二维（2D）材料为应变工程提供了一个诱人的平台，因为机械变形可以在保持降维和结构灵活性优势的同时，大幅改变其电子和输运性质 [[1], [2], [3]]。特别是，应变引起的能带色散和载流子输运变化可以强烈影响热电性质，包括塞贝克系数和功率因子 [1,2,4]。然而，在低对称性 2D 系统中，对应变的响应可能不仅取决于其大小，还取决于晶体学加载方向。最近关于单轴应变 2D 材料的研究确实证明了显著的依赖于方向的电子和热电响应 [5,6]，表明在建立各向异性系统的应变 - 性质关系时，应明确考虑应变方向。
在这种背景下，五角过渡金属二硫族化合物特别有趣，因为它们褶皱的低对称性晶格自然地产生了非等价的面内键合环境。之前关于 penta-PdX2 (X = S, Se, Te) 的研究揭示了显著的各向异性热电性质 [7]，而五角 PtM2 (M = S, Se, Te) 系统也表现出与其依赖于方向的电子结构相关的强各向异性热电行为 [8]。相关的五角 Pt 基单层也被预测具有高度各向异性的电子和光学性质 [9]。最近关于相关 Pd/Pt 基五角单层的计算进一步强调了声子散射和晶格热输运在决定其热电性能中的重要作用 [10]。总而言之，这些研究确立了 Pd 基和 Pt 基五角系统中显著的固有各向异性，但它们并没有完全阐明晶体学上非等价的加载方向如何将微观晶格变形与电子重构耦合，进而与热电输运耦合。PdS2 和 PtS2 为解决这个问题提供了一个特别有用的对比平台，因为它们共享相同的五角结构拓扑，但含有不同的过渡金属中心。这使得能够在共同的结构框架内检查加载方向的影响，同时保留材料特定的电子特征。
应变工程提供了操纵这些输运特征的额外手段。据报道，InSe [2]、AuS [6]、GeSnS2 [11] 和 AlP3 [5] 存在显著的应变引起的热电输运性质变化，其中晶格变形修饰了与载流子输运相关的电子态。更广泛地说，2D 半导体的热电响应与带隙边缘色散以及化学势周围的电子态分布密切相关 [12]。这些研究证明了晶格变形、电子结构和热电输运之间的强耦合。然而，大多数先前的分析强调了固有各向异性或应变引起的性质调制，而没有明确分离晶体学加载方向的影响与应变大小的影响。因此，连接五角 PdS2 和 PtS2 中微观晶格变形、轨道级电子重构和电子热电输运的方向分辨描述仍然不完整。
这种区分对于低对称性五角晶格尤为重要。在正交单轴加载下，晶体学上非等价的键合环境可能以不同方式适应变形，潜在地产生带隙边缘色散和轨道贡献的不同变化。因此，仅从大小方面处理应变可能会掩盖由此产生的电子和输运响应的微观起源。尽管先前的研究已经确立了 penta-PdX2 和五角 PtM2 系统的固有热电各向异性 [7,8]，并证明了应变工程在其他 2D 热电材料中的有效性 [1,2,4,5]，但对于五角 PdS2 和 PtS2，仍然缺乏一种系统的比较，即在共同的应变大小下检查 x 和 y 方向的应变，同时将近晶格重构与带隙边缘/轨道变化和输运响应联系起来。这种相同应变的比较对于区分真正的加载方向效应与仅仅由不同应变幅度引起的变化至关重要。
在本工作中，我们通过系统地比较研究沿 x 和 y 方向独立施加单轴拉伸应变下的五角 PdS2 和 PtS2 单层来解决这一差距。第一性原理计算与半经典玻尔兹曼输运分析相结合，以建立方向分辨的应变 - 结构 - 电子 - 输运关系。依赖于方向的晶格响应通过弹性性质、键长和键角演化，以及面外厚度变化来解决，而带结构和依赖于应变的投影态密度用于识别相应的带隙边缘和 Pd/Pt-d 和 S-p 电子重构。这些电子变化随后在恒定弛豫时间近似下与塞贝克系数、每弛豫时间的电导率 (σ/τ)、每弛豫时间的电子热导率 (κ?/τ) 和每弛豫时间的功率因子 (PF/τ) 相关联。重点放在相同应变大小下 x 和 y 加载方向之间的直接比较上，特别是在共同的 8% 应变水平下，以便将晶体学加载方向的影响与应变大小的影响分离开来。因此，目标是确定加载方向是否构成了这些低对称性五角单层耦合的结构、电子和电子热电输运响应的额外控制参数。
