对中国地区对流层甲醛浓度向西移动的预测

《Journal of Environmental Management》:Projected westward advance of tropospheric formaldehyde over China

【字体: 大 中 小 】 时间:2026年08月26日 来源:Journal of Environmental Management 9.2

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  摘要中国的经济发展和人口聚集正在推动对流层甲醛(HCHO)从东部向西部的传播;然而,这种西移的历史轨迹和未来威胁仍不为人所充分了解。在这里,我们利用一种新颖的地表到线段区分方法和机器学习来分析OMI卫星观测数据,以预测中国对流层甲醛的时空分布,并使用经典的胡环勇线(Hu Line

  

摘要

中国的经济发展和人口聚集正在推动对流层甲醛(HCHO)从东部向西部的传播;然而,这种西移的历史轨迹和未来威胁仍不为人所充分了解。在这里,我们利用一种新颖的地表到线段区分方法和机器学习来分析OMI卫星观测数据,以预测中国对流层甲醛的时空分布,并使用经典的胡环勇线(Hu Line)来衡量甲醛的西移情况。研究表明,高HCHO边界从2005年的胡环勇线以东132.7公里处移动到了2020年的西侧130.2公里处,随后部分向東撤退至6.6-87.8公里。2010-2014年间,西移速度达到每年25.12公里,之后逐渐减缓并在2020年后变为负值,达到每年-8.48公里。这一轨迹反映了经济发展与污染扩散之间从强烈耦合到逐渐脱钩的基本转变。从地区来看,最强烈的西移现象发生在黑龙江-吉林和山西-陕西能源基地周围,而北京-天津-河北地区则较早出现了收缩。我们的研究量化了跨区域HCHO传输的风险,并为空气质量预测管理和区域治理提供了科学依据,这些发现还表明胡环勇线应当是一个反映区域经济活动的动态环境边界,为评估可持续发展和人与环境互动提供了新的视角。

引言

中国人文地理的一个显著特征是胡环勇线(Hu Line,提出于1935年)(Hu, 1935)。作为宏观分界线,胡环勇线长期以来一直标志着中国东部和西部的人口和经济分界(Liu et al., 2025a,b; Ma et al., 2025)。然而,由持续高强度的人类活动(如工业、交通、能源消费)驱动的污染物排放(如非甲烷挥发性有机化合物,NMVOCs)并不一定受胡环勇线的限制,其空间分布和边界动态存在很大不确定性。作为O3和PM2.5的常见前体(B. Chen et al., 2025),NMVOCs的监测对于协调控制O3和PM2.5污染至关重要(Ding et al., 2022; Zhao et al., 2020)。然而,NMVOCs种类的数量和多样性、复杂的来源以及多样的物理化学性质使得直接监测具有挑战性(Kaiser et al., 2015; Karl et al., 2018; Khatib and Haick, 2022; Srivastava et al., 2022)。甲醛(HCHO)是NMVOCs氧化的主要中间产物(Vohra et al., 2022; Zhao et al., 2025a,b),作为追踪NMVOCs丰度(Y. Chen et al., 2025; Pu et al., 2022; Su et al., 2019)和调查来源及排放特征(Oomen et al., 2024; Pu et al., 2024)的优异指标。大气中的HCHO是一种有毒且具有致癌性的NMVOCs(Li et al., 2025)。由于其迅速的光解和OH自由基的氧化作用,其在大气中的寿命很短,只有几小时(Luecken et al., 2018; Morfopoulos et al., 2022; Wolfe et al., 2019)。HCHO的背景浓度很低,主要来源于甲烷的不完全氧化(Dummer et al., 2023; Wang et al., 2025a,b)。在大陆范围内,HCHO主要来自人为来源(车辆尾气、工业、生物质燃烧),植被的贡献很小(Fan et al., 2023; Green et al., 2021)。
人为活动是HCHO排放和扩散的关键驱动因素(Zuo et al., 2023)。交通、工业和石油相关活动不仅直接排放HCHO(Fan et al., 2023; Li et al., 2024),还通过释放VOCs引发光化学反应从而促进其二次形成(Ling et al., 2017)。来自EMI载荷的观测数据显示,COVID-19期间武汉和上海的HCHO减少与人为VOCs排放减少有关,而北京和新德里的稳定水平则表明自然VOCs源占主导地位(Liu et al., 2022)。城市化和人口聚集可以影响对流层HCHO的分布模式,而在农村地区生物源仍然很重要(Su et al., 2022)。人口密度的增加可能会增加人为VOCs的排放,从而加剧城市地区的HCHO浓度。Fan等人(2023)利用OMI观测数据和WRF-Chem模拟确定了交通和工业活动是北京地区对流层HCHO的主要人为来源。其中,交通被认为是最大的贡献者。这些来源在交通密集的东部地区和工业集中的东南部产生了相对较高的HCHO浓度。住宅源在空间上分布更广,但总体强度较低,共同形成了东部高、西部低的分布模式。化学传输模型表明,石油和工业排放是德克萨斯州东南部HCHO变化的关键驱动因素,导致工业化程度高的地区形成热点(Li et al., 2024)。在珠江三角洲,Ling等人(2017)使用PMF和PBM-MCM模型区分了HCHO的来源,发现二次形成占主导地位(53%),主要由当地光化学作用(45%)而非区域传输(8%)驱动。车辆尾气是主要的人为来源(31%),它既直接排放HCHO,也释放VOCs前体(如丁烯)。在公里级分辨率下的OMI HCHO过采样观测显示,北美的HCHO空间分布显著受到人为活动的影响,将休斯顿VOCs排放的减少归因于工业活动的减少,而将加拿大油砂地区的增加归因于生产的增加(Zhu et al., 2017)。经过校正的OMI和OMPS甲醛浓度数据显示,2005-2019年间北半球高纬度地区的夏季HCHO年际变化主要由西伯利亚、阿拉斯加和加拿大北部的野火(75-90%的贡献)以及东欧的生物源排放(90%的贡献)所主导(Zhao et al., 2024)。这些结果表明,高强度、持续性的VOCs排放是形成和扩展高密度区域的主要驱动因素。
人口密度和城市化在中国各地造成了HCHO的明显东西向梯度,东部水平较高,西部较低(Su et al., 2022),这与胡环勇线以东更大的人口活动和污染压力密切相关。迄今为止,尚无研究报道中国对流层HCHO的时空边界动态和未来轨迹。来自中国东部平原和丘陵地区的污染向西扩散(中国的第三梯度地带)威胁到了青海-西藏高原(第一梯度地带)和内蒙古及云南-贵州高原(第二梯度地带)的敏感大气环境。在这里,受到胡环勇线的启发,我们的研究通过长期卫星观测揭示并预测了中国东部高密度对流层HCHO的西移情况。为了减少相邻网格的干扰,我们引入了一种地表到线段的区分方法。以胡环勇线为基准,我们定义了沿网格中心线相交的分析剖面,然后应用机器学习算法来预测对流层HCHO的时空分布和边界动态,这被称为RF2方法。最终将基于线的预测结果合并以重建完整的地表分布。作为对比,我们还实施了另一种传统的机器学习方法(RF1),该方法直接在原始未区分的地表上进行操作。RF1根据同一网格内的时间相关性单独训练每个网格单元的数据,而RF2则根据目标网格与同一剖面上所有其他网格单元之间的时空相关性来确定贡献。这两个模型分别为每个目标年份进行了训练。2024年的预测使用了2005年至2023年的观测数据,而2025年的预测使用了2005年至2024年的观测数据。这两种预测都经过了OMI观测数据的验证。

