巴伦支海、喀拉海、拉普捷夫海和东西伯利亚海上气态元素汞的大气分布、来源分配以及海-气通量

《Environmental Pollution》:Atmospheric distribution, source apportionment, and sea-air fluxes of gaseous elemental mercury over the Barents, Kara, Laptev and East Siberian Seas

【字体: 大 中 小 】 时间:2026年08月24日 来源:Environmental Pollution 7.2

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  摘要汞是一种持久的全球性污染物,而北极地区由于快速变暖和复杂的汞循环过程而成为特别值得关注的区域。本研究记录了2024年9月至10月期间从卡拉海到东西伯利亚海航行过程中大气中气态元素汞(GEM)的连续测量数据。GEM浓度范围为0.73至1.32 ng/m3(平均0.97 ng/m

  

摘要

汞是一种持久的全球性污染物,而北极地区由于快速变暖和复杂的汞循环过程而成为特别值得关注的区域。本研究记录了2024年9月至10月期间从卡拉海到东西伯利亚海航行过程中大气中气态元素汞(GEM)的连续测量数据。GEM浓度范围为0.73至1.32 ng/m3(平均0.97 ng/m3),低于北半球的背景水平,但与全球大气GEM浓度下降的趋势一致。与其他海域相比,卡拉海的GEM平均浓度略有升高(1.00 ng/m3)。通过逆向轨迹分析和浓度加权轨迹分析,确定了三个主要的潜在来源区域:北极中央海洋(表明来自无冰水域的再排放);西伯利亚平原(包括苏尔古特和新西伯利亚在内的工业城市);以及北欧和波罗的海地区(长距离传输)。在活跃的甲烷渗漏点上进行的初步海-气GEM逃逸通量测量结果显示为3.5 ng/m2·h?1,远高于该区域的背景值。控制实验表明,船舶推进器的运行人为地使测量通量增加了1.3至1.7倍。虽然这些结果表明甲烷渗漏区可能是GEM逃逸的潜在地点,但目前的测量结果仍属探索性研究。由于缺乏对渗漏点的直接地球化学特征分析,因此无法做出明确结论。研究结果表明北极海洋在汞的二次循环中起着重要作用,强调了需要考虑流体动力学因素的通量研究。

引言

汞(Hg)是一种对环境和公共健康具有严重危害的全球性污染物,主要是因为它可以转化为甲基汞,这是一种强大的神经毒素,并在水生和海洋食物网中生物累积(AMAP, 2021)。包括《水俣公约》在内的国际努力促使世界各国共同减少了人为汞的排放和释放(AMAP/UN Environment, 2019)。尽管近年来北半球的大气汞浓度有所下降(Zhang et al., 2016; Feinberg et al., 2024),但北极地区仍需要特别关注和进一步研究。该地区的变暖速度大约是全球平均水平的三到四倍,这种快速的环境变化正在改变汞的传输、转化和沉积过程,而这些过程目前仅部分被理解(Rantanen et al., 2022)。
汞通过多种途径进入大气。人为排放占 annual 大气汞输入总量的大约30%,主要来自手工和小规模金矿开采(ASGM)、煤炭燃烧(尤其是在发电和工业领域)、水泥生产、有色金属冶炼和废物焚烧(AMAP/UN Environment, 2019)。仅手工和小规模金矿开采就占全球人为汞排放总量的约38%,使其成为最大的人为来源(AMAP, 2021)。自然来源包括火山活动和地热活动、海洋和土壤中的释放以及生物质燃烧,后者也是先前沉积汞重新释放的重要途径。气态元素汞(GEM)是最主要的大气汞形式,通常占大气汞总量的95%以上(Schroeder and Munthe, 1998)。由于其化学稳定性低且水溶性差,GEM在大气中的停留时间约为0.5至1年,因此能够进行长距离传输(Holmes et al., 2006; Ariya et al., 2015)。
在北极,来自中纬度工业地区的长距离传输是大气汞的主要来源,超过98%的大气汞负荷来自该区域以外(Dastoor et al., 2022)。最新同位素证据表明,北极浮游动物和北极鳕鱼中的汞约有70%来自长距离传输的大气沉降(Lim et al., 2024)。然而,不同来源类别的相对重要性会随季节和地区而变化,北极内部自然排放的作用(特别是海洋释放)也越来越受到关注(Yue et al. 2023; Huang et al. 2025)。
一旦进入北极大气,GEM会经历复杂的季节性循环。春季,由于海水中的活性卤素化合物氧化GEM,会导致汞迅速沉积到雪地和冰面上(Steffen et al., 2015)。夏季,GEM浓度上升,经常超过中纬度的背景值,最新研究将其主要归因于无冰化的北极海洋表面的GEM再释放(Yue et al. 2023; Huang et al. 2025)。建模研究表明,北极大气中的GEM有两个季节性峰值:一个是初夏由于积雪融化而引起的再挥发,另一个是夏末至秋季由于海洋释放(Dastoor and Durnford, 2014)。因此,北极海洋不仅仅是人为汞的被动接受者,而越来越多地被认为是一个活跃的二次来源,尤其是在无冰季节延续到秋季。
俄罗斯北极的大陆架海域——巴伦支海、卡拉海、拉普捷夫海和东西伯利亚海——在这方面尤为重要。这些海域接收了来自西伯利亚河流的大量河流汞输入,其中勒拿河(7.1 Mg yr?1)、奥布河(3.6 Mg yr?1)和叶尼塞河(2.9 Mg yr?1)的贡献最大(Zolkos et al., 2020)。根据最新评估,全北极河流向北极海洋的年汞通量估计为41 ± 4 Mg yr?1,而直接沉降到开阔海洋的汞通量为65 ± 20 Mg yr?1(Dastoor et al., 2022)。如果加上海岸侵蚀(约39 Mg yr?1),总的陆地输入量(约80 Mg yr?1)与大气沉降量相当(Dastoor et al., 2022)。早期的模型估计显示河流贡献更大(Fisher et al. 2012),但最近的观测和建模研究表明其贡献更为平衡(Dastoor et al., 2022)。汇聚西伯利亚径流的波弗特涡流是西北极海洋中最大的淡水库(Giles et al., 2012)。
东西伯利亚北极大陆架也是广泛存在的海底永久冻土融化和甲烷渗漏区域,在拉普捷夫海和东西伯利亚海观察到了活跃的气体喷发和气泡排放(Shakhova et al., 2010; Sapart et al. 2017; Savvichev et al. 2023; Brussee et al. 2026)。已知甲烷渗漏会在水柱中产生局部地球化学异常,但其与汞循环的关系尚未得到充分研究。如果甲烷释放与汞逃逸之间存在关联,那将具有重要意义,因为这将为气候驱动的永久冻土退化如何 mobilize 北极沉积物中的汞提供一个新的未被量化的途径。
鉴于这些复杂且快速变化的过程,显然需要直接、具有空间分辨率的GEM测量数据,结合空气质量传输分析和直接通量测量。在俄罗斯大陆架海域的观测数据仍然稀少,尤其是在单个季节内覆盖这些海域的连续船载观测活动非常少。关于秋季GEM的来源贡献以及甲烷渗漏与汞之间的联系仍大多未被探索。本研究通过提供2024年秋季巴伦支海、卡拉海、拉普捷夫海和东西伯利亚海的第一个连续GEM数据集,结合逆向轨迹分析和CWT分析来确定来源,并在活跃的甲烷渗漏点进行探索性通量测量,从而填补了这些空白。本研究的主要目标是:(1)描述大气GEM的空间分布和海间差异;(2)使用基于轨迹的方法识别影响GEM浓度的主要潜在来源区域和传输途径;(3)初步研究活跃甲烷渗漏点的海-气GEM逃逸通量;(4)评估与永久冻土或冰缘过程相关的局部汞排放可能性。

