用于辐射化学的电子力场？对一种低成本方法的批判性评估 开放获取

《Physical Chemistry Chemical Physics》：Electron Force Field for Radiation Chemistry? A Critical Assessment of a Low-Cost ApproachOpen Access

　　

电子力场 (eFF) 将电子建模为高斯波包，其中心和宽度根据经典运动方程演化。这种非常规方法允许以与标准分子动力学相当的成本模拟非绝热电子动力学。在此，我们提出了 eFF 在水辐射化学典型问题上的首次系统基准测试。我们表明，原始 eFF1 模型和 eFF-ECP 扩展模型无法重现水单体的稳定基态几何结构，而 eFF2 模型恢复了正确的单体最小值，但在计算水团簇的氢键能量时仍存在高估。对于动力学观测量，eFF2 捕捉到了各种弹丸（H+、He2+、Li3+ 和电子）对水电子阻止的关键特征，包括与速度相关的弹丸电荷态分布。它还重现了价电子电离的水单体和二聚体的飞秒动力学，与以前的多重参考从头算结果吻合良好。然而，描述质子 - 水碰撞的截面在电荷转移和碎裂衰变通道上均被严重低估。总体而言，这些将 eFF 定位为一个计算高效的超快非平衡电子动力学框架，同时划定了其预测精度仍然有限的范围。

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? 2026 作者 (s)。由英国皇家化学学会代表所属学会出版

2026

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