1.1. 气象评估
本研究评估的气象参数包括温度、风速、风向和相对湿度。如表 S3 所示，只有玉山（YS）站的温度显示出相对较高的平均总误差（MAGE）。这主要归因于模拟网格海拔与玉山实际海拔之间的差异。关于风速，大多数监测站表现令人满意；然而，只有八个站点的平均偏差（MB）超过 1.5 m s?1。其中，五个站点的均方根误差（RMSE）大于 3 m s?1，六个站点的一致指数（IOA）低于 0.6。这些站点大多数位于山区，模拟网格海拔低于实际地形高度。关于风向，内陆的南投（NT）站点显示出 -11% 的风标准化平均偏差（WNMB），而所有其他站点均保持在 ±10% 以内。尽管相对湿度没有既定的性能基准，但 MB 和 MAGE 值始终保持在较低水平。唯一的例外是 YS 站点，显示出相对较高的 MAGE 为 17.7 和仅为 0.66 的 IOA；所有其他站点均表现出稳健的性能。本质上，台湾平坦地形区域的模拟高度准确，台湾南部的结果与观测值高度一致。
图 S2–1 至 S2–4 展示了台湾西部六个气象署（CWA）监测站——新北、新竹、台中、嘉义、台南和高雄——模拟与观测的温度、风速、风向和相对湿度的对比。如图所示，模拟值紧密跟踪观测值。此外，图 S3–1 至 S3–3 显示了这六个地点的温度、风速和相对湿度的散点图。这些结果表明气象模拟高度令人满意，并为随后的空气质量建模提供了可靠的基础。
3.1.2. 一般空气污染物评估
PM2.5、SO?、NO?、NMHC 和 O?的模型性能指标总结在表 S4–1 和 S4–2 中。总体而言，72 个空气质量监测站（图 1b 中由●符号表示）的观测值与模拟值的对比表明，模拟准确捕捉了 PM2.5 的浓度和变化。模拟值与观测值之间的微小差异仅发生在少数站点。归因于 SO?的低环境浓度，72 个监测站中有 15 个的 r 值低于 0.45。MFB 值仅在三个站点显示出相对较高的偏差：阳明（YM）、布袋（PuZ）和台东（TT）。然而，所有三个站点的 MFE 仍低于 85%，符合模型性能基准。
对于 NO?，只有埔里（PL）、关山（GS）和 TT 站点显示出相对较低的 r 值。尽管如此，这三个站点的 MFB 和 MFE 仍满足性能标准，分别保持在 ±65% 和 85% 以内。关于 NMHC，只有五个监测站显示出相对较低的 r 值，而所有其他站点的 r 值始终超过 0.35。所有站点的 MNB 值在 -40% 到 50% 之间。然而，在三个特定站点——西屯（XT）、林园（LY）和花莲（HL）——MNE 超过了 80% 的阈值。对于超过 40 ppb 的 O?浓度，只有三个监测站——万里（WL）、小港（XG）和 GS——显示出低于 0.45 的 r 值。在 XG 和金门（KM）站点，MNB 超过了 15%，而 MNE 保持在 35% 以下。此外，以下站点的 MPNB 略微超过了 10% 的阈值：PL、屏东（PT）、前镇（QZ）、XG、大寮（DaL）、潮州（CZ）、LY 和马祖（MT）。
当所有监测站的数据被聚合时（如表 S5 所示），统计指标——包括 r、MB、MNB、MNE、MFB、MFE 和 MPNB——均满足既定的空气质量建模性能基准。这适用于当针对所有监测站的观测值评估 PM10、PM2.5、SO?、NO?、NO、O?、NMHC 和 CO 的模拟浓度时。图 S4–1 至 S4–8 呈现了沿台湾西部由北向南剖面空间排列的八个代表性监测站的结果。这些站点包括板桥、新竹、中明、嘉义、善化、桥头、小港和屏东。时间序列图比较了模拟的小时浓度 PM2.5、SO?、NO?、NMHC、O?、PM10、NO 和 CO 与观测值。如图所示，模拟值与观测值之间的差异有限，表明模型性能令人满意。正如散点图（图 S5–1 至 S5–8）所示，PM2.5、NO?、NMHC、O?、PM10 和 CO 的模拟表现出令人满意的性能。归因于 SO?的低环境浓度，嘉义和小港站点的模拟值显示出轻微的低估。相反，与观测值相比，板桥、新竹和中明站点的模拟 NO 浓度显示出高估。
3.1.3. PM2.5 成分评估
PM2.5 成分在 KP 空气质量区域的六个观测站（图 1b 中由★符号表示）进行了监测。在整个 IOP 期间，所有站点共收集了 108 个样本。如表 S6 所示，模拟的 PM2.5 浓度在大多数监测站满足 r、NMB 和 IOA 的标准水平，尽管未达到目标水平。虽然 FB 值仍略低于标准阈值，但 FE 在大多数站点始终符合目标水平。SO?2?、NO??和 EC 浓度的模拟性能与 PM2.5 相当。虽然大多数统计指标满足标准水平，但有限数量的指标尚未达到此基准。NH4+的性能仍然是一个挑战，因为只有少数站点目前满足 NMB、NME、IOA 和 FE 的标准水平。类似地，OC 的性能仅略好，有几个站点未达到 r、IOA、FB 和 FE 的标准水平。
3.1.4. 挥发性有机化合物评估
ETHA（乙烷）、ISOP（异戊二烯）、PRPA（丙烷）、XYL（二甲苯）、ETH（乙烯）、ETHY（乙炔）、TOL（甲苯）和 BENZENE（苯）的模拟浓度与观测值进行了评估。对所有 15 个光化学监测站（图 1b 中由▲表示）的小时浓度进行评估发现，ISOP、ETH 和 ETHY 表现出相对较弱的性能。这主要受到观测数据和模型输出中存在的低环境浓度的限制（表 S7）。其余五种物种表现出卓越的性能。此外，观测值与模拟浓度的逐站对比（图 S6–1 至 S6–15）揭示了某些特定地点的差异。例如，太息站点的 ETHA 和 ISOP 模拟浓度相当高。桥头和小港站点出现 ISOP 高估，而林园站点出现 ETH 高估。相反，林园站点的 ETH、ETHY 和 ISOP 明显被低估。凤山和仁武站点表现出相似的模式，其中 ETH 被低估而 ISOP 被高估。PRPA、BENZENE 和 XYL 也观察到偶尔的偏差。
从第 3.2 节开始，本文严格关注 KP 区域内的详细时空演化和化学机制，这是本研究的核心地理兴趣点。
3.2. 台湾南部 PM2.5 浓度
如图 2a–2f 所示，观测是在 2024 年 3 月 13 日至 16 日期间在以下六个站点进行的：嘉义市的嘉义站；台南市的善化站；高雄市的桥头、美浓和小港站；以及屏东县的屏东站（图 1c 中由●表示）。除 3 月 13 日外，在剩余三天中，每小时观测到的 PM2.5 浓度持续超过 50 μg m?3。这些峰值浓度时期通常发生在夜间和清晨。嘉义（图 2a）、善化（图 2b）、桥头（图 2c）和小港（图 2e）监测站的 PM2.5 浓度日变化更为明显。相对较高 PM2.5 水平的时期主要集中在清晨至上午时段。屏东站位于内陆区域（图 2f）。虽然该地点的 PM2.5 浓度存在日波动，但不如上述四个站点明显。同样位于内陆的美浓站（图 2d），观测到的每小时 PM2.5 浓度变化相对缓和。在上述监测站中，模拟的小时 PM2.5 浓度在很大程度上与观测值保持一致。然而，模型在 3 月 16 日上午于桥头和小港站点表现出低估。
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图 2. 2024 年 3 月 13 日至 16 日，六个空气质量站——嘉义（CY）、善化（SH）、桥头（QT）、美浓（MN）、小港（XG）和屏东（PT）——的模拟与观测的近地面 PM2.5 小时浓度。
3.3. 天气尺度视角下的天气条件及台湾南部后向轨迹
如图 3a 所示，在 2024 年 3 月 13 日 08:00，大陆高压系统从中国内陆迁移至西太平洋海岸，靠近长江口。该系统的外围环流给台湾北部和西部带来了盛行的东北风。到 3 月 14 日 08:00（图 3b），大陆高压系统进一步向东迁移至太平洋上空。其外围环流在台湾附近转为东南气流，随后被中央山脉（CMR）阻挡。

