随着对高质量营养和可持续食品需求的增加,包括植物基乳制品和富含蛋白质的饮料,植物蛋白(如豆蛋白、豌豆蛋白和马铃薯蛋白)受到了越来越多的关注(Senaweera & Rathnayaka, 2025)。然而,感官评估表明植物蛋白往往比动物蛋白具有更强的收敛性,这种不良的口感已成为限制消费者接受度的关键因素(Gamaniel et al., 2024)。收敛性是一种触觉感受,表现为口腔内的干燥、粗糙和紧缩感(Pires et al., 2020),它会通过各种牙周和舌部机械感受器触发机械感觉信号和前额叶皮层的独特神经激活(Kew et al., 2025; Sarkar, 2024)。从分子水平来看,人们普遍认为植物基食品的收敛性感知与舌头和上颚滑动接触时唾液润滑作用的丧失密切相关(Biegler et al., 2016; C. Zhu et al., 2025)。收敛性化合物可以通过静电或疏水相互作用与黏膜层结合。与动物蛋白不同,植物蛋白的收敛性可能源于其中存在的多酚,这些多酚会导致唾液蛋白(如黏蛋白和富含脯氨酸的蛋白)的聚集和沉淀(Ma et al., 2026; Rudge et al., 2021)。除了这些多酚驱动的相互作用外,收敛性的感知还受到蛋白质构象、蛋白质聚集状态、蛋白质-唾液相互作用以及润滑相关的界面行为的影响(Fan et al., 2021; Sarkar, 2024)。
迄今为止,已经研究了各种商业动物蛋白和植物蛋白(包括乳清蛋白、豌豆蛋白分离物和马铃薯蛋白分离物)的摩擦学性质(Ciancetta et al., 2026; Kew et al., 2021; Lesme et al., 2024)。这些研究主要集中在阐明不溶性和可溶性成分在降低摩擦中的作用(Jia et al., 2026; Kew et al., 2026; Kew et al., 2021)。对于不溶性蛋白质颗粒,滚动润滑机制主要涉及颗粒在摩擦界面处的卷入和接触堵塞(Kew et al., 2021; Wang et al., 2026)。然而,对于可溶性蛋白质和小尺度聚合物(< 2 μm),粘性润滑、颗粒大小、可变形性和 bulk 流体的流变性质也起着关键作用(Chojnicka et al., 2008; Li et al., 2026)。Sun et al.(2023)发现,对于约300 nm的乳清蛋白颗粒,粘度在润滑过程中起主导作用,因为它促进了流体动力膜的生成;而对于较大的颗粒(约1900 nm),颗粒的形态、聚集和可变形性成为摩擦行为的主要决定因素。Lian et al.(2026)观察到,85°C加热30分钟的乳清蛋白分离物由于形成了大的蛋白质聚集物而降低了润滑性能。这些聚集物倾向于促进离散的颗粒相互作用,而不是均匀的聚合物行为,从而降低了其吸附能力,进而增加了摩擦系数。
实际上,蛋白质和唾液形成的摩擦膜在润滑中也起着重要作用(Jia et al., 2026)。蛋白质在唾液黏蛋白上的吸附可以改变黏蛋白的天然构象,这可能破坏水化润滑层或形成黏蛋白-大分子复合物,从而改变口腔表面的润滑和感官体验(Brown et al., 2021; W. Zhu et al., 2025)。Zhang et al.(2025)发现,在pH 3.5时,β-乳球蛋白通过氢键、静电和疏水相互作用与黏蛋白的结合亲和力更强,这导致形成了更厚、更具粘弹性的吸附层,从而增加了摩擦系数。此外,蛋白质的巯基与黏蛋白中富含半胱氨酸的域之间的巯基-二硫键交换已被认为是能够增强黏附力和调节界面膜性质的一种共价键合(Hazt et al., 2024)。
豆蛋白分离物(SPI)因其优异的营养价值和功能性而被广泛用作食品成分(Cordoba et al., 2025)。热处理是蛋白质加工中的一个重要步骤,常用于改变化学球状蛋白的结构和功能性质。在此过程中,蛋白质会部分展开并聚集,这取决于加热温度、时间和蛋白质浓度(Chen, Zhao, Niepceron等人,2017)。迄今为止,更多的研究关注的是100°C以下温度下蛋白质的热诱导结构变化。实际上,超高温(>100°C)的热处理可以有效地从热变性的膳食材料(如豆粕和米糠)中提取蛋白质(Lu et al., 2016)。在100-374°C下加压保持的水被称为亚临界水(SW),具有较高的介电常数(Ramachandraiah et al., 2017)。我们之前的研究调查了90°C热处理和120°C亚临界水处理后豆蛋白的结构变化、聚集行为和界面性质(Wang et al., 2012)。SPI经历了不同的结构变化途径:90°C下形成的SPI聚合物主要由二硫键稳定,而亚临界水处理形成的聚合物具有更灵活的构象和更多的暴露巯基(SH)。亚临界水处理形成的聚合物在油/水界面上表现出优异的表面活性,并迅速形成了粘弹性膜(Wang et al., 2012; Wang et al., 2019)。然而,关于亚临界水处理后蛋白质聚集体的结构性质(如大小和表面官能团)如何影响其摩擦行为,目前仍缺乏了解。
我们假设,120°C下亚临界水处理后蛋白质聚集物中更多暴露的官能团(如巯基和疏水基团)可能作为桥梁因子与黏蛋白结合。这种特定的SPI-黏蛋白相互作用可能促进了弹性摩擦膜的形成,从而在高剪切滑动接触下有效降低摩擦。在这项研究中,SPI(2%、4%、6%,w/v)分别进行了90°C的热处理和120°C的亚临界水处理。石英晶体微天平(QCM-D)和软质摩擦学测试在口腔润滑研究中已被广泛应用,可以提供关于蛋白质-黏蛋白结合和弹性摩擦膜粘弹性的信息(Huang et al., 2025; Lesme et al., 2024)。研究了SPI聚集体的物理化学性质(颗粒大小、巯基、表面疏水性和粘度)及其在黏蛋白摩擦膜上的吸附行为。为了验证SPI-黏蛋白二硫键对摩擦学和吸附行为影响的假设,还使用N-乙基马来酰亚胺(NEM)进行了巯基阻断实验。这项工作阐明了蛋白质聚集体的结构-润滑关系,为理解基于植物蛋白产品的收敛性调节机制提供了有价值的见解。