综述：柔性神经形态器件的二维材料：材料、工程策略、架构和新兴应用

《Advanced Electronic Materials》：Two-Dimensional Materials for Flexible Neuromorphic Devices: Materials, Engineering Strategies, Architectures, and Emerging Applications

　　

二维（2D）材料通过结合原子级薄结构、机械柔顺性以及可调谐的电子、离子和界面特性，为柔性神经形态电子学提供了独特的基础。这些特性对于需要低工作电压、降低能耗、稳定电导调制以及在机械变形下可靠运行的人工突触、忆阻器、突触晶体管和仿生器件至关重要。本综述对基于2D材料的柔性神经形态器件的最新进展进行了以材料为中心的分析。初级2D材料平台，包括石墨烯衍生片、MXenes、过渡金属二硫族化物（TMDs）、黑磷（BP）以及其他层状或纳米片系统，与类2D碳纳米管（CNT）网络薄膜和混合功能层进行了区分，并根据其维度、结构形式和器件角色进行了比较。然后，缺陷工程、范德华（vdW）异质结构设计和表面功能化被作为调控电荷传输、离子迁移、突触线性度、机械鲁棒性和环境稳定性的关键途径进行了研究。柔性忆阻器件、突触晶体管和生物集成神经形态系统在该材料-器件框架内得到了进一步讨论。通过阐明材料特性、工程策略、器件架构、神经形态指标和变形稳定功能之间的联系，本综述为可扩展、节能且面向应用的2D神经形态平台提供了机理引导的设计原则。

**1 引言**
近年来，二维（2D）材料因其原子级厚度、无悬挂键的基面以及机械柔性，成为纳米电子学的重要构建模块。随着传统冯·诺依曼架构面临功率密度限制和存储墙瓶颈，神经形态计算受到越来越多的关注。在该领域内，石墨烯、过渡金属二硫族化物（TMDs）、黑磷（BP）和其他2D材料为模拟突触和神经元动力学提供了可调平台。近期研究展示了用于神经形态视觉的集成2D光电子神经元和铁电突触，而多级非对称器件设计提供了另一种改进器件功能性的途径。过渡金属基2D材料说明了这一广泛的设计空间。TMDs提供依赖于层数的能带结构和缺陷敏感输运，而MXenes结合了高电导率、氧化还原活性表面终止基团和离子可进入的层间通道。这些特性支持电荷俘获、离子迁移、界面电荷转移以及场或光介导的电导调制。然而，它们与柔性神经形态硬件的相关性必须在完整器件层面进行评估，包括相应的突触功能在机械变形下是否得以保持。如图1所示，神经形态存内计算减少了物理分离的存储单元和处理单元之间的重复数据转移，而基于2D材料的器件中的可调电导状态可源于电荷俘获、离子迁移、导电细丝调制、电双层（EDL）栅控、铁电极化和光栅控。文献计量分析显示，2017年至2025年，2D柔性电子学领域的年度出版物从275篇增加到739篇，而专门的神经形态子集从1篇增加到21篇。报告的开关能量、耐久性、保持力和弯曲稳定性在不同的研究间不能直接比较，因为它们依赖于器件几何尺寸、有源区、脉冲和读出协议、材料堆叠以及变形条件。因此，这些量仅在完整器件层面进行比较（见表3及第4、5节）。从实验室规模材料到稳健的大面积柔性神经形态系统的转化仍然受到厚度和层数变化、非均匀缺陷和晶界、转移引入的残留物和褶皱、界面污染以及环境敏感性的限制。这些因素可能导致阈值电压、存储窗口、电导更新、漏电流以及在重复变形下的稳定性发生变化。因此，缺陷工程、范德华（vdW）异质结构设计、表面功能化、封装、应变管理和可扩展制造被评估为调节有源状态变量同时保持器件均匀性和机械可靠性的途径。现有综述分别讨论了低维神经形态材料和人工突触、用于脑启发计算硬件的2D材料，以及用于柔性电子学的2D材料。