《Journal of Hazardous Materials》：Effects of topographic factors on soil bioavailable cadmium and arsenic in typical microtopographic rice-growing areas of hilly southern China
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摘要地形因子对稻田土壤重金属的生物有效性具有关键调控作用；然而，其直接和间接效应，特别是在微地形尺度上的效应，仍缺乏量化。本研究聚焦于中国南方丘陵区一个典型的微地形水稻种植区（2.40 ha），收集了 51 个表层土壤样本，分析了包括 pH、土壤有机质 (SOM)、活性铁 (
摘要
地形因子对稻田土壤重金属的生物有效性具有关键调控作用；然而，其直接和间接效应，特别是在微地形尺度上的效应，仍缺乏量化。本研究聚焦于中国南方丘陵区一个典型的微地形水稻种植区（2.40 ha），收集了 51 个表层土壤样本，分析了包括 pH、土壤有机质 (SOM)、活性铁 (A-Fe)、活性锰 (A-Mn)、活性硫 (A-S) 和活性锌 (A-Zn) 在内的关键土壤性质，以探索地形因子对生物有效态镉 (Bio-Cd) 和砷 (Bio-As) 的影响，并结合偏最小二乘结构方程建模 (PLS-SEM) 和空间聚类分析 (LISA、Kappa 和 Dice 系数) 解耦地形因子的直接和间接效应，并验证其空间一致性。结果表明，海拔是最具影响力的地形因子，对 Bio-Cd 的总效应为 0.220，对 Bio-As 的总效应为 0.339。海拔与 Bio-Cd 积累呈直接正相关，并通过调节土壤水分间接调控 Bio-Cd 和 Bio-As，从而影响活性铁 (A-Fe) 和锰 (A-Mn) 的形态。空间一致性分析显示海拔与 Bio-Cd 之间具有强一致性 (Kappa = 0.7)，表明主导因子的空间分布趋势与 Bio-Cd 一致。综上所述，这些发现表明微地形与 Bio-Cd 和 Bio-As 的空间异质性相关，且受土壤性质介导。这些见解为类似地区获取准确参数提供了基础性参考，也为解析更复杂地形设置中控制重金属空间变异的内在机制提供了参考。
引言
人为活动的加剧，包括快速城市化、采矿、金属加工以及化学肥料和污水污泥的应用，使农业土壤重金属污染成为全球性关键问题 [1]。在中国，镉 (Cd) 和砷 (As) 是稻田土壤中最常见的两种污染物，特别是在中国南方，该地区也是全球主要的稻米生产和消费区。过量摄入重金属对人类健康构成威胁，导致区域食品安全问题 [2]，[3]。近年来，已采取了许多控制措施和技术方法用于稻田土壤重金属修复。然而，目前指导修复工作的全国规模污染分区相对较粗，而中国南方丘陵区以复杂的地形条件为特征。在微地形的影响下，土壤镉 (Cd) 和砷 (As) 在小尺度上表现出显著的空间变异性，导致其在细尺度上的空间分异存在相当大的不确定性。因此，准确阐明微地形因子对土壤 Cd 和 As 富集的影响，可为具有相似土壤类型和耕作系统的亚热带丘陵区微地形研究提供参考 [4]。
作为影响成土环境和土壤性质多样性的关键因子，地形在影响土壤重金属时空分布方面的作用已得到广泛证实 [5]，[6]。地形调节土壤水、热、气、养分的再分布，从而影响 pH、Eh、铁 (Fe)、锰 (Mn)、硫 (S)、锌 (Zn) 的形态和含量以及土壤有机质 (SOM) 等土壤性质。这些变化与土壤镉 (Cd) 和砷 (As) 的行为密切相关，从而间接影响土壤中 Cd 和 As 的积累和转化 [7]。同时，研究表明，坡度、坡向和海拔等地形因子也可能直接影响土壤中 Cd 和 As 的浓度和形态 [8]。这种复杂的相互作用机制增加了量化研究影响稻田土壤 Cd 和 As 空间分异过程的难度。目前的研究主要集中在识别大尺度影响因子，而对小尺度地形因子的路径和空间表征的探索仍不足。
