汞(Hg)是一种对环境和公共健康具有严重危害的全球性污染物,主要是因为它可以转化为甲基汞,这是一种强大的神经毒素,并在水生和海洋食物网中生物累积(AMAP, 2021)。包括《水俣公约》在内的国际努力促使世界各国共同减少了人为汞的排放和释放(AMAP/UN Environment, 2019)。尽管近年来北半球的大气汞浓度有所下降(Zhang et al., 2016; Feinberg et al., 2024),但北极地区仍需要特别关注和进一步研究。该地区的变暖速度大约是全球平均水平的三到四倍,这种快速的环境变化正在改变汞的传输、转化和沉积过程,而这些过程目前仅部分被理解(Rantanen et al., 2022)。
汞通过多种途径进入大气。人为排放占 annual 大气汞输入总量的大约30%,主要来自手工和小规模金矿开采(ASGM)、煤炭燃烧(尤其是在发电和工业领域)、水泥生产、有色金属冶炼和废物焚烧(AMAP/UN Environment, 2019)。仅手工和小规模金矿开采就占全球人为汞排放总量的约38%,使其成为最大的人为来源(AMAP, 2021)。自然来源包括火山活动和地热活动、海洋和土壤中的释放以及生物质燃烧,后者也是先前沉积汞重新释放的重要途径。气态元素汞(GEM)是最主要的大气汞形式,通常占大气汞总量的95%以上(Schroeder and Munthe, 1998)。由于其化学稳定性低且水溶性差,GEM在大气中的停留时间约为0.5至1年,因此能够进行长距离传输(Holmes et al., 2006; Ariya et al., 2015)。
在北极,来自中纬度工业地区的长距离传输是大气汞的主要来源,超过98%的大气汞负荷来自该区域以外(Dastoor et al., 2022)。最新同位素证据表明,北极浮游动物和北极鳕鱼中的汞约有70%来自长距离传输的大气沉降(Lim et al., 2024)。然而,不同来源类别的相对重要性会随季节和地区而变化,北极内部自然排放的作用(特别是海洋释放)也越来越受到关注(Yue et al. 2023; Huang et al. 2025)。
一旦进入北极大气,GEM会经历复杂的季节性循环。春季,由于海水中的活性卤素化合物氧化GEM,会导致汞迅速沉积到雪地和冰面上(Steffen et al., 2015)。夏季,GEM浓度上升,经常超过中纬度的背景值,最新研究将其主要归因于无冰化的北极海洋表面的GEM再释放(Yue et al. 2023; Huang et al. 2025)。建模研究表明,北极大气中的GEM有两个季节性峰值:一个是初夏由于积雪融化而引起的再挥发,另一个是夏末至秋季由于海洋释放(Dastoor and Durnford, 2014)。因此,北极海洋不仅仅是人为汞的被动接受者,而越来越多地被认为是一个活跃的二次来源,尤其是在无冰季节延续到秋季。
俄罗斯北极的大陆架海域——巴伦支海、卡拉海、拉普捷夫海和东西伯利亚海——在这方面尤为重要。这些海域接收了来自西伯利亚河流的大量河流汞输入,其中勒拿河(7.1 Mg yr?1)、奥布河(3.6 Mg yr?1)和叶尼塞河(2.9 Mg yr?1)的贡献最大(Zolkos et al., 2020)。根据最新评估,全北极河流向北极海洋的年汞通量估计为41 ± 4 Mg yr?1,而直接沉降到开阔海洋的汞通量为65 ± 20 Mg yr?1(Dastoor et al., 2022)。如果加上海岸侵蚀(约39 Mg yr?1),总的陆地输入量(约80 Mg yr?1)与大气沉降量相当(Dastoor et al., 2022)。早期的模型估计显示河流贡献更大(Fisher et al. 2012),但最近的观测和建模研究表明其贡献更为平衡(Dastoor et al., 2022)。汇聚西伯利亚径流的波弗特涡流是西北极海洋中最大的淡水库(Giles et al., 2012)。
东西伯利亚北极大陆架也是广泛存在的海底永久冻土融化和甲烷渗漏区域,在拉普捷夫海和东西伯利亚海观察到了活跃的气体喷发和气泡排放(Shakhova et al., 2010; Sapart et al. 2017; Savvichev et al. 2023; Brussee et al. 2026)。已知甲烷渗漏会在水柱中产生局部地球化学异常,但其与汞循环的关系尚未得到充分研究。如果甲烷释放与汞逃逸之间存在关联,那将具有重要意义,因为这将为气候驱动的永久冻土退化如何 mobilize 北极沉积物中的汞提供一个新的未被量化的途径。
鉴于这些复杂且快速变化的过程,显然需要直接、具有空间分辨率的GEM测量数据,结合空气质量传输分析和直接通量测量。在俄罗斯大陆架海域的观测数据仍然稀少,尤其是在单个季节内覆盖这些海域的连续船载观测活动非常少。关于秋季GEM的来源贡献以及甲烷渗漏与汞之间的联系仍大多未被探索。本研究通过提供2024年秋季巴伦支海、卡拉海、拉普捷夫海和东西伯利亚海的第一个连续GEM数据集,结合逆向轨迹分析和CWT分析来确定来源,并在活跃的甲烷渗漏点进行探索性通量测量,从而填补了这些空白。本研究的主要目标是:(1)描述大气GEM的空间分布和海间差异;(2)使用基于轨迹的方法识别影响GEM浓度的主要潜在来源区域和传输途径;(3)初步研究活跃甲烷渗漏点的海-气GEM逃逸通量;(4)评估与永久冻土或冰缘过程相关的局部汞排放可能性。