本综述则集中于材料特性→工程策略→器件架构→神经形态指标→柔性功能性的路径，以主导状态调制机制作为物理桥梁。机械柔韧性被视为一个完整器件标准，通过评估在报告的弯曲、应变和循环加载条件下，电阻状态、突触后电流（PSC）响应、双脉冲易化（PPF）、增强/抑制、保持力、耐久性和识别性能的保持情况来评估。该框架使得对突触精度、能效、机械可靠性、环境稳定性和制造可重复性之间的权衡进行批判性比较成为可能。第2节比较核心材料平台和制造路线；第3节将工程策略与状态调制机制联系起来；第4节建立机制介导的特性-功能关联；第5节比较器件架构；第6节考察新兴应用；第7节总结跨领域挑战和设计优先级。

**2 核心2D材料平台：器件相关特性和调制机会**
为了阐明本综述的范围，本节讨论的材料系统根据其维度、结构形式和器件角色进行分类。初级2D材料平台包括本征层状或原子级薄片材料，如石墨烯衍生片、TMDs、BP及其类似物、h-BN、MXenes以及明确层状或纳米片形式的氧化物、Ruddlesden–Popper（RP）钙钛矿和金属有机框架（MOFs）。MXenes被作为2D过渡金属碳化物、氮化物和碳氮化物的独特家族处理，而非碳基材料。单个碳纳米管是一维纳米材料，仅当其组装成超薄、柔性的渗流类2D网络薄膜时才被包含（图3）。聚合物、离子凝胶、水凝胶、量子点、纳米颗粒和纳米复合材料不被归类为2D材料；它们仅作为混合或辅助组件进行讨论，前提是2D组分直接主导电导调制、界面输运、环境稳定性或机械集成。表1总结了代表性材料级描述符，包括带隙、载流子迁移率和报告的材料级应变极限；这些量不应被解释为直接的神经形态优值。表2比较了可扩展制造和集成路线。表3提供了完整器件性能和变形依赖性功能的跨架构比较，而表4和表5分别提供了忆阻器件和突触晶体管的架构特定比较，以及它们的器件配置和测试条件。

**2.1 石墨烯衍生2D材料、CNT网络薄膜和MXenes**
本节讨论石墨烯、还原氧化石墨烯（rGO）、碳纳米管（CNT）薄膜和MXenes，作为柔性神经形态器件的代表性导电低维平台。它们的层状或网络结构、机械柔顺性和可调电学特性使其适用于柔性、低功耗神经形态功能。石墨烯，原型碳基2D材料，具有sp²杂化六角晶格，是柔性神经形态应用的重要平台。其平面、无悬挂键的表面有助于结构稳定性，而高载流子迁移率（10³–2×10⁵ cm² V^?1 s^?1）和高达20%的应变容限支持柔性器件操作。作为柔性突触晶体管中的高性能沟道层，石墨烯实现了约50 ps的超快响应。例如，使用离子凝胶的电解质栅控器件通过界面EDL形成模拟生物突触行为。此外，石墨烯的原子级平滑性允许与功能材料（如MoS₂或h-BN）构建稳定的vdW异质结，在重复机械变形中最小化界面缺陷。显著突破包括能量消耗约50 aJ μm^?2的生物相容性人工突触晶体管（BLAST），以及通过载流子密度调谐实现可塑性反转的扭曲双层构型。然而，石墨烯固有的零带隙特性对于实现渐进电导调制仍然是一个持续的挑战。因此，需要量子约束或异质结构工程等先进策略来增强突触权重可调性，以实现高精度神经形态计算任务。rGO为柔性神经形态电子学提供了另一个多功能平台。rGO独特的2D结构形态，以其原子级厚度、巨大表面积和丰富的层间含氧官能团为特征，天然有利于可逆的电荷俘获和界面离子迁移，这对模拟突触可塑性至关重要。近期进展突出利用这种2D几何形状来克服传统器件限制。例如，Awasthi等人利用2D rGO的超薄和机械弹性特性，制造了PMMA-rGO/Au纳米复合柔性忆阻器，在物理弯曲下表现出非凡的机械耐久性和低电压操作。类似地，Chen等人通过激光写入技术直接利用2D GO/rGO异质结构的横向面内电荷输运能力，成功构建了用于储备池计算网络中数字识别的超低功耗横向忆阻器。