这种地形阻挡导致台湾西部出现停滞的扩散条件，促进了污染物的积聚，导致浓度升高。3 月 15 日至 16 日期间，上述高压系统继续向东迁徙穿过太平洋。然而，其外围环流在台湾附近持续表现为东南气流。因此，中央山脉（CMR）保持了地形阻挡效应，导致台湾西部出现长时间的大气停滞和扩散条件不佳的情况（图 3c–3d）。

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图 3. 2024 年 3 月 13 日至 16 日 00:00 UTC（08:00 LST）的地面天气图：（a）3 月 13 日，（b）3 月 14 日，（c）3 月 15 日，（d）3 月 16 日。

利用 WRF 模型模拟的风场驱动 HYSPLIT 模型，对六个代表性站点进行后向轨迹分析：嘉义、善化、桥头、美浓、小港和屏东。如图 4a–4c 所示，2024 年 3 月 13 日和 14 日的早晨东北季风仍然活跃。如前所述，大陆高压系统刚刚从长江口向太平洋东部迁徙。18 小时前，台湾南部的后向轨迹源自岛屿以北的海洋区域。然而，从 3 月 14 日晚上开始，24 小时的后向轨迹局限于台湾或台湾海峡上空（图 4d–4h）。这种转变表明东北季风的影响逐渐减弱，盛行风向从东北风转向东风或东南风。因此，中央山脉阻挡了盛行气流，促进了台湾西部局地环流的主导地位。

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图 4. 始于六个空气质量站点——嘉义（CY）、善化（SH）、桥头（QT）、美浓（MN）、小港（XG）和屏东（PT）的二十四小时后向轨迹（紫色：0–5 小时，红色：6–11 小时，蓝色：12–17 小时，黄色：18–23 小时）。起始时间为（a）3 月 13 日 00:00 和（b）12:00 LST；（c）3 月 14 日 00:00 和（d）12:00 LST；（e）3 月 15 日 00:00 和（f）12:00 LST；（g）3 月 16 日 00:00 和（h）12:00 LST 2024 年。（关于此图例中颜色参考的解释，请读者参考本文的网页版本。）

