NeutroChem Fusion：一种面向西非受采矿影响水体的不确定性感知来源诊断框架

《Journal of Environmental Management》：NeutroChem Fusion: an uncertainty-aware source diagnosis framework for mining impacted waters in West Africa

　　

摘要 西非受采矿影响的水体是混合化学系统，其中采矿衍生的汞 - 铅 - 镉信号、地球化学砷 - 铁 - 锰迁移、酸性矿山排水、农业径流、生活排放和沉积物再迁移可能共存。现有的水质指数、受体模型、地球化学模型和机器学习分类器对于筛查和归因很有用，但它们可能将重叠机制压缩为主导因素或排他性标签。本研究开发中性化学融合 (NeutroChem Fusion)，这是一个中性贝叶斯约束的 DSmT 框架，用于不确定性感知的源机制诊断和处理路径决策支持。该框架在 2026 年 1 月至 5 月间从加纳、布基纳法索、马里、几内亚、科特迪瓦、塞内加尔和尼日尔采集的 720 条野外水体系统记录上进行了内部评估。完整模型在内部测试集中的源标签一致性为 0.9023，在工作簿留出的国家转移子集中为 0.8730。合并固定验证一致性为 0.8880（95% 自举区间 0.8494-0.9228），合并宏 F1 为 0.8786。在相同的固定划分和野外/参考标签上，多项逻辑回归、PCA- 逻辑回归和随机森林达到的一致性分别为 0.7568、0.7606 和 0.8147；这些比较是内部监督基准，而非外部优越性的证明。工程化学层通过标准化的实验台规模吸附、沉淀、电凝聚和膜测试进行了实验校准。变量 biochar_pct、iron_oxide_adsorption_pct、lime_precipitation_pct、electrocoagulation_pct 和 membrane_rejection_pct 是测量的去除或拒绝百分比，而相关的 0-1 过程分数是相对于那些实验校准的标准化指数。在路径预测期间，内部测试和工作簿留出的记录的实验处理结果被掩码。因此，中性化学融合提供了一条从超标筛查到不确定性感知的源诊断、确认性采样优先级和实验支持的处理路径选择的透明途径，尽管独立的野外验证和特定场地的试点评估仍然是必要的。既定方法比较得出源标签一致性为：XGBoost-SHAP 为 0.8649，APCS-MLR 分数映射为 0.6988，不确定性加权 PMF 分数映射为 0.5985。PHREEQC 输入完整性审计发现，720 条记录中有 0 条包含进行可辩护的电荷平衡模拟所需的全部温度、主要阳离子、无机碳和氧化还原形态输入。

引言 西非受采矿影响的水体应被理解为混合化学系统，而非孤立的超标事件。在手工业、小规模和工业采矿环境中，水质受矿石提取、矿物加工、尾矿和废石风化、酸生成、岩性金属释放、季节性径流、农业排水、定居点压力和沉积物扰动的相互作用输入塑造。来自加纳采矿区和更广泛的撒哈拉以南非洲手工金矿开采环境的证据表明，汞、铅、镉、砷、铁、锰、硫酸盐、硝酸盐、磷酸盐、氰化物、浊度和相关指标可能在同一地下水或地表水系统中共同出现（Cobbina et al., 2015; Gwira et al., 2024; Mulenga et al., 2024; Rajaee et al., 2015）。因此，重金属污染不仅是一个浓度问题；它是一个源机制和决策不确定性问题。加纳采矿影响的环境和健康背景也得到了先前综述证据的支持（Emmanuel et al., 2018）。铅和砷值得特别强调，因为暴露可能是慢性的，且难以仅从环境浓度中识别；验证的组织生物监测应用说明了其毒理学相关性和对敏感分析确认的需求（Ar?ca et al., 2018; Yüksel et al., 2010）。

这种区分很重要，因为不同的化学特征可能表达不同且有时重叠的环境过程。汞、铅、镉和铬可能指示采矿衍生的矿石加工、尾矿、汞齐化、废石或与基础设施相关的金属输入。砷、铁、锰和氟可能反映地球化学释放、水岩相互作用或氧化还原敏感迁移，特别是在铁 - 锰氧化物溶解、pH 值变化或地下水停留条件改变金属和类金属可用性的地方（Smedley and Kinniburgh, 2002; Sunkari and Ambushe, 2024）。低 pH 值、高硫酸盐、铁、锰和铝可能指示酸性矿山排水 (AMD)，特别是在废石、尾矿、坑湖或废弃矿井作业中发生硫化物氧化的地方（Masindi et al., 2022）。硝酸盐、磷酸盐和氯化物可能代表农业径流、肥料影响、生活污水或与定居点相关的输入。浊度和沉积物孔隙水提供了额外的诊断层，因为金属可能以颗粒形式运输，储存在底泥沉积物中，并在 pH 值、氧化还原、有机物和流体动力学条件变化时重新迁移（Zhang et al., 2014）。