此外，Park等人将rGO与离子掺杂固体电解质集成，制造了三端人工突触，其中层状rGO沟道促进了界面离子动力学，并实现了低能耗的短期和长期可塑性模拟。最后，Ganeriwala等人通过利用2D界面扩散动力学，在柔性基底上生成了2D多孔激光诱导石墨烯网络，实现了用于泄漏积分点火神经元的挥发性忆阻器。总之，rGO独特的2D物理和输运特性使其成为下一代人工突触的稳健、节能平台。2D MXenes，特别是Ti₃C₂T_x，因其原子级厚度、高表面积体积比和独特的层间化学性质，已成为柔性神经形态计算的变革性材料类别。这些2D特性允许在受限的平面几何结构中精确控制离子和电子输运。Yan等人率先在Al/Ti₃C₂T_x/Pt忆阻器中使用了2D Ti₃C₂T_x薄片，通过2D片内的Ti空位和氧化驱动细丝形成，实现了创纪录的10 ns突触调制。进一步利用多功能2D结构，Zhang等人报道了Pt/Ti₃C₂/Pt器件中的可调数字和模拟开关，实现了用于人工神经网络的高稳定性非易失性存储和渐进可塑性。为了解决能量限制，Gosai等人利用2D p-Ti₃C₂T_x纳米片的层间工程，其中残留的铝离子有效降低了层间能垒，促进了低电压（~1 V）操作。2D平面的大活性表面积也支持复杂的光电子集成；Yue等人开发了Ti₃C₂T_x突触，协调电学和近红外信号以实现复杂的视觉伤害感受。类似地，Lee等人证明，2D Ti₃C₂T_x纳米片中的工艺诱导氧化创建了功能性带隙，这对于宽带响应和巴甫洛夫条件反射至关重要。总之，这些研究强调，MXenes的2D形态对于提供下一代人工生物突触所需的机械柔韧性和多样化开关机制是不可或缺的。尽管单个碳纳米管是一维纳米材料，但组装的CNT网络可以形成超薄、柔性的渗流薄膜，作为类2D导电或半导电层。因此，CNT网络根据其薄膜形态和器件角色被纳入，而非归类为本征2D材料。柔性半导电单壁CNT网络晶体管已被用于模拟触觉信号传输，而卷对卷印刷的CNT网络光电子阵列提供了图像识别的可扩展路线。利用这些2D薄膜的稳健性，Cui等人微加工了基于2D CNT沟道的可拉伸突触器件，以确保应变不敏感性能。在视觉感知方面，Wang等人设计了具有宽带光响应的2D增强模式光电子阵列，而Li等人通过级联2D SWCNT薄膜晶体管构建了仿生闭环系统。材料工程同样受到这种2D形态的启发：Wang等人利用2D MXene电极促进CNT突触中的质子扩散，而Xia等人开发了高度稳定的2D柔性铁电晶体管。除了晶体管，Min等人将2D CNT网络嵌入壳聚糖忆阻器以稳定导电细丝，而Luo等人引入了2D CNT阵列膜以调节非对称电化学反应。这些突破牢固地将CNT网络确立为用于先进神经形态架构的多功能低维材料平台。

**2.2 过渡金属二硫族化物**
过渡金属二硫族化物（TMDs）是层状2D材料，具有夹在硫族原子之间的中心过渡金属平面，通过弱范德华力结合。这种结构配置提供了卓越的机械柔韧性以及可根据层数精确调谐的电子特性。这些特性使这些材料能够有效模拟复杂的生物突触功能，使其非常适合开发柔性神经形态器件。MoS₂作为神经形态电子学的基础2D材料，以其原子级薄夹层结构和无悬挂键表面为特征，在显著机械应变下保持稳健性能。其2D几何形状的固有优势，如高表面积体积比和各向异性输运，允许通过缺陷工程精确调制突触功能。Park和Lee利用2D MoS₂晶体管中的栅极触发开关来复制生物电流，而Zhu等人利用锂嵌入壳聚糖电解质通过双电层电容调谐突触可塑性。这些二维层内的缺陷工程对于性能优化至关重要；Kim等人开发了溶剂辅助空位工程（SAVE）方法用于无损硫空位控制，而Deng等人实现了紫外臭氧掺杂以实现线性权重更新。