此外，土壤生物有效态镉 (Bio-Cd) 和砷 (Bio-As) 指的是土壤中被植物吸收或对生物体产生毒性的部分。与土壤 Cd 和 As 总量相比，它们能更有效地评估土壤 Cd 的环境风险，被认为是作物中重金属浓度的关键指标。研究发现，DTPA-Cd (DTPA 提取态镉) 和 MKP-As (KH2PO4 提取态砷) 与水稻对 Cd 和 As 的吸收具有显著相关性 [9]。因此，本研究将这两个指标定义为 Bio-Cd 和 Bio-As。同样，对于铁、锰、硫和锌等元素，我们也关注其活性浓度而非总量浓度，因为这些元素的活性形态与土壤中 Bio-Cd 和 Bio-As 的变化密切相关，且更容易受到地形影响 [10]，[11]，[12]。
目前，经典统计分析、机器学习和地理空间分析广泛应用于土壤重金属积累和地形因子影响的研究。结构方程模型 (SEM) 比其他方法具有更大的灵活性和更多信息，经常在生态研究中使用 [13]。更具体地说，SEM 可以构建环境因子 - 土壤性质因子 - 土壤重金属的级联效应，并计算环境因子对土壤重金属的直接、间接和总影响 [14]。空间聚类特征，通过 Moran's I 指数反映变量在空间中的聚类模式，可用于分析地形因子与土壤重金属之间的空间关系，从而实现其地理分布的可视化 [15]。
湖南省位于东南丘陵的中心地带 - 中国三大丘陵区域中最大的一个，在全国稻米产量上连续排名第一，同时也是受 Cd 和 As 污染影响最严重的地区之一。受其地形影响，该区域土壤 Cd/As 积累表现出尤为显著的空间变异 [16]。因此，选择该区域内典型的微地形水稻种植区作为研究对象，这些区域特征为人为影响最小、传统耕作方式以及一致的农业环境和管理措施。目标是：1) 探索土壤性质因子、地形因子与土壤 Bio-Cd/As 之间的关系；2) 计算地形因子对土壤 Bio-Cd/As 的直接、间接和总效应；3) 分析地形因子和 Bio-Cd/As 沿主要路径的空间聚类一致性特征。
部分摘要
研究区
安化县位于中国湖南省中北部，是著名的有色金属基地之一。它位于雪峰山北段主带上。县内耕地主要分布在丘陵和山区，具有显著的地形特征，是中国南方丘陵和山区的典型代表。它属于亚热带季风湿润气候区。年
土壤重金属及相关元素分布
小提琴图，作为箱线图和核密度图的结合，用于展示研究区表层土壤中 Cd、As 及相关土壤性质的中位数、变异和分布模式 (图 3)。研究区土壤性质表现出不同程度的空间异质性，变异系数 (CV) 范围为 9.83% 到 60.75%。Bio-Cd 显示出中等变异性 (CV = 39.81%)，平均值略高于中位数，少数样本显示偏高
结论
本研究通过解耦其直接和间接效应，推进了对中国南方丘陵区典型微地形水稻种植区内地形因子如何影响稻田土壤重金属生物有效性的系统理解。研究结果表明，Bio-Cd 和 Bio-As 受地形和土壤性质共同调控。具体而言，Bio-Cd 与海拔、坡度和 A-Fe 呈正相关，与 pH、SOM、A-S 和 A-Zn 呈负相关；
CRediT 作者贡献声明
吉雄辉：撰写 – 审查与编辑，资金获取。 伏鸿宇：撰写 – 审查与编辑，资源。 陈浩宇：可视化，资源，数据整理。 刘兆兵：验证，数据整理。 谢云河：撰写 – 审查与编辑，验证，方法论。 伏鸿宇：撰写 – 审查与编辑，资源。 薛涛：撰写 – 初稿，方法论，形式分析。 田发祥：验证，资源，调查。
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的竞争性财务利益或个人关系可能影响本论文报告的工作。
致谢
本研究得到国家重点研发计划 (2022YFD1700100, 2024YFD1700900) 的支持。
薛涛|田发祥|陈浩宇|刘兆兵|吉雄辉|伏鸿宇|谢云河
中国湖南省长沙市 410125 湖南省农业科学院农业土壤与生态环境研究所
