中国各地地面臭氧氧同位素异常的多站点观测表明平流层-对流层交换的印记

《Environmental Science & Technology》：Multisite Observations of the Oxygen Isotope Anomaly in Surface Ozone Across China Indicate an Imprint of Stratosphere-Troposphere Exchange

　　

摘要

臭氧中的与质量无关的氧 -17 异常 (Δ¹⁷O–O₃) 为大气传输和氧化过程提供了独特的约束，但其在大陆地区的空间变异性仍知之甚少。在此，我们展示了迄今为止报告的中国地表 Δ¹⁷O–O₃ 首次多站点观测，揭示了显著的空间异质性 (22.6–29.4 ‰) 和与纬度相关的模式。这种模式不能完全用已知的依赖温度和压力的对流层同位素效应来解释。其与对流层顶高度、位涡、湿度以及诊断出的平流层入侵条件的协变表明，平流层 - 对流层交换对地表 Δ¹⁷O–O₃ 产生了可测量的印记。使用同位素混合框架，我们推导出地表臭氧中高达 26 ± 18% 的类似平流层的贡献，这应被解释为半定量上限估计。敏感性分析进一步表明，Δ¹⁷O–O₃ 的空间变化会影响推断的硝酸盐形成途径，对之前硝酸盐研究的重新计算表明偏差高达 18%。这些结果表明，空间分辨的 Δ¹⁷O–O₃ 观测有助于约束平流层对地表臭氧的影响，并减少基于 Δ¹⁷O 的大气氧化途径解释中的偏差。