此外，Lee等人确定2D多晶薄膜中的晶界促进了高效离子迁移，确保了器件耐久性。为了解决制造可扩展性，Guo等人开创了一步磁控溅射技术，而Chen等人和Ling等人优化了垂直忆阻架构以实现低功耗操作。总之，这些进展强调了2D MoS₂独特的结构完整性和电子特性如何实现节能、高密度人工突触，将二维TMDs置于未来柔性脑启发计算的核心。二维二硫化钨因其独特的层状架构和电子特性，已成为柔性忆阻系统的优良候选材料。Lee等人证明，二维二硫化钨纳米片的高机械稳定性和应变容限使器件能够在重复变形下保持性能。与其他过渡金属二硫族化物不同，二硫化钨的二维性质允许可调带隙和能级排列，Mallik等人发现这与柔性空穴传输层更兼容，从而增强空穴提取并减少非辐射复合。此外，An等人强调，二维结构作为机械缓冲层，可缓解界面应变并抑制弯曲过程中的裂纹扩展。在突触器件领域，Fan等人报告称，二维二硫化钨促进vdW异质结中的外延生长，显著降低缺陷密度，并确保即使在大量弯曲循环后仍具有高权重调制线性度。最后，Yan等人确定，与MoS₂相比，具有精确厚度的二维纳米片提供了均匀的电阻开关和卓越的环境稳定性。这些集体发现强调了二硫化钨的本征二维性质如何促进稳健、低功耗和高稳定性柔性神经形态电子学的发展。Hwang等人进一步开发了超柔性突触晶体管阵列，包含vdW 2D MoS₂沟道和LiSiOx固体电解质。该器件在高达0.25%的应变和重复弯曲下保持模拟电导调制，在平坦状态下达到94.5%的识别精度，在300次弯曲循环后达到90.0%。这些结果展示了电解质栅控2D MoS₂突触在机械自适应可穿戴神经形态计算中的潜力。WSe₂因其原子级厚度和独特的双极性输运，已成为神经形态计算中典型的2D半导体。Wang等人阐明，其厚度依赖的电场屏蔽效应实现了精确的栅极可调性，这是2D层状结构的标志。利用2D材料固有的高表面积体积比，Guo等人和Zou等人证明了WSe₂薄片中的本征缺陷和硒空位如何促进高效电荷俘获，以实现稳健的突触可塑性和高识别精度。2D晶格的原子级薄轮廓进一步允许在无晶格失配约束下无缝构建vdW异质结构。具体而言，Wang等人和Zeng等人利用WSe₂在p-n和浮栅配置中，通过优化的界面能带排列，模拟复杂的光电子功能和光自适应行为，具有超低能耗。此外，多功能的2D表面支持与铁电体的集成，如Huo等人所探索的，在单个器件中实现了神经元和突触操作。总之，这些进展强调了WSe₂的2D性质如何为高性能、柔性神经形态系统提供关键的结构和电子平台，有效弥合电子学与生物突触之间的差距。作为一种典型的2D过渡金属二硫族化物，二硫化锡（SnS₂）具有独特的2D vdW结构和约2.5 eV的带隙，使其成为2D柔性电子学的理想平台。为了克服固有的迁移率限制并利用其2D性质，已开发了各种工程策略。Gong等人展示了溶剂插层用于空间控制掺杂，将n型SnS₂无缝转变为p型和金属型，集成2D面内异质结构。在2D场效应晶体管（FET）中，Chu等人利用2D六方氮化硼作为栅极电介质，实现了10⁵的开关比，而Wei等人使用EDTA分子进行协同2D晶格空位修复，增强了电子迁移率。对于2D神经形态计算，Zhang等人和Feng等人开发了溶液处理的2D SnS/SnS₂复合材料和Ca²⁺掺杂的2D SnS₂忆阻器，模拟了持久的突触可塑性。此外，Rehman等人使用2D SnS₂忆阻晶体管实现了用于无人机传感器融合的模拟-数字平台。在能源领域，2D SnS₂在柔性钙钛矿太阳能电池中作为电子传输层，并与SnS或rGO形成2D异质结构以缓解锂硫电池穿梭效应。最近，其在2D柔性忆阻器中作为界面修饰层的作用被强调，降低了接触电阻并确保了超过1500次弯曲循环的稳定性，巩固了其在稳健2D电子应用中的核心优势。总体而言，TMDs为柔性神经形态器件提供了互补特性：MoS₂广泛用于栅极可调突触可塑性，WS₂提供机械稳定性和应变容纳，WSe₂支持双极性光电子操作，SnS₂与溶液处理和大面积器件制造兼容。它们的层状结构和可调电子特性实现了突触功能和机械柔韧性的无缝集成，解决了传统材料在柔性神经形态电子学中的核心瓶颈。