3.4. 台湾南部 PM2.5 及 PM2.5 组分的来源

CMAQ 模型中的 ISAM 模块被用来量化各种排放源对六个代表性站点（嘉义、善化、桥头、美浓、小港和屏东）PM2.5 浓度的贡献。本研究分析的排放源包括高屏（KP）空气质量区域内的点源、线源、面源和生物源排放，以及云嘉南（YCN）空气质量区域的贡献，和其他空气质量区域（包括北部（NO）、竹苗（CM）、中部（CE）、宜兰（YL）和花东（HT）空气质量区域）。其他输入包括第 4 域中福建省及离岛的排放，边界条件（BCON，来自中国大陆、菲律宾、日本、朝鲜半岛和东南亚的 LRT）；航运、飞机、野火（主要是生物质燃烧和农业残留物燃烧，FINN）、海盐和扬尘。最后，包括初始条件（ICON，接近零）和其他未解析的贡献（OTH），后者代表二次形成产物而非直接的一次排放。

3.4.1. PM2.5

图 5a–5f 展示了 2024 年 3 月 13 日至 16 日台湾南部六个监测站点 PM2.5 的来源贡献。在嘉义市嘉义站（图 5a），空气污染的主要贡献者是福建省、第 4 域的离岛和 BCON，平均浓度为 20.8 μg m?3，占 PM2.5 总量的 51.4%。这主要归因于来自中国大陆的 LRT。次要来源是 YCN 空气质量区域（包括云林县、嘉义市及县和台南市），平均贡献 12.0 μg m?3（29.3%）。其次是其他空气质量区域的贡献（4.7 μg m?3，11.7%）。此外，航运、飞机、生物质燃烧、海盐和扬尘的综合影响平均为 1.9 μg m?3（4.8%），其中船舶排放是主要成分（超过 80%）。台南市善化站（图 5b）的情况与嘉义站高度一致，无论是在 PM2.5 浓度水平还是各种污染源的份额贡献方面。

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图 5. 2024 年 3 月 13 日至 16 日（a）嘉义（CY）、（b）善化（SH）、（c）桥头（QT）、（d）美浓（MN）、（e）小港（XG）和（f）屏东（PT）站点的 PM2.5 浓度归因于来自其他空气质量区域（包括北部（NO）、新竹 - 苗栗（CM）、中部（CE）、宜兰（YL）和花莲 - 台东（HT）空气质量区域）的贡献；云嘉南（YCN）空气质量区域；离岛 + 中国大陆 + BCON（边界条件，来自中国大陆、菲律宾、日本、韩国、朝鲜、东南亚及部分俄罗斯的影响）；船舶 + 飞机 + 火灾 + 海盐 + 扬尘；高雄 - 屏东（KP）区域，生物源、线源和点源；以及 ICON（初始条件）+ OTH（其他标记源或过程）。

高雄市桥头站（图 5c）的 PM2.5 浓度受到多种排放源的影响。除了 BCON（主要是中国大陆）和离岛的主要贡献（平均 18.7 μg m?3 或 57.9%）外，桥头站表现出更明显的局地贡献（点源、线源、面源和生物源排放，平均 6.0 μg m?3 或 18.7%），其中面源占很大一部分（3.3 μg m?3 或 10.2%）。关于区域间传输，相邻的 YCN 空气质量区域（2.7 μg m?3 或 8.2%）的影响最为显著，而其他空气质量区域的贡献较小（2.1 μg m?3 或 6.5%）。航运、飞机、野火、海盐和扬尘的综合影响相对较低，为 2.1 μg m?3（6.5%），其他排放类别可忽略不计。高雄市美浓站（图 5d）和屏东县屏东站（图 5f）拥有相似的内地地理环境，其 PM2.5 来源谱与桥头站相当。

在位于高雄市沿海地区的小港站（图 5e），BCON（及离岛）提供了最显著的贡献，平均为 19.2 μg m?3（44.9%）。其次是高雄市的局地贡献，占 15.3 μg m?3（35.9%）。值得注意的是，高雄市局地排放对小港站的影响高于桥头或美浓站模拟的影响。在这些局地源中，点源贡献了 9.7 μg m?3（22.7%），其次是面源 4.4 μg m?3（10.2%）。关于其他空气质量区域的影响，YCN 空气质量区域的影响较大（1.9 μg m?3 或 4.5%），而剩余空气质量区域的贡献相似（1.9 μg m?3 或 4.5%）。航运、航空、野火、海盐和扬尘的平均影响为 3.6 μg m?3（8.4%）；在这些类别中，航运通常占 80% 以上。

在本研究中，来自中国大陆的 PM2.5 传输影响（由 BCON 代表）被确定为台湾南部空气质量的主要驱动因素，占总浓度的 50% 到 60%。3 月 13 日的东北季风促进了大陆污染物向台湾的直接传输。值得注意的是，从 3 月 14 日至 16 日，虽然台湾主要受向太平洋迁徙的大陆高压系统影响——这引发了中央山脉对东风和东南气流的地形阻挡——但 BCON 的贡献仍然显著，约为 60%。与最初假设停滞期（3 月 14 日至 16 日）局地排放将占主导地位相反，结果表明 LRT 在整个事件过程中始终是主导因素。从 3 月 13 日至 16 日，嘉义市/县、台南市、高雄市和屏东县各地的监测站点受到 LRT 和局地排放源组合的影响。这些局地源占 PM2.5 总浓度的 15–30%，而相邻县市间的区域传输贡献了约 5%。航运、飞机、东南亚生物质燃烧、海盐和扬尘也产生了轻微影响（约 5%）。值得注意的是，东南亚生物质燃烧的贡献表现出强烈的季节性，主要发生在春季，而航运和海盐的影响则作为一致的常年性来源持续存在。

