研究核反应堆辐照下镓锂合金中氚和氦-4释放过程的原位方法

《Nuclear Materials and Energy》：In-situ methodology for studying tritium and helium-4 release processes from gallium-lithium alloy under irradiation at a research nuclear reactor

　　

本文介绍了一种用于在IVG.1 M研究核反应堆连续中子辐照下研究金属间合金Ga₆₄Li₃₆中氚和氦-4释放动力学的原位方法（in-situ methodology）。与传统方法不同，该方法能够在不中断辐照制度的情况下实时连续监测氚的产生和释放过程。研究人员设计并制造了一种专用安瓿装置（ampoule device）用于样品放置，该装置可实现50°C至400°C范围内的温度控制，并对样品上方气相进行质谱监测（mass spectrometric monitoring）。在1–10 MW反应堆功率水平下，进行了热中子通量分布（0.4–2.5×10¹⁴ n·cm^?2·s^?1）的中子学计算（neutronic calculations）以及装置温度场的热物理计算（thermophysical calculations）。研究人员开发了反应堆实验方法，包括真空系统抽气模式（残余压力≤10^?5 Pa）、样品程序温度调节以及气体组分分压的连续记录。在1 MW和3 MW稳态反应堆功率下进行了方法学实验，以确定气相组成的温度依赖性（200°C–400°C）。结果表明，在350°C和3 MW功率下，合金的氚释放效率达到理论可能值的85–90%。该方法的有效性已得到验证，所获得的结果表明镓锂合金作为下一代热核反应堆的结构和功能材料具有广阔的应用前景。

核聚变能的发展需要耐受极端条件的材料，液态金属及其合金因高导热性、自修复性能和杂质吸收能力受到关注。纯锂在高温下蒸汽压高、与结构材料反应剧烈、且氚积累严重。为克服这些限制，研究人员积极探索锂与低熔点金属的合金，如锡锂和镓锂合金（gallium-lithium alloy）。镓锂合金具有与反应堆运行兼容的熔点、在400–500°C下蒸汽压比纯锂低3–4个数量级、以及锂热力学活性降低等优点，从而减少腐蚀和等离子体污染。然而，关于镓锂合金在中子辐照下的行为，特别是氚（tritium）和氦-4（helium-4）的产生和释放动力学，仍存在关键知识空白。因此，研究人员开发了一种原位实验方法，利用IVG.1 M研究核反应堆（位于哈萨克斯坦库尔恰托夫）进行此项研究。

研究人员开发并验证了一种用于研究Ga₆₄Li₃₆合金在连续中子辐照下氚和氦-4释放动力学的原位方法。主要目标包括：设计安瓿装置（ampoule device, AD）、进行中子学计算（neutronic calculation）和热物理计算（thermophysical calculation）、在1 MW和3 MW下进行方法学实验。结论表明，在350°C和3 MW下，氚释放效率达到理论值的85–90%。该方法的有效性得到验证，结果证明镓锂合金作为下一代聚变反应堆的结构和功能材料具有潜力。论文发表在《Nuclear Materials and Energy》。

为开展研究，研究人员采用了以下关键技术方法。首先，设计并制造了专用安瓿装置，包含钼坩埚（molybdenum crucible）、欧姆加热器和三支K型热电偶（chromel–alumel thermocouple），用于样品放置和温度控制（50–400°C）。其次，利用MCNP5程序进行中子学计算，获取热中子通量分布（0.4–2.5×10¹⁴ n·cm^?2·s^?1）和能量释放；通过热物理计算确定氮气冷却流量，以稳定样品温度。第三，采用真空提取法（vacuum extraction method），结合四极质谱仪（quadrupole mass spectrometer, RGA-100，质量范围1–100 amu）连续监测气相分压。样品来源为20 g的Ga₆₄Li₃₆合金，由LE-1锂（Li≥99.9%）和GL-1镓（Ga≥99.915%）制造，成分经电感耦合等离子体质谱（inductively coupled plasma mass spectrometry, ICP-MS）和差示扫描量热法（differential scanning calorimetry, DSC）表征。在IVG.1 M反应堆的LIANA实验装置（位于库尔恰托夫）上进行方法学实验，步进升温（50°C步长，200–400°C），记录氚和氦-4信号。

研究结果部分包括以下六个子节。

**5.1 Effect of reactor power and temperature on tritium release**：通过对比1 MW和3 MW功率下的实验，研究人员发现，在1 MW、400°C时，释放的氚总量为6.8×10^-9 mol；当功率升至3 MW时，释放量增至2.1×10^-8 mol，增加了约3.1倍。这表明氚产生率随热中子通量密度增加而增加，且温度依赖的扩散动力学控制氚从合金内部向表面的输运。

**5.2 Temperature dependence of tritium release**：在3 MW功率下，最大氚释放强度出现在350–400°C范围。低于300°C时，释放速率显著降低，表明扩散限制占主导。这揭示了高效氚提取的最佳温度窗口。

**5.3 Tritium release efficiency**：通过将实验测量值与理论产生率（基于⁶Li(n,α)³H反应，截面940 barns，天然锂中⁶Li占7.5 at.%）比较，得到在350°C、3 MW下释放效率为85–90%；在300°C时降至65–70%，归因于扩散动力学减慢和氚滞留增加。

**5.4 Sieverts’ law and tritium solubility**：研究人员分析了氚浓度与气相分压的稳态关系，利用Sieverts定律（C_surf = K_S(T) √P_T2）确定了在350°C下的Sieverts常数K_S = 1.2×10^-7 at.%/Pa^0.5，显著低于