**2.3 黑磷和类似2D材料**
BP及其2D类似物，如锑烯和铋烯，是层状半导体，其特征为褶皱晶格结构。这些结构特性产生了可调直接带隙、强面内各向异性和双极性输运行为。因此，BP及其类似物补充了石墨烯和TMDs，提供了特别吸引人的用于柔性神经形态器件的电子和光电子特性。近年来，BP在神经形态计算和人工视觉系统中表现出非凡的潜力，这根本上由其作为2D材料的独特属性驱动，如原子级厚度、卓越的机械柔韧性和高表面积体积比。利用2D半导体在柔性电子学中的天然优势，Kumar等人使用溶液可处理的2D BP薄膜开发了柔性光电子忆阻器，通过光强度调制模拟人类视觉感知的记忆转换机制。受益于2D材料的终极柔韧性，Xiong等人构建了基于双极性2D BP的浮栅突触晶体管，实现了10 ns的超快响应和亚飞焦耳能耗，同时承受了5000次弯曲循环。此外，由于2D材料缺乏悬挂键并允许原子级堆叠，Lv等人制造了2D BP/SnS₂ vdW异质结构人工突触，利用能带工程优化权重更新非线性度，达到96.3%的识别精度。此外，2D材料固有的巨大表面积放大了环境相互作用；因此，Kumar等人揭示了2D BP晶体管中由表面吸附物驱动的正负光电导共存，模拟了视网膜警报和适应。最后，针对2D器件中普遍存在的接触电阻瓶颈，Shi等人利用局部焦耳热形成磷化金，优化了金属-2D半导体界面，将零偏置电导提高了五个数量级。锑烯在2015年被Wang等人预测为稳定的2D V族半导体，随后在2016年被Ares等人通过环境条件下机械剥离分离。锑烯是一种V族二维材料，其电子特性强烈依赖于同素异形体、层数、应变、基底相互作用和制备路线。它已通过机械剥离和外延生长实验实现，多项研究报告了相对于BP改善的环境稳定性。这些特性推动了其在柔性光电子学和神经形态硬件中的探索。然而，完整的柔性锑烯基神经形态器件的直接演示仍然有限。因此，关于弯曲耐久性、突触能量、电导调制比、工作电压和器件良率的定量声明，只有在有明确报告几何形状和测试条件的特定初级器件研究支持时，才应包含。铋烯，一种V A族单元素材料，因其独特的蜂窝状晶格和层依赖特性，已成为2D科学的核心。Liu等人成功在GaAs(111)上合成了2D蜂窝状结构，利用基底相互作用实现了用于室温自旋电子学的大非平凡拓扑间隙。进一步建立其2D拓扑多功能性，Lu等人识别了在SnSe上铋烯中的自旋极化2D外尔费米子态，其中拓扑保护的费米弦边缘态特征化了其半金属性质。除了其拓扑性质，Gou等人证明，在类BP铋单层中的2D约束通过电荷重新分布和原子畸变诱导了单元素铁电性。这些2D层的可扩展性由Yang等人解决，他们利用酸插层剥离生产了高质量、空气稳定的2D铋烯纳米片，用于非线性光学应用。这些2D结构优势扩展到生物集成电子学；2D Bi框架的窄直接带隙使其在低电压下实现高效电荷输运，而柔性神经形态器件结合了铋烯功能层以模拟突触可塑性。这种固有的2D特性，加上超低毒性和机械柔韧性，将铋烯定位为下一代柔性健康监测和量子技术的优秀候选者。