3.4.2. 硫酸盐

进一步采用 ISAM 模块来量化 PM2.5 SO42?的来源解析。图 S7a–S7f 展示了 2024 年 3 月 13 日至 16 日台湾南部六个监测站点——即嘉义、善化、桥头、美浓、小港和屏东——PM2.5 SO42?的来源贡献。图 S7a 显示，BCON 和离岛仍然是嘉义站 SO42?的主要来源，贡献了 1.8 μg m?3（39.6%）。其他空气质量区域的贡献等于 0.8 μg m?3（17.3%）。YCN 空气质量区域被确定为最突出的区域贡献者（1.1 μg m?3 或 24.2%）。值得注意的是，由船舶和海盐排放主要驱动的航运、飞机、东南亚生物质燃烧、海盐和扬尘的综合影响占 0.8 μg m?3（17.5%）。善化站（图 S7b）的 SO42?来源贡献谱与嘉义站模拟的结果高度一致。桥头站（图 S7c）的 SO42?其主要贡献也来自 BCON 和离岛（2.0 μg m?3；55.2%），其次是航运、飞机、东南亚生物质燃烧、海盐和扬尘（0.8 μg m?3；21.2%）。其他空气质量区域的影响保持在 0.3 μg m?3（8.8%）。此外，美浓站（图 S7d）和屏东站（图 S7f）的 SO42?来源谱与桥头站模拟的模式表现出高度一致性。

3.4.3. 硝酸盐

图 S8a–S8f 展示了 2024 年 3 月 13 日至 16 日台湾南部六个站点（嘉义、善化、桥头、美浓、小港和屏东）PM2.5 NO3?在不同排放类别下的来源贡献。如图 S8a–S8f 所示，BCON（及离岛）显著影响了从嘉义县到屏东县地区的 NO3?水平。在嘉义站（图 S8a），BCON（及离岛）对总 NO3?浓度的贡献为 6.4 μg m?3（82.1%）。其他空气质量区域的贡献为 1.1 μg m?3（14.3%），而航运、飞机、东南亚生物质燃烧、海盐和扬尘的综合贡献占 0.2 μg m?3（2.3%）。善化站（图 S8b）的 NO3?来源谱与嘉义站一致。此外，桥头站（图 S8c）、美浓站（图 S8d）、小港站（图 S8e）和屏东站（图 S8f）表现出几乎完全由 BCON 主导的来源谱。

3.4.4. 铵盐

图 S9a–S9f 展示了 2024 年 3 月 13 日至 16 日台湾南部嘉义、善化、桥头、美浓、小港和屏东监测站点 PM2.5 NH4+的来源贡献。图 S9a 和 S9b 表明，嘉义和善化站的 NH4+ 主要源自 YCN 空气质量区域（2.1–2.4 μg m?3；75.6–77.4%），其次是 BCON（及离岛）0.4–0.5 μg m?3（12.4–16.9%）。其他空气质量区域贡献 0.2–0.3 μg m?3（7.0–9.5%）。如图 S9c 所示，对桥头站的大部分贡献共同归因于 YCN 空气质量区域和 KP 区域源，分别贡献 0.4 和 0.7 μg m?3（23.8% 和 37.2%）。下一个最重要的贡献来自 BCON，为 0.6 μg m?3（30.3%），其次是其他空气质量区域 0.2 μg m?3（8.4%），主要来自 CE 空气质量区域。在小港站（图 S9e），主要贡献归因于 KP 区域源，占 0.9 μg m?3（53.2%）。BCON 和 YCN 空气质量区域作为重要贡献者紧随其后，分别为 0.5 μg m?3（29.0%）和 0.2 μg m?3（10.6%）。相比之下，其他空气质量区域（主要是 CE 空气质量区域）仅贡献 0.1 μg m?3（6.6%）。美浓站（图 S9d）和屏东站（图 S9f）的来源谱表现出相似的模式。主要贡献归因于 KP 区域源（0.6 和 1.1 μg m?3，55.0% 和 68.7%），其次是 BCON（0.3 和 0.4 μg m?3，21.8% 和 31.0%）。YCN 和其他空气质量区域（主要是 CE 空气质量区域）分别进一步贡献 0.1 μg m?3（3.8–6.4%）。

3.4.5. 有机物

图 S10a–S10f 展示了 2024 年 3 月 13 日至 16 日台湾南部嘉义、善化、桥头、美浓、小港和屏东监测站点 PM2.5 OM 的来源贡献。代表 LRT 影响的 BCON 是嘉义市/县、台南市和高雄市 OM 的主要来源。

3 月 13 日至 16 日期间，边界条件（BCON）对嘉义、善化、桥头、美浓、小港和屏东站点的平均贡献范围在 8.5 至 9.1 μg m?3 之间，占总有机质（OM）浓度的 70.1–74.4%。在嘉义站（图 S10a），YCN 空气质量区占总 OM 的平均贡献为 1.2 μg m?3（9.7%）。其次是其他空气质量区贡献 1.0 μg m?3（8.1%）。航运、飞机、东南亚生物质燃烧、海盐和扬尘（主要由船舶排放驱动）共同贡献了 0.5 μg m?3（3.8%）。善化站（图 S10b）表现出一致的源分布。在桥头站（图 S10c），KP 空气质量区的平均贡献为 1.0 μg m?3（8.5%），主要由线源和生物源驱动。YCN 空气质量区位列第二贡献者，平均贡献为 0.6 μg m?3（5.0%），其次是航运 + 飞机 + 生物质燃烧 + 海盐 + 扬尘（主要是航运，0.5 μg m?3；4.3%）。与桥头站类似，美浓站（图 S10d）受 KP 空气质量区内的生物源影响，其影响量为 1.0 μg m?3（7.8%）。然而，小港站（图 S10e）受 KP 空气质量区影响显著，点源、线源、面源和生物源的贡献相当，均在 0.2 至 0.4 μg m?3（1.6–3.5%）之间。在屏东站（图 S10f），KP 空气质量区内的生物源贡献了 0.8 μg m?3（6.3%），而线源贡献了 0.6 μg m?3（4.4%）。