章节摘录

考察路线和工作范围

2024年9月19日至10月30日期间,在研究船“Akademik Boris Petrov”上进行了气态元素汞(GEM)和气象参数的连续测量。考察路线从摩尔曼斯克延伸到东西伯利亚海再返回,但GEM测量从卡拉海附近的卡拉海峡开始(图1)。研究区域包括巴伦支海、卡拉海、拉普捷夫海和东西伯利亚海,横跨多种海洋学和地质环境。

大气GEM的空间分布和海间差异

在考察期间,大气GEM浓度范围为0.73至1.32 ng/m3(n = 879)。平均值(±标准差)和中位数分别为0.97 ± 0.09 ng/m3和0.97 ng/m3(图1和2;表1)。这个平均值低于北半球已建立的背景范围1.3–1.6 ng/m3(Sprovieri et al., 2016),但接近之前报告的东部北极海域的值(1.09 ng/m3;Kalinchuk et al., 2021)。
相对较低的浓度

结论

2024年秋季在俄罗斯北极海域(巴伦支海、卡拉海、拉普捷夫海、东西伯利亚海)进行的连续船载测量显示,大气GEM的平均浓度为0.97 ± 0.09 ng/m3,低于北半球的背景水平,并与早期研究报道的长期下降趋势一致。卡拉海的GEM平均浓度最高(1.00 ng/m3),与其他三个海域有显著差异。

CRediT 作者贡献声明

Igor Semiletov: 资源提供。Viktor Kalinchuk: 写作 – 审稿与编辑、原始草稿编写、软件使用、方法论设计、研究实施、概念构思。Alexander Charkin: 资金筹集

AMAP/UN Environment, 2019; Fernández-méndez et al., 2018.

? 作者声明以下财务利益和个人关系可能被视为潜在的利益冲突:Alexander Charkin 报告称获得了俄罗斯科学基金会的财务支持。如果还有其他作者,他们声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文所述的工作。

致谢

作者感谢Oleg Dudarev、Denis Kosmach和Eduard Spivak在测量工作中的帮助。这次考察工作由俄罗斯联邦科学与高等教育部资助(项目编号124022100081-7);分析工作和论文发表准备得到了俄罗斯科学基金会的支持(项目编号25-67-00001)。作者还感谢NOAA空气资源实验室(ARL)提供HYSPLIT软件。
Viktor Kalinchuk|Alexander Charkin|Igor Semiletov
俄罗斯科学院远东分院太平洋研究所,符拉迪沃斯托克,690041,俄罗斯
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