**2.4 层状功能材料和2D启用混合系统**
除了半导电2D沟道，层状或纳米片功能材料——包括h-BN、选定超薄氧化物、RP钙钛矿和2D MOFs——可以作为介电、隧穿、界面、开关或光电子层。这些系统仅在明确建立其层状晶体学或纳米片形态时，才被归类为初级2D材料。低维氧化物薄膜、准2D钙钛矿薄膜、聚合物复合材料、电解质和纳米复合材料则被作为类2D或混合功能层处理，并且仅当它们直接支持神经形态开关或机械集成时才被包含。h-BN已成为下一代忆阻器的基石2D材料，因其原子级厚度允许亚纳米沟道缩放和体绝缘体无法实现的超密集集成。利用这些2D特性，Xie等人实现了用于模拟机器学习的h-BN忆阻器阵列，并随后利用石墨烯边缘接触隔离垂直2D堆叠中的单个细丝。Mao等人通过使用无损伤转移方法维持原始vdW界面来解决结构脆弱性，而Wang等人探索了2D平面几何结构以实现节能的面内离子输运。2D层的模块化进一步由Zhu等人展示，他们集成石墨烯层以实现多级电阻态。此外，Wang等人通过无转移制造展示了薄2D薄膜固有的柔韧性，用于可调突触和数字存储。尽管Yuan等人强调，与剥离样品相比，商业2D h-BN合成在漏电方面仍面临挑战，但Zhang等人强调，这种2D绝缘体的独特机械和热性能仍然至关重要。总之，这些研究说明了向2D h-BN架构的转变如何实现对电阻开关机制和器件性能的前所未有的控制。2D过渡金属氧化物的开发通过利用原子级厚度和可调界面，彻底改变了电子和神经形态应用。Li等人通过物理气相沉积展示了层状MoO₃单晶的厚度控制生长，实现了亚1 nm等效氧化物厚度，通过最小化漏电流实现了高性能2D电子学。类似地，Hong等人开发了等离子体预处理辅助化学气相沉积方法合成超薄α-MoO₃纳米片，强调2D形态显著降低了忆阻开关所需的能量。在氧化钨领域，Salonikidou等人设计了Na掺杂WO₃双层以促进离子插层，其中低维结构确保了用于仿生处理的精确电阻控制。此外，Pramanik等人制造了以Ag⁺掺杂V₂O₅为特征的溶液处理双层，以开发节能忆阻器，利用2D结构氧化物的高表面积体积比稳定金属细丝形成。补充这些努力，Wang等人建立了水热策略生产厚度低于10 nm的高纯度2D V₂O₅纳米片，证明其独特的2D几何结构和直接光学带隙是用于高灵敏度光电探测器的理想选择。总之，这些研究强调了这些氧化物固有的2D性质如何为下一代高密度、多功能器件提供结构基础。二维RP杂化钙钛矿代表了一类用于下一代光电子学的变革性材料，主要由于其固有的量子约束和卓越的环境稳定性。Yin等人强调，具有疏水有机间隔层的层状2D结构创建了天然多量子阱，有效屏蔽无机晶格免受水分影响，同时促进可调激子动力学。基于这些2D优势，Park等人将层状钙钛矿与氧化物半导体集成，实现了突触晶体管中的长期视觉记忆。进一步利用2D铁电性质，Zhang等人开发了用于低功耗伪装目标识别的可开关晶体管。在小型化领域，Chen等人证明，2D纳米片表现出用于超紧凑光电探测器的独特量子约束。补充这一点，Zhuang等人报道了具有窄带隙和巨大熵变的2D双层钙钛矿，突出了层状架构的多功能潜力。此外，Nasu等人通过利用准2D薄膜增强激子-激子相互作用改善了激光特性，而Xiang等人探索了无铅2D RP CsSnBr₃以拓宽光电子光谱。除了本征层状RP钙钛矿，钙钛矿-聚合物复合材料可以作为混合功能平台，前提是层状钙钛矿直接贡献于突触调制。最近，Kim等人将层状MA₂CuCl₄与聚（偏二氟乙烯-共-六氟丙烯）集成，使用碳纳米管纱线电极构建了纤维型突触忆阻器。该器件在10和5 mm的弯曲半径以及4 mm的螺旋配置下表现出稳定的增强和抑制，同时实现了高达88.1%的手写数字识别精度。这种纤维型架构突出了层状钙钛矿-聚合物纳米复合材料用于纺织品集成神经形态系统的潜力。2D金属有机框架（MOFs）已成为一类非常有前景的材料，有效克服了传统3D系统中固有的质量传输和活性位点可及性限制。正如Hussain及其同事所证明的，2D MOF纳米片的原子级厚度和超高表面积最大化了催化位点的暴露，实现了卓越的光电催化性能所需的快速电荷和质量传输动力学。