用于通用电池健康状态估计的协议感知与内在机理建模

《Journal of Energy Storage》：Protocol-aware and intrinsic mechanistic modeling for generalized battery state of health estimation

　　

摘要预测锂离子电池的健康状态 (SOH) 对于确保新能源系统的安全和长期可靠性至关重要。尽管最近的研究重点关注构建日益复杂的深度学习架构，但这种纯粹数据驱动模型仍然难以实现跨协议泛化，因为它们将电池简单地视为不可解释的电流和电压黑箱。因此，提出能够同时捕捉循环协议机制和内部电化学动态特征的多维特征具有重要意义。为了实现这一目标，我们提出了一种针对多种协议数据集的新型协议参数化策略，将协议差异提取为结构化和可学习的参数，以赋予模型“协议感知”能力。我们进一步开发了一种仿真驱动逆回归 (SDIR) 框架，利用 P2D 仿真作为离线物理监督。SDIR 学习从电压轨迹到 11 个与 P2D 一致的理化描述符的逆映射，从而实现高效的循环级特征提取。这些机制特征与协议向量以及 I/V 时间原始数据一起，集成在一个协议多路复用混合融合网络中。我们的多源融合方法实现了跨协议泛化，测试 MAE 为 0.0469，MSE 为 0.00673。提出的模型还经过严格的多元任务验证框架测试，以应对未见过的协议并减少训练规模。最终，这项工作为复杂运行条件下的电池 SOH 管理系统建立了可解释的基础。

引言锂离子电池 (LIBs) 是电动汽车 (EVs)、新能源储能系统以及持续进行的能源转型的主要动力源 [1]。然而，长期安全运行这些系统需要在电池管理系统 (BMS) 中进行稳健的健康状态 (SOH) 跟踪 [2], [3]。跟踪 SOH 有助于量化容量损失并防止意外故障，并促进退役电池的二次利用 [4], [5]。然而，在实际场景中可靠的 SOH 预测面临着重大挑战。常见的实验室老化测试依赖于恒定电流 - 恒定电压 (CC-CV) 等稳定曲线。然而，工业电池经历高度不规则的操作。这些现场条件涉及变化的充放电倍率、波动的放电深度 (DOD) 和变化的电压窗口，迫使电池进入复杂的退化路径 [6]。

为了解决 LIBs 复杂、非线性的退化问题，人们研究了数据驱动方法，特别是深度学习架构 [7], [8], [9]。例如，Severson 等人 [10] 利用早期循环放电电压曲线，并提出了一种全面的数据驱动框架，在发生显著容量退化之前预测循环寿命 [11]。同样，先进的序列模型在捕捉长期时间依赖性方面展示了稳健的性能；[12], [13] 例如，Li 等人 [14] 结合了卷积神经网络 (CNN) 与长短期记忆 (LSTM) 网络，从原始电流和电压序列中提取时空特征，以实现精确的 SOH 估计。迁移学习和混合序列网络也被引入 [15]。Zhang 等人 [16] 开发了一种带有迁移学习的 CNN-LSTM 混合网络，用于精确的锂离子电池 SOH 估计。

尽管在特定的公共数据集上表现良好，但这些纯粹数据驱动的方法有一个共同的盲点。也就是说，它们大多将宏观电流和电压 (I/V) 序列直接映射到 SOH，实际上将电池视为一个不可解释的黑箱。大多数现有模型将充放电倍率、DOD 和 SOC 窗口视为实验元数据，而不是可学习的输入。相比之下，我们的框架将这些运行条件编码为协议向量，并将其表示重复注入到融合网络中。

为了超越黑箱，许多研究人员使用特征工程来提取可解释的健康指标 (HIs) [17]。例如，Weng 等人 [18] 开发了基于增量容量 (IC) 和差分电压 (DV) 分析的诊断框架，利用峰值偏移和强度变化作为电池退化的代理指标。Yang 等人 [19] 从充电曲线段中提取特定的几何特征，以构建用于 SOH 估计的输入向量 [20]。Sun 等人 [21] 结合了基于模型的特征优化与深度极限学习机，表明优化的健康相关特征可以改善锂离子电池 SOH 估计。然而，这些健康指标主要源自局部曲线几何或统计变化，并不直接对应电化学模型中使用的理化参数。

尽管这些提取的 HIs 相对于原始数据提供了可解释性的改进，但它们仍然是肤浅的。它们仅仅捕捉了外部 I/V 曲线上退化的外部统计症状，这些症状在变化的循环协议下容易失真。这些代理指标也无法明确量化真实的内部电化学动态。与仅显示最终电气症状的宏观 I/V 曲线不同，真正的机制理解需要追溯基本理化参数的连续演化 [22]。这些内部特征在物理上控制老化过程。除了仅仅观察表面症状外，我们需要量化活性材料颗粒内锂离子的扩散速率，因为缓慢的扩散直接决定了浓度极化，限制了电池在高倍率循环下的瞬态电压响应。监测界面电荷转移反应的动能变化为了解电池的倍率能力和活化过电位提供了直接窗口。此外，识别等效膜和接触电阻的逐渐积累，映射了固态电解质界面 (SEI) 的实际增厚以及随后内部阻抗的上升。捕捉活性材料体积分数和初始电极化学计量的结构变化，指出了容量衰减的根本原因。它回答了有多少活性晶格仍然可用于锂存储，以及每个循环的热力学起点确切在哪里。因此，现有的流程缺乏测量的电压响应与描述扩散、反应、传输、电阻和材料状态的 P2D 参数之间的直接联系。它们缺乏在高度动态的现场条件下连续提取这些参数的系统框架。