3.4.6. 元素碳
图 S11a–S11f 说明了 2024 年 3 月 13 日至 16 日期间嘉义、善化、桥头、美浓、小港和屏东站点的 PM2.5 元素碳（EC）源贡献。如图 S11a–S11b 所示，本地排放成为嘉义和善化站 EC 的主要来源。平均 EC 浓度分别为 1.1 和 0.8 μg m?3。YCN 空气质量区提供了最大的平均贡献 0.4–0.7 μg m?3，占总量的 52.1–61.1%。接下来最重要的贡献者包括 BCON，分别为 0.2 和 0.3 μg m?3（20.9% 和 29.8%），以及其他空气质量区（主要是 CE 空气质量区），为 0.1 μg m?3（10.6% 和 13.0%）。美浓站（图 S11d）的平均 EC 浓度保持相对较低，为 0.5 μg m?3。BCON、KP 线源和 YCN 空气质量区分别贡献 0.2、0.1 和 0.1 μg m?3。桥头站（图 S11c）表现出与屏东站（图 S11f）相似的源特征。KP 空气质量区贡献了 0.8 和 0.6 μg m?3（63.8% 和 59.9%），主要由线源驱动。其次是 BCON，贡献了 0.3 和 0.2 μg m?3（18.4% 和 23.0%），然后是 YCN 空气质量区和航运，各占 0.1 μg m?3（9.2% 和 7.8%）。小港站（图 S11e）受 KP 空气质量区内的点源和线源影响最显著，分别贡献 0.5 μg m?3（27.6%）和 0.6 μg m?3（36.3%）。其次是 BCON，提供 0.3 μg m?3（16.2%），然后是 YCN 空气质量区和航运，估计影响量为 0.1 和 0.3 μg m?3（5.5% 和 16.2%）。

在台湾南部，大约 50–60% 的 PM2.5 颗粒物源于中国大陆，受持续的高压回流影响。由于其与大陆地理位置邻近，该地区的 PM2.5 组成受到跨界污染的显著影响。长距离输送（LRT）占 SO42?的 40–50%，NO3?的 80% 以上，NH4+ 的 15–30%，OM 的 70–80%，以及 EC 的 20–30%，而剩余部分主要源自本地排放。Chou 等人（2010）报道，EC 主要源自本地人为源，最可能是车辆尾气排放。此外，SOA 前体物主要源自本地人为排放。在台湾南部，一次有机碳（POC）和 EC 浓度夏季较低，冬季较高，而二次有机碳（SOC）夏季达到峰值，冬季下降。此外，虽然 NO3?通常被归类为 LRT 的产物，Chuang 等人（2008）模拟了气溶胶从中国大陆到台湾的传输，指出气温升高导致气溶胶 NO3?通过热力学平衡挥发成气态 HNO3：NH4NO3(固，水溶) ? NH3(气) + HNO3(气)。这意味着长距离输送的 HNO3 到达台湾后与本地 NH3 反应，重新转化为颗粒态 NO3?。支持这一机制，Chou 等人（2008）观察到从中国大陆到台湾的气团，在与本地污染物混合后，NH4+ 和 NO3?含量富集，可能是由进口的 HNO3 与台湾本地 NH3 结合所驱动。

3.5. 台湾南部 PM2.5 物种的形成
3.5.1. 硫酸盐
采用 CMAQ 模型中的源追踪模块（STM）来量化台湾南部 SO42?形成机制的贡献。图 6a–6f（以及图 S12a–S12f）说明了这些机制对嘉义、善化、桥头、美浓、小港和屏东监测站点 SO42?浓度的影响。图 6a 和 b 说明，在 3 月 14 日至 16 日的夜间至清晨时段，嘉义市嘉义站和台南市善化站 SO42?形成的主导途径是 SO2 被 O2 进行的液相氧化，由 Fe3+ 或 Mn2+ 催化（ASO4AQFEMNJ）。Fe3+ 和 Mn2+ 来自铁和锰催化的液相氧化反应。而铁和锰主要来自道路扬尘再悬浮（Chuang 等人，2024a，Chuang 等人，2024b，Chuang 等人，2024c）。在此期间盛行高压回流和东南风。在嘉义站，该途径贡献了 0.0–5.1 μg m?3（2.6–66.7%）。其次是 SO2 被 H2O2（ASO4AQH2O2J）和 O3（ASO4AQO3J）进行的液相氧化，合计分别占约 0.3–4.6 μg m?3（4.3–42.1%）和 0.2–1.7 μg m?3（6.6–45.6%）。在研究期的其余时间，ASO4AQO3J、ASO4AQFEMNJ、SO2 被 OH 进行的气相氧化（ASO4GASIJ）、直接排放（ASO4EMISIJ）和边界条件（ASO4ICBCIJ）产生了不同程度的影响。它们的贡献范围从 0.0 到 1.5 μg m?3（0.0%–39.0%）。善化站的各种硫酸盐形成分布与嘉义站相似。

