用于神经形态计算的具有共存易失性和非易失性开关特性的氧空位调控 W/WOx/Pt 阻变存储器

《Applied Surface Science》：Oxygen vacancy-regulated W/WO X/Pt RRAM with coexisting volatile and nonvolatile switching for neuromorphic computing

　　

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  快速热处理（RTA）构建了一个具有缺陷梯度的缺氧 W/WOx 界面。
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  界面缺陷分布主导电荷传输和开关动力学。
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  电压驱动的缺陷演化实现了从易失性到非易失性的转变。

引言

人工智能（AI）和数据密集型应用的快速发展，对能够存储和处理海量信息的节能硬件需求日益增长 [1]。然而，由于缩放限制和冯·诺依曼瓶颈，传统存储技术在满足这些要求方面面临越来越大的挑战。因此，集成了数据处理功能的新兴存储器件引起了下一代计算系统的广泛关注。其中，RRAM 凭借其简单的结构、可扩展性、低功耗操作以及连续可调的模拟电导状态，已成为一个吸引人的硬件平台 [2]，[3]。氧化物材料已被广泛研究作为 RRAM 器件中的开关层，如 HfO_X [4]，[5]，TaO_X [6]，[7]，TiO_X [8]，[9]，ZnO [10]，[11]，NiO [12]，[13]，AlO_X [14]，[15]，ZrO_X [16]，[17]，NbO_X [18]，[19] 和 WO_X [20]，[21]。它们的开关特性主要由氧离子迁移、氧空位重分布、界面氧化还原反应和导电通路演化主导，使得氧化物选择和缺陷分布成为可控阻变开关和神经形态功能的关键。在各种氧化物材料中，WO_X 由于其多种价态、可调的氧化学计量比、对缺陷敏感的传输以及可调的氧空位分布，在缺陷调节的多模态开关方面特别引人注目。例如，Won 等人通过控制界面氧空位在 WO_X 器件中实现了免成型的非易失性开关，突显了基于 WO_X 的 RRAM 中界面相关缺陷工程的重要性 [22]。综上所述，这些内在的材料特性和先前的演示确立了 WO_X 作为一种有前景的材料，用于研究界面控制传输、体缺陷介导传导、氧空位介导开关和神经形态功能之间的相互作用。

基于氧化物的 RRAM 器件可以表现出易失性和非易失性开关行为。非易失性开关通常与稳定导电细丝的形成和断裂有关，使其适用于长期存储和突触权重调节。相比之下，易失性开关通常源于可逆的缺陷重分布或界面势垒调制，为时间信息处理、储层式计算和类神经元放电提供瞬态动力学。因此，在单个器件中集成易失性和非易失性开关极具吸引力，因为它允许在紧凑的硬件平台上实现稳定的存储和动态信号处理。这种双模功能对于神经形态系统尤为重要，该系统既需要突触权重保持，又需要时间依赖的神经元动力学。

最近的研究试图在单个忆阻器件中实现多种开关行为。例如，Byun 等人报道了一种 W/NbO_X/Pt RRAM，具有共存的易失性、非易失性和阈值开关行为，在一个器件中实现了储层动力学、突触权重调节和漏电积分放电神经元功能 [23]。这些结果展示了多模态 RRAM 在高集成度神经形态硬件方面的潜力。许多报道的器件主要通过操作条件调整、限流控制或形成历史来访问不同的开关模式 [24]，[25]，[26]。特别是，氧空位梯度和界面缺陷结构如何调节易失性和非易失性开关之间的转变尚不清楚。阐明这种关系对于开发具有可控双模开关和多功能神经形态能力的 RRAM 至关重要。

这项工作报道了一种具有内置氧空位梯度的 W/WO_X/Pt RRAM，共存易失性和非易失性阻变开关行为。通过控制 WO_X 沉积过程中的氧分压，器件在 15% 氧分压下表现出非易失性开关，在 25% 氧分压下表现出易失性开关。更重要的是，在 20% 氧分压下，器件在高电压扫描后经历从易失性到非易失性开关的电诱导转变，表明了一个临界缺陷区域，其中界面限制传输与体缺陷介导传导竞争。

X 射线光电子能谱（XPS）深度剖析揭示了缺氧自氧化 WO_X 界面层和相对富氧溅射 WO_X 层的形成，从而建立了内置的氧空位梯度。传输分析进一步表明，易失性状态主要由肖特基发射主导，而非易失性状态遵循与体缺陷介导传输相关的空间电荷限制电流（SCLC）行为。得益于这些双开关模式，器件展示了非易失性突触可塑性，在 MNIST 手写数字识别任务中获得了 86% 的准确率，易失性短期突触动力学，以及 LIF 神经元行为，突显了器件在神经形态计算方面的潜力。此外，在云母基底上制造的柔性 W/WO_X/Pt 器件在弯曲下保持稳定的开关特性，表明它们在柔性神经形态系统中的潜力。

章节摘要

实验部分

为了制造 W/WO_X/Pt 阻变开关器件，首先通过直流磁控溅射在 1.5 cm × 1.5 cm 单晶 p 型 Si 衬底上沉积了一层 10 nm 厚的 Ti 粘附层。随后，通过射频磁控溅射在 Ti/Si 衬底上沉积了一层 40 nm 厚的 Pt 底电极，溅射功率为 50 W。接下来，通过射频磁控溅射从金属 W 靶上沉积了一层 34 nm 厚的 WO_X 开关层。溅射

结果与讨论

如图 1 所示，制备器件的截面 SEM 图像证实了 WO_X 开关层和 W 顶电极成功沉积在 Ti/Pt 底电极上。WO_X 开关层和 W 顶电极的厚度分别约为 34 和 49 nm。多层结构清晰可辨，各层之间对比度分辨率良好，表明沉积受控且薄膜形成均匀。

如图 2a 所示，W 4f

结论

总之，这项工作报道了一种多功能 W/WO_X/Pt 忆阻器件，通过氧空位工程实现了可控的易失性和非易失性阻变开关行为。深度剖析 XPS 分析揭示了缺氧自氧化 WO_X 界面层和相对富氧溅射 WO_X 开关层，在厚度方向上形成了内置的氧空位梯度。这种不均匀的缺陷分布为

CRediT 作者贡献声明

Zhou Liwei: 写作 - 审阅与编辑，监督，项目管理，资金获取，概念化。 Ke Chengxu: 写作 - 初稿，形式分析，数据管理。 Yu Qiuxu: 形式分析，数据管理。 Li Shuyi: 验证，方法论，调查。 Wang Yuqiao: 可视化，资源，形式分析。 Zhao Jinshi: 写作 - 审阅与编辑，监督，项目管理，资金获取，概念化。

利益冲突声明

作者声明，他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系，这些利益或关系可能会被认为影响了本文中报告的工作。

致谢

这项工作得到了北京 - 天津 - 河北自然科学基金合作项目的支持（项目编号 25JJJJC0006）。

Zhou Liwei|Ke Chengxu|Yu Qiuxu|Li Shuyi|Wang Yuqiao|Zhao Jinshi