为了解决这一局限性，宏观循环条件直接与内部微观退化相联系。图 1 说明了高度可变的循环协议如何作为电池老化的主要驱动力。充电倍率的变化直接影响电压极化，而不同的 DOD 导致不同的电压截止点和充放电持续时间。因为这些协议变化导致电池的 SOH 以复杂方式退化，仅仅依赖表面电流和电压 (I/V) 原始数据不足以在复杂条件下准确评估电池健康。我们的框架通过两个互补的表示建立了这种联系。协议向量描述宏观运行边界，而 SDIR 从电压响应中提取循环级理化参数。

因此，分析重点必须转向基础电化学领域，以捕捉真实的内部电化学动态。动态特征可以确认可变宏观协议的纳入，实现最佳诊断性能 [23]。而不是依赖肤浅的数据特征，图 2 展示了真正机制评估的五个核心物理维度。固态扩散动力学 [24] 和界面反应动力学决定了浓度极化和活化过电位，直接限制了电池的瞬态电压响应。电解质传输特性反映了液相极化，因为降解副产物随着时间推移阻碍离子路径。界面膜电阻 [25] 解释了 SEI 层的不可逆增长和电气接触恶化。它还提供了欧姆电阻的物理度量。最后，结构和热力学状态 [26] 跟踪活性材料损失和初始锂库存变化，解释了容量衰减的热力学起源。提取这些维度允许对退化进行物理一致的解释。

为了解决上述挑战，本工作的主要贡献总结如下：
(1) 建立了针对多种循环条件下 SOH 估计的通用且协议感知的建模策略。我们将宏观运行参数作为直接输入特征纳入。这种设计使模型能够适应变化的运行边界，克服了传统模型忽略协议参数并在不同循环条件下表现不佳的局限性。
(2) 为了在没有高昂在线计算成本的情况下提取电池的内部机制动态，开发了一种仿真驱动逆回归框架，将 P2D 知识转移到循环级特征提取中。使用具有已知参数标签的模拟电压曲线，SDIR 学习从电压响应到 11 个理化描述符的逆映射。这避免了重复的在线 P2D 校准，同时保留了电化学信息。
(3) 开发了一种协议多路复用混合融合架构，以集成协议特征、理化描述符和原始电流/电压序列。该模型统一了物理洞察与多种运行数据，并在整个电池生命周期中实现了高度稳健的退化诊断。

本文的其余部分分为三部分。第 2 节介绍了提出的方法论。这部分包括协议参数化、SDIR 流程和协议多路复用融合模型。第 3 节展示了实验结果。我们通过可解释性分析、消融研究、多元任务测试和跨化学数据验证模型。第 4 节总结本文。

章节片段
提出的方法
本节详细介绍了提出的方法，即跨可变循环条件的稳健电池 SOH 预测的物理信息框架。综合方法论围绕三个阶段构建：
首先处理包含多种循环协议的大规模电池数据集。为每个电池明确提取七个关键协议参数（例如，倍率、DOD、温度）。我们使用它们形成初始的 7D 协议特征流。
基于 SDIR 的机制特征
数据集
为了验证将宏观循环协议纳入退化诊断框架的有效性，我们采用了爱荷华州立大学 (ISU) 电池老化数据集 [49]。如上所述，ISU 数据集被明确设计为包含各种使用条件。这种显著的变异性使其适合我们的核心目标。基于 ISU 数据集，我们可以提取和利用丰富的独特循环协议特征集，以更好地表征动态电池

结论与讨论
在本研究中，我们开发了一种协议感知和物理引导的深度学习框架，用于在多种循环条件下进行 SOH 估计。与传统主要依赖电信号的黑箱模型不同，提出的框架将循环变化的物理信息引入学习过程中。这种物理信息不仅由孤立的方程或正则化项表示。相反，它被转换为动态特征流，直接参与

作者贡献声明
朱文定：写作 - 审查与编辑，写作 - 原始草稿，可视化，验证，监督，软件，资源，项目管理，方法论，调查，资金获取，形式分析，数据整理，概念化。李翔：写作 - 审查与编辑，写作 - 原始草稿，可视化，验证，监督，软件，资源，项目管理，方法论，调查，资金获取，形式分析，数据整理，

利益冲突声明
作者声明，他们没有已知的竞争财务利益或个人关系可能会影响本文中报告的工作。

致谢
这项工作得到国家自然科学基金 (批准号：52475125) 的支持。

朱文定 | 李翔 | 杨旭 | 陈卓仪 | 冯建设
教育部现代设计与转子 - 轴承系统重点实验室，西安交通大学，陕西西安，710049，中国