这种独特的2D架构允许精确的电子和结构调谐；例如，Liu等人展示了通过精确配体设计精细调谐2D共轭MOF的拓扑结构如何产生高结晶度和可定制的带隙，用于定制光电子功能。此外，Li等人利用平面2D几何结构组装氧化还原活性配体，最大化活性组分以实现高效电化学能量转换，用于可持续碳氮循环。值得注意的是，2D框架的结构稳定性和可调自旋环境使Lu等人能够构建一个专门化的镍基系统，使用六羟基三噻吩并三嗪配体。这种自下而上的2D设计创建了一个稳健的“自旋对接”环境，实现了前所未有的室温量子相干性和拉比振荡，从而为基于这些独特2D架构的高性能量子操作建立了新的范式。

**2.5 用于神经形态器件的2D材料的制造方法和晶圆级制备**
可靠且可扩展的制造是将基于2D材料的神经形态器件从孤立的实验室演示转化为大面积阵列和集成硬件的先决条件。因此，制造路线应在三个相互关联的层面进行评估：薄膜质量、界面完整性和阵列级可重复性。相关的薄膜描述符包括层数和厚度均匀性、晶粒尺寸、晶界分布、缺陷密度和表面污染。在器件层面，这些描述符影响载流子注入、漏电流、俘获和去俘获、离子迁移路径、开关电压、电导更新线性度、保持力和耐久性。在阵列层面，这些特性的空间变化最终决定器件良率和突触权重可重复性。机械剥离提供高结晶度薄片和相对清洁的基面，因此对于识别本征输运、俘获、光栅控和铁电耦合机制仍然有价值。然而，剥离薄片的随机位置、有限的横向尺寸、低产量和可变的层数限制了其在晶圆级阵列中的使用。液相剥离及相关溶液处理方法为石墨烯衍生物、TMDs、MXenes、BP和其他层状材料提供了更可扩展的替代方案。所得分散体可通过旋涂、喷涂、刮涂、喷墨印刷和其他大面积工艺沉积。然而，必须控制薄片尺寸和厚度分布、重新堆叠、随机取向、片间结电阻以及残留溶剂或表面活性剂，因为它们可能拓宽器件间开关分布。值得注意的是，溶液处理的MoS₂纳米片已经实现了晶圆级模拟忆阻器阵列，表明当薄片分布和空位介导的输运得到适当调节时，溶液处理可以支持可扩展沉积和神经形态功能。自下而上的气相生长提供了互补的连续2D层路线。CVD和MOCVD可以支持石墨烯、TMDs和h-BN的大面积生长，并改善对成核密度、厚度和空间覆盖度的控制。然而，聚并晶粒可能引入晶界，而点缺陷、前驱体输送梯度和非均匀成核可能产生空间变化的电学特性。这些缺陷并非普遍有害：受控的空位和晶界可能提供突触开关所需的俘获或离子迁移位点，而不可控的分布会增加循环间和器件间变化。前驱体薄膜转化，其中沉积的金属或金属氧化物层随后被硫化，提供了另一种晶圆级厚度控制路线，如MoO₃衍生的MoS₂薄膜所示。此类工艺可以产生可转移的大面积层，尽管需要仔细控制结晶度、转化完全性、热预算和残留前驱体相。分子束外延及相关基底辅助外延方法为选定的材料系统提供了高质量界面和原子级控制，但其产量、成本、基底限制和生长条件目前限制了其在高通量柔性制造中的使用。因此，生长面积本身不足以评估可制造性。转移和图案化可以显著改变初始均匀薄膜的性质。湿法或聚合物辅助转移可能引入残留物、褶皱、裂纹、应变梯度或分层，而直接生长可能受到聚合物基底的热和化学稳定性的限制。干法转移、损伤最小化转移、直接印刷、激光图案化和卷对卷集成提供了替代路线，但对准精度、接触形成、封装和机械中性面设计仍然重要。在阵列层面，CVD生长的多层h-BN已经实现了高密度忆阻交叉阵列，报告器件良率为98%，循环间变异性为1.53%，器件间变异性为5.74%。结合晶圆级溶液处理的MoS₂阵列，这些结果表明，未来研究应不仅报告薄膜尺寸，还应报告厚度和电学特性的晶圆映射、测试器件数量、良率、开关分布、保持力和耐久性统计，