用于高温空气过滤的柔性非晶态二氧化硅纤维过滤器

《Journal of Environmental Chemical Engineering》：Flexible amorphous SiO 2 fibrous filter for high-temperature air filtration

　　

摘要

高温空气过滤需要同时具备热稳定性、高过滤效率、低气流阻力和机械完整性的过滤器。然而，传统聚合物过滤器存在热降解问题，而陶瓷过滤器通常受限于脆性和高压降。本文通过静电纺丝随后高温煅烧开发了一种柔性二氧化硅 (SiO₂) 纤维空气过滤器 (SAF)，为恶劣过滤环境提供了一种轻质且透气性良好的陶瓷膜。900°C 煅烧实现了非晶态 SiO₂ 网络形成与机械柔性之间的最佳平衡，而更高的煅烧温度会导致纤维间烧结和脆性。优化后的 SAF 过滤器对 PSL 气溶胶的 PM_0.3 过滤效率为 99.22%，在气流速率为 5.3 cm s^-1 时压降约为 65 Pa。它对 DEHS 油雾气溶胶的过滤效率也达到了 >97%，压降约为 70 Pa。连续过滤测试表明过滤效率在 1 h 内保持稳定，压降维持在 60 到 70 Pa 之间。此外，经过 1000°C 二次热处理后，过滤性能保持不变，且 SAF 过滤器在超过 900°C 的直接火焰暴露下保持了其结构完整性。这些结果表明，柔性非晶态 SiO₂ 纤维过滤器有效结合了耐高温性、高过滤效率和低压降，为从高温气体中去除颗粒物提供了一个有前景的膜平台。

引言

工业能源消耗的快速增长加剧了高温废气的排放，例如来自发电、冶金、水泥生产和废物焚烧等燃烧相关过程 [1], [2], [3]。这些废气流通常以高温、高流速和复杂的化学成分为特征，使其成为细颗粒物和可吸入颗粒物 (PMs) 的重要来源 [4]。暴露于空气传播的 PMs 已被确认为主要的环境健康风险，并与呼吸道和心血管疾病以及过早死亡密切相关 [5], [6], [7]。因此，开发能够直接从高温排放源捕获 PMs 的过滤膜对于环境保护和公共健康具有重要意义。

聚合物过滤材料因其成本低、制造工艺成熟以及可调的纤维结构，已被广泛用于传统空气过滤 [8], [9], [10]。然而，其固有的热不稳定性严重限制了其在高温气体过滤中的应用。例如，聚酰亚胺基过滤器通常限制在约 220℃ 的长期服务温度 [11]，而 PI/PES 复合纤维膜在 500℃ 下发生热分解，导致结构坍塌和过滤性能迅速恶化 [12]。此外，聚合物过滤器易受化学腐蚀气体环境老化影响，这进一步缩短了其使用寿命 [13]。这些局限性使得传统有机过滤器不适合直接处理恶劣的高温废气，突显了对耐热空气过滤材料的需求。

无机陶瓷纤维材料因其优异的热稳定性、化学惰性和抗氧化性 [14], [15], [16]，在耐高温过滤方面引起了越来越多的关注。其中，SiO₂ 纤维因其高热阻、低热膨胀系数和优异的环境稳定性而特别有前景 [17]。然而，传统的 SiO₂ 纤维过滤器通常受限于复杂的制造程序、昂贵的 precursor、较粗的直径、柔韧性不足以及难以同时实现高过滤效率和低压降 [18], [19]。

静电纺丝提供了一种有效的方法来构建具有可控纤维直径、互联多孔结构和高比表面积的纤维膜 [20], [21], [22]。当与溶胶 - 凝胶化学和牺牲性聚合物模板相结合时，静电纺丝能够形成均匀的有机/无机 precursor 纤维，这些纤维可通过随后的煅烧转化为无机纤维 [23]。在此过程中，聚合物模板调节 precursor 的可纺性和纤维形态，而无机溶胶组分在热处理后形成连续的陶瓷网络。这种策略已被广泛认为是制造轻质和柔性陶瓷纤维材料（如超轻防火陶瓷纳米纤维气凝胶 [24]、双负折射率陶瓷气凝胶 [25]、微晶陶瓷纳米纤维气凝胶 [26] 和自适应机械陶瓷纤维气凝胶 [27]）的可行方法。

本文通过溶胶 - 凝胶辅助静电纺丝策略制备了一种柔性非晶态 SiO₂ 纤维过滤器 (SAF)，以聚乙烯醇 (PVA) 作为牺牲性模板，随后进行受控高温煅烧。系统研究了 PVA/SiO₂ precursor 纤维在煅烧过程中的结构演变，特别关注了煅烧温度、非晶态 SiO₂ 网络形成和膜机械性能之间的关系。进一步评估了静电纺丝持续时间对过滤性能的影响。此外，全面考察了 SAF 过滤器的机械性能、热稳定性、阻燃性、过滤耐久性 和热处理后性能。本工作旨在开发一种柔性 SiO₂ 纤维过滤器，结合陶瓷级的热稳定性、高过滤效率和低气流阻力，为从高温废气中捕获 PMs 提供有前景的解决方案。

章节片段

材料

正硅酸乙酯 (TEOS)、无水草酸 (OA) 和聚乙烯醇 (PVA) 购自上海阿拉丁生物技术有限公司。去离子水在实验室制备。所有化学品均为分析纯，未进一步纯化直接使用。

静电纺丝溶液的制备

静电纺丝溶液通过两步程序制备。首先，通过以 1:0.375:0.005 的质量比混合 TEOS、OA 和去离子水制备 SiO₂ precursor 溶胶。混合物被

SAF 过滤器的制备

为了开发能够在高温条件下工作的空气过滤材料，通过结合溶胶 - 凝胶化学、静电纺丝和受控热处理设计了柔性无机纤维膜。如图 1a 所示，传统有机纤维过滤器在暴露于高温气体时容易发生热分解和结构坍塌，这严重限制了其在直接热气过滤中的应用 [31], [32]。相比之下，如图 1b,

结论

在本工作中，通过静电纺丝和高温煅烧制备了一种柔性非晶态 SiO₂ 纤维过滤器。PVA/SiO₂ precursor 膜在煅烧后成功转化为无机 SiO₂ 纤维网络，纤维直径从 1.6 μm 减小到 803 nm，平均孔径从 5.82 μm 增加到 6.73 μm。煅烧温度在纤维致密化和膜完整性平衡中起着关键作用，900°C 被确定为

CRediT 作者贡献声明

孙造东: 撰写 – 初稿，可视化，软件，方法学，调查，数据整理，概念化。 徐元强: 撰写 – 审查与编辑，撰写 – 初稿，验证，监督，资源，项目管理，方法学，调查，形式分析，数据整理，概念化。 R. Hugh Gong: 方法学，调查。 辛斌杰: 验证，监督，方法学，调查。 郑元胜: 撰写 – 审查与编辑，验证，

竞争利益声明

作者声明他们没有已知的竞争经济利益或个人关系，这些利益或关系可能被视为影响了本论文报告的工作。

致谢

本研究未从公共、商业或非营利部门的资助机构获得任何特定赠款。

Zaodong Sun|Yuanqiang Xu|R. Hugh Gong|Binjie Xin|Yuansheng Zheng

上海工程技术大学纺织与服装学院，上海 201620，中国