富锶地下水的来源、可再生性及健康效应：中国北方辽西山区的多同位素与流行病学研究

《Environment & Health》：Source, Renewability, and Health Effects of Strontium-Rich Groundwater: A Multi-isotope and Epidemiological Study in the Western Liaoning Mountainous Area, Northern China

　　

在山区，富锶地下水的成因和可再生性因复杂的补给和循环路径而变得复杂，制约了资源评估和健康相关性表征。本研究整合水化学、多同位素示踪剂（δD、δ¹⁸O、δ¹³C、³H、¹⁴C、⁸⁵Kr、⁸⁷Sr/⁸⁶Sr）、水-岩实验及贝叶斯混合模型（Bayesian mixing model），分析了来自奈曼旗南部的47组地下水和21组岩石样品。锶浓度范围为0.24至2.22 mg/L，贝叶斯源解析耦合⁸⁷Sr/⁸⁶Sr与Ca/Na及Mg/Na比值，将地下水Sr归因于碳酸盐岩（58.0%）、火山岩（16.1%）、蒸发岩（10.8%）、麦饭石（10.2%）和花岗岩（4.9%）。稳定同位素（δD、δ¹⁸O和δ¹³C）与放射性同位素（³H、¹⁴C和⁸⁵Kr）揭示，赋存于孔隙-裂隙含水层（约30 m）中的浅层地下水由现代降水补给，停留时间为7.77–9.20年；而深层地下水经历深循环，在100 m处表观年龄为3040年，在150 m处为7880年。将这一水文地球化学特征扩展到健康相关性，一项涵盖29个村庄8849名成年人的横断面分析发现，村庄水平Sr暴露与舒张压之间存在统计学负相关（β = ?1.51 mmHg/SD，95% CI），该关联在敏感性诊断中稳健且呈现非线性剂量-反应模式。这些发现为富锶地下水的可持续开发提供了综合科学依据。

**研究背景与问题**
锶（Sr）是人体必需微量元素，具有促进骨骼发育、增强血管弹性、降低高血压及心血管疾病风险等生理功能。地下水是人群Sr摄入的主要膳食途径，尤其在缺乏集中式水处理的山区，居民直接饮用未经处理的本地地下水。山区地下水补给与循环路径复杂，导致Sr富集地下水的来源定量、成因解析及可再生性评估面临困难。此外，地下水地球化学的健康效应已成为水文地质学与公共卫生交叉领域的新兴焦点，但地质成因组分与个体健康结局之间的直接证据仍十分匮乏。因此，亟需建立综合研究框架，系统阐明富锶地下水的地球化学演化及其健康意义，为优质水资源的可持续开发利用提供科学支撑。该研究发表于《Environment》。

**研究内容与结论**
研究人员整合水化学分析、多同位素示踪（δD、δ¹⁸O、δ¹³C、³H、¹⁴C、⁸⁵Kr、⁸⁷Sr/⁸⁶Sr）、水-岩相互作用实验及贝叶斯混合模型（Bayesian mixing model），系统研究了内蒙古奈曼旗南部山区富锶地下水的来源、可再生性及健康效应。主要结论：碳酸盐岩溶解主导地下水Sr来源（贡献58.0%），火山岩、蒸发岩、麦饭石和花岗岩贡献较小；浅层地下水（<30 m）为现代降水补给，停留时间约7–9年，可再生性强；深层地下水（100–150 m）年龄达数千年，循环缓慢；村庄水平Sr暴露与舒张压（DBP）呈稳健负相关，存在非线性剂量-反应关系。该研究为富锶地下水的可持续开发与健康导向管理提供了统一科学依据。

**主要关键技术方法**
本研究采用以下关键技术方法：（1）多同位素示踪：利用稳定同位素（δD、δ¹⁸O、δ¹³C）识别补给来源与蒸发过程，利用放射性同位素（³H、¹⁴C、⁸⁵Kr）分别定年浅层（<60年）和深层（1000–40000年）地下水；（2）水-岩溶解实验：对21组岩石样品（火山岩、花岗岩、麦饭石、碳酸盐岩）进行室内淋溶实验，结合X射线荧光光谱（XRF）和X射线衍射（XRD）表征矿物组成与Sr释放特征；（3）贝叶斯混合模型（MixSIAR）：基于⁸⁷Sr/⁸⁶Sr与Ca/Na、Mg/Na摩尔比，定量计算五类岩性对地下水Sr的贡献比例；（4）横断面流行病学分析：收集奈曼旗南部29个村庄8849名成年居民的健康体检记录，匹配村庄水平地下水化学指标，采用线性/逻辑回归、敏感性诊断及限制性立方样条回归评估暴露-结局关联。样本队列来源：47组地下水样品（2025年3月采集）和21组岩石样品（覆盖主要岩性），健康数据来自当地居民体检。

