气溶胶溶质浓度的高低影响着污染环境中过渡金属离子催化的硫酸盐气溶胶的形成过程

《Environmental Science & Technology》：Aerosol Solute Strength Drives Transition-Metal-Ion-Catalyzed Sulfate Aerosol Formation in Polluted Environments

　　

摘要

大气中的硫酸盐气溶胶对空气污染和气候变化有显著影响，尤其是在受煤炭燃烧影响的地区。在水汽气溶胶颗粒中，铁和锰等过渡金属离子（TMI）的催化作用下，氧气（O₂）对二氧化硫（SO₂）的多相氧化是污染大气中硫酸盐气溶胶的一个重要来源，但这一过程目前了解还不充分。由于气溶胶溶质浓度、界面化学性质以及Fe(III)与Mn(II)之间的相互作用机制尚未得到充分研究，因此存在很大的不确定性。通过在具有实际大气条件的水汽气溶胶流动反应器实验中分离这些因素，我们发现气溶胶溶质浓度对硫酸盐形成的影响比那些假设云水化学成分较稀的模型预测的要快两个数量级以上。在高离子强度条件下，大量不溶性Fe(III)的存在会进一步抑制硫酸盐的形成，其阈值约为16摩尔/千克（mol kg^–1）。将这一新的气溶胶化学理解纳入大气模型后，污染天气期间硫酸盐气溶胶的丰度增加了50%以上。我们的研究结果表明，气溶胶溶质浓度对大气中硫酸盐的多相生成过程具有重要影响，有助于弥合模型预测与实际测量结果之间的差距。