水质评估提供了几种相关但不完整的解决方案。指南超标筛查和污染指数对于识别不安全样本和沟通危害有效，但它们不能解决观察到的化学性质是否反映采矿、地球化学、AMD、农业、生活或沉积物再迁移机制的问题（Ahirvar et al., 2023; Mohan et al., 1996; Su et al., 2022）。PCA、因子分析、正矩阵因子化 (PMF)、APCS-MLR 和相关受体模型可以估计潜在源模式，但它们的因子需要水文地球化学解释，并且可能不保留真正的源重叠（Paatero and Tapper, 1994; Zhang et al., 2020）。GIS、地统计和水文地球化学相方法加强了空间解释，而 PHREEQC 风格的形态分析和反应性地球化学建模在指定矿物平衡和反应路径时提供了过程见解（Parkhurst and Appelo, 2013; Rashid et al., 2023）。

最近的研究通过耦合水质指数和 PMF 与随机森林优化，结合多种受体模型与 GeoDetector，将 PMF 与 GeoDetector 整合用于耦合地表 - 地下水系统，将蒙特卡洛模拟与 PMF 或 PCA-MLR 应用于地下水健康风险归因，以及使用 XGBoost-SHAP 与 PMF 以提高多种污染源下的可解释性，加强了这些方法（Eid et al., 2024; Jahan et al., 2025; Li et al., 2025; Yu et al., 2024; Zhang et al., 2024, 2025）。这些近期方法展示了该领域的当前方向：多模型集成、可解释机器学习、空间驱动分析和概率风险评估。然而，它们通常仍然集中在主导因素、排他性源类、特征排名或贡献百分比上，而不是一个明确保留重叠假设、不确定性、证据冲突、后验不确定性和修复筛查后果的单一决策层。最近的沉积物源和机器学习综述为 PCA-PMF 和数据驱动的水质诊断提供了进一步背景（Mao et al., 2025; Zhu et al., 2022）。最近的河流和流域尺度应用也展示了结合化学计量学、源归因、生态毒理学风险评估和环境法医学解释的价值（Ustao?lu et al., 2025; Yazman et al., 2026; Tokatl? et al., 2026）。

此处解决的方法论差距是具体的。混合采矿水体需要一种表示方法，使样本可以保留采矿衍生的和地球化学的、采矿衍生的和农业的，或采矿衍生的和 AMD 相关的证据，而不被强制归入一个排他性类别。它们还需要一种方法来区分自信证据与缺失、审查、季节性不稳定、基质依赖或化学冲突的证据。提议框架改进的实用管理决策不是 PCA、PMF、APCS-MLR 或可解释机器学习的替代估计。它是下游分诊决策：证据是否足够连贯以进行临时源控制行动，混合机制是否需要联合调查，确认性采样是否应优先考虑，以及哪些处理过程值得进行实验台或试点规模测试。这个决策层仍然补充受体建模、地统计、机器学习和基于过程的地球化学建模。

中性逻辑为这个问题提供了一个基础，因为它允许通过三种化学上可解释的状态来表示证据：真、不确定性和假（Smarandache, 1998）。在当前框架中，真代表支持污染机制的证据；不确定性代表缺失、审查、模糊、季节性不稳定、低于检测限、基质依赖或化学冲突的证据；假代表反对该机制的证据。因此，高硫酸盐、低 pH 值和高溶解铁可能为 AMD 提供真证据，而中性 pH 值伴随高铁和锰可能在 AMD、还原性地下水和地球化学迁移之间产生不确定性。共存的汞、铅、镉和高浊度可能支持采矿相关的迁移，而孤立的砷 - 铁 - 锰 - 氟信号可能支持地球化学或氧化还原控制的释放。

德泽特 - 斯马拉南达切理论 (DSmT) 通过允许非排他性污染假设在同一个推断框架中共存进一步加强了这一结构（Smarandache and Dezert, 2006）。这种区分很重要，因为 Dempster-Shafer 证据理论对于组合不确定证据很有用，但当环境假设真正重叠时，传统的封闭世界或互斥框架可能变得限制性强（Shafer, 1976）。在中性化学融合中，相关的问题通常不是样本是采矿衍生的还是地球化学的，而是它是否包含采矿加地球化学证据、采矿加农业径流，或采矿金属耦合 AMD。因此，诊断框架保留单例和相交假设，将无知或采样不足的证据明确表示为 Theta。