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图 6. 2024 年 3 月 13 日至 16 日期间 (a) 嘉义 (CY)、(b) 善化 (SH)、(c) 桥头 (QT)、(d) 美浓 (MN)、(e) 小港 (XG) 和 (f) 屏东 (PT) 站点的 SO42?形成途径归属。ASO4AQH2O2J、ASO4AQO3J、ASO4AQFEMNJ、ASO4AQMHPJ、ASO4AQPAAJ、ASO4GASJ、EMIS(J) 和 ICBC(J) 代表累积模态中的八种 SO42?形成途径。ASO4GASI、EMIS(I) 和 ICBC(I) 代表爱肯模态中的三种 SO42?形成途径。LOSO4J 表示累积模态中有机硫酸盐形成的总和。

在桥头（图 6c）、美浓（图 6d）、小港（图 6e）和屏东（图 6f）站点，SO42?浓度的波动略不明显。例如，在美浓站，ASO4AQH2O2J 占总 SO42?的 17.4–42.0%（0.4–1.4 μg m?3）。ASO4ICBCIJ 提供了相当规模的贡献。在屏东站，最显著的贡献归因于 ASO4AQH2O2J 和 ASO4ICBCIJ。此外，在这些站点，ASO4AQO3J、ASO4AQFEMNJ 和 ASO4GASIJ 的影响较小。桥头、美浓、小港和屏东站各种硫酸盐形成的分布彼此相似。

3.5.2. 硝酸盐
采用 CMAQ 模型中的集成反应速率（IRR）分析来检查 HNO3 的形成机制。如图 7（及图 S13）清晰所示，在嘉义、善化、桥头、美浓、小港和屏东站，HNO3 主要通过 OH + NO2 途径（HNO3_OHNO2）形成。平均而言，该机制占总 HNO3 的 0.6–0.8 μg m?3（78.0–90.9%）。这一比例在北部的嘉义站相对较低，在南部的美浓站较高。同时，高雄市站点的比例与屏东县站点相似。该途径在中午占主导地位，作为几乎所有 HNO3 的主要形成机制，尽管它在夜间也会发生。其次是 N2O5 的夜间非均相水解（HET_N2O5）和总有机硝酸盐的转化（HET_HCNO3），平均贡献分别约为 0.1 和 ≤ 0.1 μg m?3（1.3–15.5% 和 2.8–5.7%）。在夜间，除美浓外，所有站点的 HET_N2O5 生成约 10.0%–44.9% 的 HNO3，而 HET_HCNO3 占约 1.3%–12.0%。其他形成机制的贡献量微乎其微。

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图 7. 2024 年 3 月 13 日至 16 日期间 (a) 嘉义 (CY)、(b) 善化 (SH)、(c) 桥头 (QT)、(d) 美浓 (MN)、(e) 小港 (XG) 和 (f) 屏东 (PT) 站点的 HNO3 形成途径归属。HNO3_OHNO2、HNO3_N2O5、HET_N2O5、HET_HCNO3、HNO3_NO3HC、HET_NO2 和 HET_CLNO3_WAJ 分别代表反应式 (R1)–(R7) 形成的 HNO3，定义见 2.5 节。

图 8a–8f（以及图 S14a–S14f）说明了六个研究站点气相 HNO3 和气溶胶相硝酸盐（ANO3）的浓度。气相 HNO3 浓度在中午达到峰值，并在午夜后的清晨时段降至最低。这一 HNO3 水平远高于初始形成率，表明有显著的 HNO3 从 ANO3 中挥发。中午时，HNO3 和 ANO3 浓度相当，主导地位出现周期性变化。相反，在夜间，ANO3 浓度远高于 HNO3，反映了 HNO3 凝结成 ANO3。在嘉义、善化、桥头和小港站点，峰值浓度超过 25 μg m?3，在屏东达到类似水平，在美浓达到 15 μg m?3。

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图 8. 2024 年 3 月 13 日至 16 日期间 (a) 嘉义 (CY)、(b) 善化 (SH)、(c) 桥头 (QT)、(d) 美浓 (MN)、(e) 小港 (XG) 和 (f) 屏东 (PT) 站点的气相 (HNO3) 和气溶胶相 (ANO3?) 硝酸盐贡献。

3.5.3. 有机质和元素碳
利用 CMAQ 模型中的 AERO7 机制，基于挥发性和形成途径，将 12 种单独的一次有机气溶胶（POA）物种和 30 种二次有机气溶胶（SOA）物种归类为一个 POA 组和四个不同的 SOA 类别。在嘉义（图 9a）、善化（图 9b）、桥头（图 9c）、美浓（图 9d）、小港（图 9e）和屏东（图 9f）站点，发现低挥发性/半挥发性（LV/SV）氧化燃烧 OM 占主导地位。这些物种占总 OM 的 59.7–65.2%，在 3 月 13 日至 16 日期间记录的平均浓度范围为 7.0 至 7.2 μg m?3。这表明燃烧仍是 OM 的主要来源。第二重要的来源是 LV/SV 氧化生物源 SOA/光氧化，平均浓度为 1.8–3.1 μg m?3，占 OM 的 16.9–26.0%。在美浓站观察到更高浓度，表明生物源排放和光氧化是 OM 的重要二次来源。关于来自 LV/SV POA、LV/SV 氧化人为挥发性有机化合物和乙二醛及甲基乙二醛 SOA 的 OM 形成，平均浓度约为 1.7–2.4 μg m?3（平均比例为 13.6–18.2%）。这六个站点的平均 OM 浓度表现出高度空间一致性，范围为 10.9 至 12.0 μg m?3。平均 EC 浓度为 0.6–1.6 μg m?3，代表 OM 浓度的 4.7%–14.0%。最高浓度出现在靠近高雄港的小港站，而最低浓度记录在内陆的美浓站。