**研究结果**
**4.1 地下水化学**
通过水化学参数分析，地下水呈中性至弱碱性（pH 6.97–8.01），水化学类型为HCO₃-Ca型，Ca²⁺占阳离子主导，HCO₃^–为绝对优势阴离子。Sr浓度0.240–2.22 mg/L，全部样品满足富锶矿泉水标准（>0.2 mg/L）。δ¹⁸O与δD值接近当地大气降水线，⁸⁷Sr/⁸⁶Sr比值（0.70882–0.71265）跨越碳酸盐岩与硅酸盐岩端元，表明Sr来源于碳酸盐与硅酸盐矿物溶解。

**4.2 岩石矿物组成与溶解特征**
XRF和XRD分析显示，四种岩性具有鲜明地球化学指纹。淋溶实验表明，碳酸盐岩释放Sr浓度最高（0.157–0.282 mg/L），⁸⁷Sr/⁸⁶Sr最低（0.7096–0.7108）；麦饭石Sr浓度中等且变异大；花岗岩和火山岩释放Sr较低。Ca/Na和Mg/Na比值在碳酸盐岩中最高，反映碱土元素释放增强。

**4.3 地下水-健康关联**
横断面分析纳入8849名成年人（29个村庄）。宽筛识别出30个地下水-健康对（FDR q<0.10），经敏感性诊断后保留5个稳健关联：K与DBP负相关、Na与SBP负相关、Sr与DBP负相关、Fe与总胆固醇负相关、Fe与DBP正相关。其中Sr-DBP关联最强，每增加1个村庄水平SD的Sr，DBP降低1.51 mmHg（95% CI: ?2.55至?0.47），且非线性剂量-反应关系显著（p<0.001）。该关联在多种替代暴露定义、留一村分析、广义估计方程等诊断中均稳健。

**讨论与结论总结**
讨论部分（5.1–5.6）系统阐述了Sr释放的控制机制：水-岩相互作用（Gibbs图、离子比值、饱和指数计算）表明碳酸盐溶解为Sr主要来源，CO₂促进溶解；阳离子交换（Na⁺吸附、Ca²⁺解吸）进一步富集Sr；风化淋滤层（硅酸盐风化）贡献部分Sr。水-岩实验结果（5.2）验证了Ca含量与Sr释放的正相关，碳酸盐岩淋出Sr最高。贝叶斯混合模型（5.3）量化了五类岩性贡献：碳酸盐岩58.0%，火山岩16.1%，蒸发岩10.8%，麦饭石10.2%，花岗岩4.9%。地下水年龄与可再生性（5.4）显示：浅层地下水（<30 m）由现代降水补给，⁸⁵Kr年龄7.77–9.20年，³H高值；深层地下水（100–150 m）¹⁴C年龄3043–7875年，³H可忽略，循环缓慢。健康关联（5.5）中，Sr-DBP关联最一致，生物合理性基于Sr与Ca的化学相似性及动物实验证据，但需注意该关联为统计学关联，不能直接推断因果关系。地球化学-水动力耦合控制（5.6）总结：Sr富集受岩性、水-岩反应时间、风化层厚度及垂向水动力分带共同控制。

**结论部分翻译**：
本研究证明，奈曼旗山区富锶地下水的成因与可再生性可通过整合多同位素示踪剂（δD、δ¹⁸O、³H、δ¹³C、⁸⁷Sr/⁸⁶Sr、¹⁴C和⁸⁵Kr）、水-岩相互作用实验及贝叶斯混合模型的统一框架得以解析。碳酸盐溶解主导了地下水Sr预算，占总源贡献的一半以上，而硅酸盐风化、蒸发岩溶解及其他岩性作用较小。赋存于孔隙-裂隙含水层中的浅层地下水由现代降水维持，停留时间在十年尺度，而深层地下水经历千年尺度的缓慢循环路径，确认了浅层和深层两种不同的流动系统。将这一水文地球化学特征扩展到人群健康相关性，村庄水平横断面流行病学分析表明地下水Sr暴露与舒张压之间存在统计学关联，且具有非线性剂量-反应趋势，该趋势经多种敏感性诊断验证。这些结果凸显了将水文地球化学与环境流行病学桥接的价值，以指导可持续矿泉水开发及健康相关资源管理。然而，受横断面数据性质所限，该发现仅表明相关性而非因果性。一个关键局限性在于村庄水平聚合暴露赋值，未能考虑个体在饮水量、饮食、居住史及生物标志物验证的内暴露方面的差异。因此，未来研究应整合长期水质监测与个体水平暴露评估，以进一步阐明地下水化学与人体健康之间的内在联系。