部分摘要

卫星HCHO浓度

臭氧监测仪器(OMI)于2004年7月15日搭载在Aura卫星上,进入太阳同步极地轨道。数据采集始于2004年8月9日,本地过境时间为13:38。OMI是一种 nadir-viewing 传感器,覆盖264-504纳米的光谱范围,分辨率为0.42-0.63纳米,提供每天全球范围的观测,nadir空间分辨率为13×24公里2(Levelt et al., 2006; Wells et al., 2020)。用于训练我们机器学习模型的卫星观测数据来自这里。

全国范围的模式

我们使用自然断点方法确定了2005年至2025年每年的全国HCHO分布边界,该方法在不依赖任意阈值的情况下能够捕捉自然分布模式(分类标准和年度断点见补充表3),年度断点随HCHO分布而变化。当检测到多个边界位置时,取它们的平均值作为平均边界。我们在胡环勇线沿线每隔5公里放置一个采样点。

结论

从大气角度来看,本研究表明胡环勇线不应是一个静态的人口经济分界线,而应是一个对身体经济活动和环境压力做出反应的动态边界。利用长期的OMI HCHO观测数据,我们发现过去二十年间高HCHO分布边界经历了非线性的西移后部分向东撤退的过程,标志着经济增长与污染扩散之间从强烈耦合到逐渐脱钩的明显转变。

CRediT作者贡献声明

Chenglong Yan: 数据管理、方法学、验证、初稿撰写。Hui Xia: 数据管理、调查、可视化。Gonzalo González Abad: 构思、资源获取、项目管理、撰写 – 审稿与编辑。Dakang Wang: 构思、资金获取、项目管理、撰写 – 审稿与编辑。Michel Van Roozendael: 数据管理、资源支持。Yibo Wang: 方法学、软件开发。Xicheng Li: 数据管理、可视化。Wenfu Sun: 形式分析、调查。Xiaoxing Zuo: 验证。

代码可用性

本研究使用的代码,包括RF1时间随机森林预测、基于胡环勇线的时空随机森林预测以及过采样程序的脚本,可在GitHub上公开获取(https://github.com/gzhuyancl/HCHO-HuLine-Codes)。更多数据处理和可视化脚本可向相应作者请求获取。

利益冲突声明

作者声明他们没有已知的可能影响本文工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢

本研究得到了国家自然科学基金(资助编号:42401435)和广东省科技计划(2024B1212080004)的支持。
Chenglong Yan|Hui Xia|Gonzalo González Abad|Dakang Wang|Michel Van Roozendael|Yibo Wang|Xicheng Li|Wenfu Sun|Xiaoxing Zuo|Xiankun Yang|Jinnian Wang|Xingfa Gu
广州大学地理与遥感学院,中国广州,510006
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