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图 9. 2024 年 3 月 13 日至 16 日期间 (a) 嘉义 (CY)、(b) 善化 (SH)、(c) 桥头 (QT)、(d) 美浓 (MN)、(e) 小港 (XG) 和 (f) 屏东 (PT) 站点的有机质 (OM) 物种和元素碳 (EC) 归属。缩写：LV，低挥发性；SV，半挥发性。

如上所示，此次污染事件表现出与 Tsai 等人（2011）描述的海陆风（SLB）相互作用有强烈的相似性。在他们的研究中，最丰富的 PM2.5 物种是硫酸铵 ((NH4)2SO4) 和硝酸铵 (NH4NO3)。换言之，SO42?和 NO3?构成主要的水溶性离子，意味着相应地 NH4+ 丰度很高（Yang 等人，2017；Shen 等人，2020a）。Yang 等人（2017）报道，车辆和工业排放是小港站的主要污染源。类似地，Shen 等人（2020a）强调，当地钢铁厂是高雄主要的污染源，其次是二次气溶胶、石化工业、工业锅炉、车辆尾气和焚烧炉。此外，Shen 等人（2020b）指出，KP 空气质量区升高的 PM2.5 浓度主要由低风速和稳定的大气边界层驱动，LRT 的贡献极少。他们还观察到，SO42?主要通过白天光化学途径形成，而 NO3?主要在夜间生成。我们的模拟（图 6，图 7）一致表明，虽然 SO42?峰值出现在白天和夜间，但 NO3?峰值仅出现在夜间。这种日变化可能受 HNO3 的气粒分配控制，在较暖的白天时段，HNO3 主要保持在气相。此外，Shen 等人（2020b）显示，由于光化学老化，白天的有机碳（OC）浓度显著增加。在他们的研究期间（2016 年 11 月 15 日至 18 日），PM2.5 主要源自本地一次或二次生成，而非外来输入。

对那三天的天气图（未显示）进行检查后发现，大陆高压中心位于中国东部。因此，来自大陆的污染物可能绕过了台湾，直接向南海移动，未被高雄（南梓和大寮）和屏东（潮州）站点检测到。然而，它们的源解析仍然确定次生 NO3?是峰值事件中 PM2.5 的最主要贡献者。

3.6. 中央山脉对台湾南部 PM2.5 的影响
本研究进行了一系列地形敏感性实验，以评估地形对台湾南部区域空气质量的影响。通过修改台湾的地形高程进行了 WRF-CMAQ 模拟，以分析气象条件与不同海拔高度 PM2.5 浓度之间的关系。地形高度调整范围仅限于台湾所在的经纬度框架（21.5°–25.5°N, 119.8°–122.2°E）内高度大于零的网格点。在每个情景中，该范围内每个网格点的地形高度乘以固定的缩放因子，以实现整体的比例缩放。这降低了地形高度，同时保留了地表地形原始的空间变异性。本研究假设设计了五个地形情景：一个保留原始高度的控制情景（100%），以及三个地形高度分别降低到原始值 75%、50% 和 25% 的敏感性实验。还设置了一个近乎平坦的地形情景（0%）。

图 10a–10f 展示了 2024 年 3 月 13 日至 16 日期间边界层内平均 PM2.5 浓度，而图 S16a–S16f 显示了相应的地面 PM2.5 浓度。对两组数据集的比较显示，在本研究中，六个站点（嘉义、善化、桥头、美浓、小港和屏东）边界层内的平均 PM2.5 浓度仅略低于地面浓度。时间趋势高度一致，相关系数在 0.97 到 0.99 之间。图 S17a–S17f 展示了台湾南部六个站点的模拟边界层高度。这些图表显示出明显的日变化周期，最大高度出现在中午，最小值出现在午夜。高度范围从 24 到 2658 米。各站点边界层高度变化的一致性表明，PBLH（行星边界层高度）主要受热效应影响，而非地形影响。

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图 10. 2024 年 3 月 13 日至 16 日期间，在不同假设的 CMR 高度下，(a) 嘉义 (CY), (b) 善化 (SH), (c) 桥头 (QT), (d) 美浓 (MN), (e) 小港 (XG) 和 (f) 屏东 (PT) 站点从地表到 PBLH 的平均 PM2.5 浓度。

如图 10 所示，在 3 月 13 日以东北风为主导的期间，所有情景下的 PM2.5 浓度变化极小。然而，从 3 月 14 日至 16 日，与 50%–100% 情景相比，0% 和 25% 情景下模拟的 PM2.5 浓度显著较低。这主要归因于高压回流和盛行的东南风的影响，差异在夜间和清晨尤为明显。结果证明，地形对台湾南部的 PM2.5 浓度有显著影响。然而，当高度超过原始地形高度 25% 到 50% 之间的阈值时，高 PM2.5 事件更容易与高压回流或东北风结合而被触发。

