137Cs 是一种长寿命人工放射性核素,通过大气层核武器试验、核事故和其他放射性事件释放到环境中。土壤柱采样随后进行实验室伽马射线能谱法是确定土壤中 137Cs 存量和深度分布的最广泛使用的方法。然而,由于土壤柱测量仅代表有限的采样体积,评估采样位置的空间代表性是环境放射性研究中的重要考虑因素。解决这一局限性的一种方法是将土壤柱测量与原位伽马射线能谱法相结合,后者在更大的区域上整合放射性核素信号。因此,原位伽马射线能谱法和系统性土壤柱采样的结合使用可以提供更可靠的 137Cs 存量评估,同时也能够评估采样位置的空间代表性。两种方法之间的一致性可能为采样区域的代表性提供支持证据,而实质性的差异可能表明存在需要进一步调查的空间异质性或局部热点。
137Cs 存量的定量原位评估需要对垂直源分布做出假设。常规方法使用由弛豫质量深度参数表征的等效指数深度分布来表示源分布 (Beck et al., 1972; Beck, 1980)。由于其简单性和实用性,该方法已广泛应用于环境辐射调查 (Helfer and Miller, 1988; ICRU 53, 1994)。还开发了各种方法来估计放射性核素深度分布,而不完全依赖破坏性土壤柱采样,包括多光电峰方法、谱形分析、响应矩阵技术和替代参数化源模型 (Tyler et al., 1996; Hillmann et al., 1996; Fül?p and Ragan, 1997; Gering et al., 1998; Benke and Kearfott, 2001; Feng et al., 2012; Varley et al., 2017)。尽管测量和分析存在差异,但这些方法通常依赖于垂直放射性核素分布的预定义分析表示,例如指数或其他参数化源模型。蒙特卡洛辐射输运模拟已成为原位伽马射线能谱法中有价值的工具,用于探测器效率校准、探测器响应建模以及与实验测量验证 (Gutiérrez-Villanueva et al., 2008; Cinelli et al., 2016)。最近的研究也证明了高分辨率能量闪烁探测器(包括 LaBr3(Ce)、CeBr3 和 SrI2(Eu))适用于环境原位伽马射线能谱法 (Lee and Byun, 2019; Lee et al., 2019; Takeyasu et al., 2024)。然而,实际的 137Cs 深度分布可能会被沉积后过程所改变,并随着土壤和环境条件以及沉积时间显著变化 (Bunzl et al., 1995; Arapis et al., 1997; Rosén et al., 1999)。因此,用单个指数函数近似此类分布可能会引入存量估计偏差。蒙特卡洛模拟可以明确结合测得的深度分布和有限源几何结构,但其常规应用需要详细的模型构建,包括确定适当的源范围,以及计算密集的粒子输运计算。此外,在既定的蒙特卡洛辐射输运代码中,MCNP 的使用受限于许可和美国出口管制要求,这可能会对其使用施加额外的行政和财务限制。相比之下,分析方法计算效率高,并且可以固有地考虑横向无限源分布,而无需明确定义有限源范围,使其非常适合常规野外应用。因此,一种直接结合测得的土壤剖面信息同时保留常规分析框架简单性的实用方法,将有利于原位存量评估。
在本研究中,使用从韩国济州岛火山灰土壤获得的实验确定深度分布数据,评估了原位 137Cs 存量评估的分析和蒙特卡洛方法。进行了土壤柱采样和实验室伽马射线能谱法,以确定 137Cs 的深度分布和存量。随后将实验室测得的存量用于与三种原位存量评估方法进行比较:(1) 基于等效指数深度分布的常规分析方法,(2) 结合实验确定的逐层深度剖面和特定层容重数据的改进分析方法,以及 (3) 结合测得的深度分布和特定层容重数据的基于 MCNP 的蒙特卡洛模拟。使用共同测得的深度分布,通过比较不同的原位评估方法与实验室测得的存量,研究了源分布表示对存量估计的影响。