使用基于过程建模的Tier 3方法清单化管理土壤中氨、氮氧化物和氧化亚氮的国家直接排放

《Advances in Climate Change Research》：Inventorying national direct emissions of ammonia, nitrogen oxides and nitrous oxide from managed soils using process modelling-based Tier 3 methodology

　　

在政府间气候变化专门委员会（IPCC）关于国家排放清单的方法学框架内，面向过程的建模被称为Tier 3方法。该框架覆盖了来自管理土壤的气候/环境重要氮（N）气体，包括氨（NH₃）、氮氧化物（NO_x）和氧化亚氮（N₂O）。迫切需要具有精细分辨率的这些气体的动态清单，以阐明耦合的空气污染和气候变化对人为活动（例如，大量使用氮肥）的响应。本文报告了一项案例研究，使用CNMM-DNDC（一种高分辨率、面向过程的水文生物地球化学模型）动态且同步地清单化中国大陆农田的NH₃、NO_x和N₂O国家直接排放，以满足Tier 3需求。在对来自不同气候区17个野外站点的观测进行验证时，该模型表现稳健，三种气体的归一化均方根误差分别为46%、23%和31%，纳什-苏特克利夫指数值分别为0.73、0.97和0.95。汇总3小时和30秒的模拟结果，2015年施用合成氮肥导致的国家年度直接排放量估计为4.66 ± 1.49（NH₃）、0.152 ± 0.041（NO_x）和0.188 ± 0.047（N₂O）Tg N（1 Tg = 10¹² g）。从逻辑上看，模拟的NH₃排放在华北平原热点集中，并在5月和10月达到峰值，而NO_x和N₂O排放在亚热带省份（如湖南和湖北）的6月和10月达到峰值。农田的背景排放分别相当于国家直接NH₃、NO_x和N₂O排放的约4%、19%和25%。模型模拟还得到了2015年全国广泛应用的合成氮肥的聚合年度直接排放因子，平均值分别为NH₃的15.67%、NO_x的0.56%和N₂O的0.84%。本研究表明，所应用的模型不仅可作为可靠且稳健的Tier 3方法，以精细分辨率生成动态的国家直接排放清单，而且在预测野外观测不可行的复杂/广泛条件下气态物种的直接排放因子方面具有显著优势。

论文解读文章

**研究背景与问题**

管理土壤（managed soils）中施用的氮肥会释放多种对环境与气候重要的活性氮（reactive nitrogen, Nr）气体，包括氨（NH₃）、氮氧化物（NO_x，以NO近似表示）和氧化亚氮（N₂O）。这些气体分别参与二次无机气溶胶形成、对流层臭氧生成及强温室效应，对空气质量、气候变化和人体健康产生显著影响。然而，现有研究大多仅针对单一或两种Nr气体，缺乏同时清单化三种气体的方法。政府间气候变化专门委员会（IPCC）的清单方法中，Tier 1采用全球统一默认值，Tier 2使用国家特定排放因子，均无法捕捉由灌溉、施肥和降水事件引发的时空排放动态。Tier 3方法依赖面向过程的模型，能生成高时空分辨率的准确估算，但此前缺乏同时量化NH₃、NO_x和N₂O排放的Tier 3应用案例。中国作为全球最大农业国，消耗了全球三分之一的合成氮肥，但尚未有研究基于Tier 3方法同步编制这三种气体的国家直接排放清单。因此，研究人员开展此项研究，旨在应用CNMM-DNDC模型（一种高分辨率、面向过程的水文生物地球化学模型），以IPCC Tier 3方法实现中国大陆农田NH₃、NO_x和N₂O直接排放的动态同步清单化，并估算直接排放因子（emission factors, EFs），为空气污染与气候变化的协同减缓提供技术支撑。该论文发表在《Advances in Climate Change Research》。

**关键技术与方法**

研究人员主要采用以下关键技术方法：1) **CNMM-DNDC模型**：该模型整合了DNDC的碳氮转化过程与CNMM的空间分布式水文框架，模拟耦合的碳、氮、磷循环及其与水分循环的相互作用，可预测多种Nr气体排放。2) **多源输入数据预处理**：包括中国气象驱动数据集（CMFD）提供的3小时气象变量、土壤理化性质数据集、土地利用/覆盖数据（CNLUCC）、数字高程模型（DEM）、作物制度数据集（整合县级播种面积与主要轮作体系）以及农业管理措施（施肥、灌溉、耕作等），所有数据统一至30秒空间分辨率。3) **模型验证**：利用17个跨气候带的野外站点观测数据，通过归一化均方根误差（nRMSE）、纳什-苏特克利夫指数（NSI）和零截距线性回归（ZIR）评估模型性能。4) **不确定性分析**：采用蒙特卡洛模拟（拉丁超立方抽样，每站点1000次迭代）量化输入参数不确定性，结合模型结构不确定性，计算总不确定性（95%置信区间）。5) **背景与施肥情景模拟**：分别运行无合成氮肥和有合成氮肥的情景，通过差值确定肥料诱导的直接排放。样本来源包括中国及肯尼亚的17个野外站点观测数据。

