用于热力学晶体稳定性预测的可解释潜空间与异常敏感学习

《Computational Materials Science》：Explainable latent-space and anomaly-sensitive learning for thermodynamic crystal stability prediction

　　

摘要

热力学稳定性预测仍然是计算材料科学中的一个基本挑战，因为晶体设计空间巨大的规模和结构复杂性。在本研究中，我们设计并开发了一个多模态且可解释的人工智能框架，使用图神经网络、流形学习、异常检测和可解释人工智能 (XAI) 对晶体材料稳定性进行潜空间表征。分析了来自 Materials Project 数据库的总共 10,000 种晶体材料，使用晶体学和物理化学描述符。由多达 182 个描述符组成的混合特征表示，来自 MAGPIE 组成特征、晶格参数、平均键距和部分径向分布函数 (pRDF) 描述符。晶体结构进一步使用晶体图卷积神经网络 (CGCNN) 进行编码，生成 64 维图嵌入。随后，评估了五种流形学习技术，即 UMAP、t-SNE、扩散映射、自编码器 (AE) 和变分自编码器 (VAE)，在维度为 2、4、8、16 和 32 的潜空间中。生成的潜表示使用六种异常检测算法进行分析，得出 150 种实验配置。在所有评估的模型中，UMAP 结合 4 维潜空间中的 Deep SVDD 取得了最佳性能，AUROC 为 0.684，Precision@K 为 0.906，F1 得分为 0.252。隔离森林和 VAE-ELBO 异常评分分别实现了 0.677 和 0.665 的 AUROC 值。相比之下，高度压缩的 2 维潜空间产生的 AUROC 值集中在 0.494–0.505 左右，表明异常可分性有限。使用 SHAP、LIME 和 GNN 边重要性映射的 XAI 分析显示，热力学不稳定性与局部流形边界区域和结构异常的晶体环境密切相关。总体而言，所提出的框架展示了流形感知可解释 AI 在可解释晶体稳定性分析和异常敏感材料发现方面的潜力。

引言

热力学稳定晶体材料的发现对现代材料科学起着核心作用 [1], [2]。稳定的晶体相对于从能源存储和催化到半导体和量子材料的应用至关重要 [3], [4]。然而，新型材料的实验合成和验证仍然成本高、耗时长且化学复杂 [5], [6]。高通量密度泛函理论 (DFT) 数据库（如 Materials Project）的近期进展，使得通过计算方法大规模探索晶体稳定性景观成为可能 [5], [7], [8]。在现有的稳定性指标中，凸包上能量指标已成为最可靠的描述符之一，用于评估热力学相稳定性 [9], [10]。

机器学习和深度学习方法最近加速了晶体性能预测和材料发现 [11], [12]。基于描述符的模型、图神经网络 (GNN) 和晶体图卷积神经网络 (CGCNN)，证明了直接从晶体材料中学习物理化学和结构表示的强大能力 [11], [12], [13], [14]。然而，大多数现有研究主要关注监督分类或回归任务 [11], [12], [13], [14]。稳定和不稳定材料的潜结构组织仍然探索不足 [15], [16]。特别是，热力学不稳定性、潜流形拓扑和异常敏感表示学习之间的关系受到的关注有限 [14], [15], [16], [17]。此外，晶体异常预测的可解释性对于物理可靠的人工智能系统仍然是一个主要挑战 [18], [19]。

潜流形学习提供了一种有前景的策略，用于揭示高维晶体描述符空间内的隐藏结构组织 [20]。诸如 UMAP、t-SNE 和扩散映射等保持拓扑的方法可以揭示超越传统特征空间分析的晶体相之间的非线性关系 [20], [21]。同时，异常检测算法为识别结构异常、亚稳态或能量不利的材料提供了另一种视角 [18], [19], [20]。从物理化学角度来看，热力学不稳定的晶体预计占据潜表示空间内稀疏、不规则或边界主导的区域 [22], [23], [24], [25]。

在本研究中，我们提出了一个用于热力学晶体稳定性分析的多模态且可解释的机器学习框架。所提出的流程将基于 CGCNN 的图表示学习、混合物理化学描述符、流形学习、潜空间异常检测和可解释人工智能 (XAI) 整合在一个统一架构中。总共 150 种实验配置源自五种流形学习方法、五个潜维度和六种异常检测算法的组合，并进行了系统评估。此外，采用 SHAP、LIME 和 GNN 边重要性分析来调查异常预测背后的物理化学机制。本研究不仅仅是执行晶体分类，还调查了热力学不稳定性如何在潜流形空间内组织自身，并展示了流形感知可解释 AI 在晶体稳定性表征方面的潜力。

章节摘要

方法

本研究提出了一个多阶段且可解释的机器学习框架，用于预测晶体材料的热力学稳定性。所提出的工作流将数据获取、预处理、特征工程、基于图的表示学习、流形学习、异常检测和可解释人工智能 (XAI) 整合在一个统一的端到端管道中。所提出方法的整体架构如图 1 所示。

晶体结构数据

结果

本节展示了从所提出的多模态晶体稳定性分析框架中获得的实验发现。流形学习和异常检测管道的性能在由五种流形学习方法、五个潜嵌入维度和六种异常检测算法组合生成的 150 种实验配置中进行了系统评估。使用 AUROC、F1 得分、Precision@K 和 Recall@K 指标进行了比较分析，以

讨论

获得的结果表明，流形感知的潜表示学习可以揭示与热力学异常表征相关的有意义组织模式。在评估的配置中，基于 UMAP 的潜嵌入通常产生了最有利的异常表征性能，表明保持拓扑的表示可能为晶体稳定性表征提供更具信息量的潜组织 [[68], [69]]。

特别是，该

结论

在本研究中，通过整合图神经网络、流形学习、潜空间异常检测和可解释人工智能技术，开发了一个多模态且可解释的人工智能框架，用于热力学晶体稳定性分析。总共 10,000 种晶体材料使用混合物理化学描述符以及基于 CGCNN 的图表示进行了系统分析。150 种实验的配置比较评估

CRediT 作者贡献声明

Hilal Akarkam??: 写作 – 初稿，可视化，调查，形式分析，概念化。 ümit Kaya Ery?lmaz: 写作 – 初稿，可视化，软件，方法论，调查。 Fatih Ekinci: 写作 – 审查与编辑，验证，方法论，数据管理，概念化。 Koray Acici: 写作 – 初稿，可视化，验证，调查，概念化。 Güney U?urlu: 写作 – 初稿，可视化，验证，调查，数据

资金

本研究未获得外部资助。

竞争性利益声明

作者声明，他们没有已知的竞争性经济利益或个人关系可能影响本文报道的工作。

致谢

本研究由安卡拉大学支持，项目编号 4172，题为“使用机器学习预测硫族衍生半导体晶体的带隙”。该项目在科学与工程项目组的一般研究项目类别下进行，由副教授 Fatih Ekinci 博士领导。

Hilal Akarkam??|ümit Kaya Ery?lmaz|Fatih Ekinci|Koray Acici|Güney U?urlu|Dursun Delen|Mehmet Serdar Guzel