具有成对电荷转移功能的广义全局神经网络，用于快速预测电场作用下的动态特性

《Journal of Chemical Theory and Computation》：Generalized Global Neural Network with Pairwise Charge Transfer for Fast Prediction of Dynamic Properties under an Electric Field

　　

摘要

机器学习（MLP）已经成为大规模原子模拟中的变革性工具，克服了传统量子力学（QM）方法 inherent 的扩展性限制。然而，准确整合电子信息对 MLP 来说仍然是一个重大挑战，尤其是在高效计算物质在电场下的动态性质方面——这一任务对于红外光谱学、电场下的界面以及铁电极化等主题至关重要。在这里，我们提出了一种基于物理原理的成对电荷转移（PQT）理论，用于推导出本质上遵循基本物理定律的宏观极化动态方程。利用 PQT 理论，我们开发了一种增强型通用全局神经网络（GGNN），该网络结合了 PQT 机制，能够快速预测电场下的动态性质，适用于周期表中的所有分子和材料。具体而言，我们使用了包含 81 种元素及其原子电荷的 318 万种结构组成的通用数据集来预训练带有 PQT 模块的 GGNN。借助这个预训练好的 GGNN-PQT 模型，我们可以方便地模拟电场下的势能面，并通过少量精确响应性质的 QM 数据集以较低的成本对模型进行微调。与标准 GGNN 相比，我们的 GGNN-PQT 具有线性扩展性，并且计算开销更低，同时实现了高计算速度和低扩展性。我们展示了 GGNN-PQT 在计算多种系统动态响应性质方面的性能，包括孤立分子、吸附分子、分子晶体、液态水和铁电材料。