**研究结果**

**3.1 CNMM-DNDC性能**
通过17个站点（跨越热带至寒温带，纬度范围超过52°）的观测验证，模型在模拟NH₃（各施肥事件累积排放）、NO_x（年排放）和N₂O（年排放）时表现出稳健性能。NH₃的nRMSE为46%，NSI为0.73，ZIR显著（R²=0.74，斜率=0.93，n=63，p<0.001）；NO_x的nRMSE为23%，NSI为0.97，ZIR显著（R²=0.96，斜率=1.01，n=23，p<0.001）；N₂O的nRMSE为31%，NSI为0.95，ZIR显著（R²=0.96，斜率=0.95，n=41，p<0.001）。这表明模型能可靠模拟不同气候区和管理条件下的三种气体排放。

**3.2 直接排放**
基于3小时和30秒分辨率的动态模拟，2015年中国大陆农田NH₃、NO_x和N₂O的总排放量（背景+直接）分别为4.80±1.54、0.181±0.049和0.234±0.059 Tg N。其中直接排放（由合成氮肥诱导）分别为4.66±1.49（NH₃）、0.152±0.041（NO_x）和0.188±0.047（N₂O）Tg N。背景排放分别占直接排放的4%（NH₃）、19%（NO_x）和25%（N₂O），表明NO_x和N₂O的背景排放不可忽略。空间上，NH₃直接排放在华北平原热点集中，峰值出现在5月和10月；NO_x和N₂O直接排放在亚热带省份（如湖南、湖北）及华北平原较高，峰值出现在5-8月（N₂O）和5-7月（NO_x）。冬季（12-2月）三种气体排放均最低（<4%）。

**3.3 直接排放因子**
模型模拟得到2015年全国合成氮肥的年度直接排放因子平均值：NH₃为15.67%（不确定性范围14.98%–16.37%），NO_x为0.56%（0.53%–0.59%），N₂O为0.84%（0.79%–0.89%）。NH₃的直接排放因子在华北和华中地区较高；NO_x的直接排放因子空间分布较均匀，但东北部分区域出现异常高值；N₂O的直接排放因子在东北部分区域、成都平原及华北平原大部分地区较高。这些结果证实了过程模型在复杂条件下预测直接排放因子的能力。

**讨论与结论**

**讨论部分**总结：本研究在多个方面改进了农田Nr气体排放清单的编制。首先，提供了同时估算三种气体的过程化Tier 3方法，克服了以往研究仅关注单一或两种气体的局限。其次，30秒空间和3小时时间分辨率较以往粗分辨率（如0.5°）研究有显著提升。第三，通过分别模拟背景和施肥情景，明确量化了肥料诱导的直接排放，而非依赖有限的固定排放因子。第四，模型导出的动态排放因子能捕捉时空变异，这是静态年/季节排放因子方法无法实现的。与以往研究比较，本研究的NH₃直接排放量（4.66 Tg N）与多数研究均值（~4.4 Tg N）接近，但直接排放因子（15.67%）高于某些模型（如REASv3和FANv2）的取值，差异主要源于肥料施用量和排放因子假设。NO_x直接排放量（152 Gg N）落在以往研究范围（40–370 Gg N）内，但直接排放因子（0.56%）高于IPCC新指南推荐值的面积加权值（0.32%），这归因于模型3小时时间步长能捕捉施肥后脉冲排放，而静态箱法可能低估。N₂O直接排放量（188 Gg N）低于某些机器学习方法的估算，但接近IPCC Tier 2方法报告值（2021年）的修正值（约265 Gg N），差异在清单不确定性范围内。研究同时指出两项局限性：一是驱动数据不充分，如非主粮作物和复杂种植方式的数据获取困难，需改进卫星遥感数据；二是模型缺乏对NO_x排放的冠层削减功能，未来需开发相应算法。

**研究结论部分翻译**：本研究表明，CNMM-DNDC模型可作为政府间气候变化专门委员会（IPCC）框架内可靠且稳健的Tier 3方法，以高时空分辨率同时清单化管理土壤中氨（NH₃）、氮氧化物（NO_x，就土壤源而言近似于NO）和氧化亚氮（N₂O）的国家直接排放。该模型通过来自不同气候区的野外观测进行了严格验证，证实其在施肥事件或年度尺度上以可接受至优异的表现模拟所有三种气体的能力。利用该方法，以3小时时间分辨率和30秒空间分辨率量化了2015年中国大陆农田这三种氮气体的国家直接排放。模型成功捕捉了由气候、土壤性质和农艺管理相互作用驱动的显著双峰时间模式和空间异质性。作为一个通用陆地生物地球化学过程模型，CNMM-DNDC在此展示了其潜在能力：不仅能同时生成多种氮气体的高空间分辨率动态国家清单，还能产生考虑环境因素和管理实践驱动的空间异质性和年际变异性的直接排放因子（EFs）。这一能力在野外观测不可行的复杂条件下预测直接排放因子时尤为不可或缺，使缺乏本地直接排放因子的地区/国家能够按照IPCC Tier 2方法编制清单。为促进更广泛应用，未来的工作应集中于改进非主粮作物的驱动数据，并纳入对NO_x排放的冠层削减效应，以进一步提高模型精度。此外，CNMM-DNDC模型仍需利用大幅扩大的野外观测数据，对从国家到全球陆地生态系统中多种氮气体的Nr气体排放及其他模型输出变量的模拟性能进行更广泛的验证。