本研究的目标是开发和内部评估中性化学融合，作为一个不确定性感知的决策支持框架，组织化学和上下文证据，保留选定的混合源假设，报告不确定性和冲突，并为西非受采矿影响的水体分配实验校准的修复路径。源诊断评估测试与预设野外/参考标签的一致性，而修复验证比较模型分配路径与实验确定的最佳表现路径。内部消融量化中性化学架构内的贡献，并不呈现为 PCA、PMF、APCS-MLR、随机森林、XGBoost-SHAP 或 PHREEQC 的直接实现。

章节片段

研究设计 本研究设计为一项多国野外数据建模和实验验证调查，旨在研究西非受采矿影响水体中重金属诊断和修复决策支持。汇编的数据集包含 720 条野外水体系统记录，于 2026 年 1 月 1 日至 5 月 31 日期间在加纳、布基纳法索、马里、几内亚、科特迪瓦、塞内加尔和尼日尔采集，处于湿润、干燥和过渡性水文气候条件下。水基质包括河流/溪流水和浅手挖

一个野外尺度融合数据集 中性化学融合数据集捕获了西非受采矿影响水体中广泛的空间、水文地球化学和决策相关多样性。共汇编了 720 个样本，来自七个国家：加纳、布基纳法索、马里、几内亚、科特迪瓦、塞内加尔和尼日尔。加纳贡献了最多样本 (n=177)，其次是布基纳法索 (n=141)、马里 (n=131)、几内亚 (n=73)、科特迪瓦 (n=72)、塞内加尔 (n=65) 和尼日尔 (n=61)。因此，该数据集代表了

主要进展 中性化学融合的主要进展是它将水质诊断从超标检测推进到不确定性感知的源机制推断和筛查级修复路径分配。传统筛查识别砷、汞、铅、镉、铁、锰、浊度、pH 值或硫酸盐是否超过阈值，但它不能解决观察到的负荷是否反映采矿排放、地球化学迁移、酸性矿山排水、农业径流、生活压力、沉积物

结论 中性化学融合提供了一个透明框架，用于组织混合化学和上下文证据，保留选定的源交集，识别需要确认性调查的记录，并分配实验校准的处理路径。在固定的工作簿划分上，它实现了 0.8880 的源标签一致性和 0.8786 的合并宏 F1，并在相同的野外/参考标签端点上超过了多项逻辑、PCA- 逻辑和随机森林基准。这

CRediT 作者贡献声明
埃贝尼泽·阿奎斯曼·阿萨雷：概念化、数据管理、形式分析、资金获取、调查、方法论、项目管理、资源、软件、监督、验证、可视化、写作 - 初稿、写作 - 审查与编辑。埃莉斯·埃法·考夫曼：方法论、项目管理、监督、写作 - 审查与编辑。迪克森·阿卜杜勒 - 瓦哈卜：数据管理、资源、写作 - 审查与编辑。拉菲亚·瓦希：调查、验证、可视化，

伦理批准和参与同意
不适用。
出版同意
不适用。
数据和材料可用性
支持本研究的数据集，包括上下文和水文地球化学测量、实验处理响应、野外/参考源标签、验证划分标识符、实验室质量保证/质量控制指标、衍生变量和模型输出，已在 Mendeley Data 公开可用，DOI: 10.17632/prd8gmym6h.1。确切的采样日期和坐标已概括化以保护社区和敏感的采矿地点。可执行的中性化学融合源代码，包括
哪
资助
本研究未收到资助
竞争利益声明
作者声明他们没有任何已知的竞争财务利益或个人关系，可能被认为影响了本论文中报告的工作。
致谢
作者感谢加纳原子能委员会 (GAEC)、国家核研究所 (NNRI)、核化学与环境研究中心（地址：加纳，阿克拉，勒贡，LG 80 箱）同事的贡献。
埃贝尼泽·阿奎斯曼·阿萨雷 | 埃莉斯·埃法·考夫曼 | 迪克森·阿卜杜勒 - 瓦哈卜 | 拉菲亚·瓦希 | 扎伊纳布·恩盖尼
核化学与环境研究中心，国家核研究所 (NNRI)，加纳原子能委员会 (GAEC)，加纳，阿克拉，勒贡，LG 80 箱