还考察了所有六个站点平均风速（图 S18a–S18f）、从边界层顶到地面的垂直位温梯度（图 S19a–S19f）、降水（图 S20a–S20f）与边界层内 PM2.5 浓度之间的相关性。当地形高度低于阈值时，平均边界层风速显著增加，而 PM2.5 浓度降低。所有情景的相关系数在 ?0.54 到 ?0.23 之间，反映了持续负相关。这种关系得到了模拟环流模式（图 S21）的进一步支持。风矢量清晰地说明了台湾环流的演变：例如，在 3 月 13 日 14:00（图 S21a），0% 和 25% 情景中没有背风涡旋，而 75% 和 100% 情景在台湾南部形成了明显的背风涡旋。在 3 月 14 日 14:00（图 S21c），在盛行东风作用下，随着地形高度增加，地形阻挡效应变得越来越明显，导致台湾北部出现绕流模式，西部平原风速大幅降低。相比之下，在 0% 和 25% 情景中，东风能够更直接地越过山脉。类似的气象特征在持续的高压诱导东风下，从 3 月 15 日至 16 日持续存在。相比之下，不同情景之间垂直位温梯度的差异相对较小。此外，几乎无降水。这表明地形对位温梯度或降水的影响表现出非线性关系。在午夜，较低的地形高度对应较大的垂直位温梯度；然而，其与 PM2.5 浓度变化的相关性仍然较弱。总体而言，导致台湾南部风速降低的地形阻挡效应是高 PM2.5 浓度的主要驱动因素。

4. 结论
本研究采用了 WRF/CMAQ 建模系统。在案例分析之前，对 2024 年 2 月和 3 月进行了全面的模型性能评估。结果显示，气象参数（气温、风速、风向和相对湿度）和化学物种（PM2.5, SO42?, NH4+, NO3?, OC, EC, SO2, NO/NO2, NMHC, O3 和 CO）与观测数据吻合良好。随后我们分析了 2024 年 3 月 14 日至 16 日的案例研究。本研究考察了大陆高压系统移入西太平洋及其导致的盛行东南风的影响。随着 CMR 阻挡盛行风，停滞的扩散条件导致台湾南部 PM2.5 浓度升高。这些浓度是由本地污染和 LRT（长距离输送）共同驱动的，台湾南部的监测站记录的 PM2.5 小时浓度超过 50 μg m?3。

采用 CMAQ 模型中的 ISAM 量化了区域 4 中各种排放源以及来自区域 3 的边界条件对台湾南部的贡献。在六个主要监测站点中，PM2.5 的主要来源是中国大陆的边界条件，占总量的 50–60%。本地排放贡献了 15–30%，邻近县市占 5%，航运和海盐共同额外贡献了 5%。在 PM2.5 化学成分中，NO3?和 OM 主要源自中国大陆，而 NH4+ 和 EC 主要源自本地污染。相比之下，SO42?由中国大陆和本地污染同等贡献。利用 STM，我们调查了 SO42?的形成，并确定午夜至早晨期间——在高压回流下的东南风期间——负责 SO42?产生的主要过程是 SO2 被 O2 氧化（由 Fe3+ 或 Mn2+ 催化）的水相过程。次要贡献者是 H2O2 与 SO2 的水相反应（ASO4AQH2O2J）以及 O3 与 SO2 的反应（ASO4AQO3J）。在随后的期间，ASO4AQH2O2J 和边界条件（ASO4ICBCIJ）变得更加主导。在地理位置上，嘉义、善化、桥头和小港站点深受 LRT 影响，而美浓和屏东站点的受影响程度较小。此外，利用 IRR 调查了台湾南部 HNO3 的形成。白天，HNO3 主要通过 NO2 和 OH 的反应合成。然而，夜间，它主要通过 N2O5 的非均相水解形成。在中午，HNO3 浓度相对较高，与 ANO3 相当，两种物质表现出波动的相对主导地位。相比之下，在夜间，ANO3 浓度显著高于 HNO3，表明大部分气态 NO3?已分配进入气溶胶相。随后采用 AERO7 表征 SOA 和 POA 的组成。结果显示，LV/SV 氧化燃烧 OM 是主要的 OM 组分，平均占 OM 总量的 59.7–65.2%。次要组分由 LV/SV 氧化生物源 SOA/光氧化产物组成，平均贡献 OM 总量的 16.9–26.0%。

最后，我们调查了台湾南部 PM2.5 浓度对 CMR 高度降低（100%, 75%, 50%, 25% 和 0%）的敏感性。在东北风或高压回流下的东南风期间，确定了 CMR 海拔与 PM2.5 水平之间的强相关性。在 CMR 高度保持在原始海拔 50% 到 100% 之间的情景中，山脉对盛行风发挥主导的阻挡效应，导致 PM2.5 浓度升高。然而，当 CMR 高度降低到 25% 到 50% 之间的阈值时，PM2.5 浓度急剧下降。这表明对盛行风的地形阻挡效应被中和，促进了污染物的快速扩散。这些发现表明，台湾南部高 PM2.5 浓度的主要驱动因素是 CMR 的屏障效应，它大幅降低了风速。

CRediT 作者贡献声明
Ming-Tung Chuang：写作 – 审查与编辑，写作 – 原始草稿，方法论，调查，数据整理，概念化。
Charles C.K. Chou：资金获取，概念化。
Chuan-Yao Lin：资源，概念化。
Wei-Che Lin：写作 – 审查与编辑，可视化，数据整理。
Neng-Huei Lin：概念化。
Wei-Nai Chen：可视化，验证。
Steven Soon-Kai Kong：验证，方法论。
Ming-Tung Chuang|Charles C.K. Chou|Chuan-Yao Lin|Wei-Che Lin|Neng-Huei Lin|Wei-Nai Chen|Steven Soon-Kai Kong