中国人文地理的一个显著特征是胡环勇线(Hu Line,提出于1935年)(Hu, 1935)。作为宏观分界线,胡环勇线长期以来一直标志着中国东部和西部的人口和经济分界(Liu et al., 2025a,b; Ma et al., 2025)。然而,由持续高强度的人类活动(如工业、交通、能源消费)驱动的污染物排放(如非甲烷挥发性有机化合物,NMVOCs)并不一定受胡环勇线的限制,其空间分布和边界动态存在很大不确定性。作为O3和PM2.5的常见前体(B. Chen et al., 2025),NMVOCs的监测对于协调控制O3和PM2.5污染至关重要(Ding et al., 2022; Zhao et al., 2020)。然而,NMVOCs种类的数量和多样性、复杂的来源以及多样的物理化学性质使得直接监测具有挑战性(Kaiser et al., 2015; Karl et al., 2018; Khatib and Haick, 2022; Srivastava et al., 2022)。甲醛(HCHO)是NMVOCs氧化的主要中间产物(Vohra et al., 2022; Zhao et al., 2025a,b),作为追踪NMVOCs丰度(Y. Chen et al., 2025; Pu et al., 2022; Su et al., 2019)和调查来源及排放特征(Oomen et al., 2024; Pu et al., 2024)的优异指标。大气中的HCHO是一种有毒且具有致癌性的NMVOCs(Li et al., 2025)。由于其迅速的光解和OH自由基的氧化作用,其在大气中的寿命很短,只有几小时(Luecken et al., 2018; Morfopoulos et al., 2022; Wolfe et al., 2019)。HCHO的背景浓度很低,主要来源于甲烷的不完全氧化(Dummer et al., 2023; Wang et al., 2025a,b)。在大陆范围内,HCHO主要来自人为来源(车辆尾气、工业、生物质燃烧),植被的贡献很小(Fan et al., 2023; Green et al., 2021)。
人为活动是HCHO排放和扩散的关键驱动因素(Zuo et al., 2023)。交通、工业和石油相关活动不仅直接排放HCHO(Fan et al., 2023; Li et al., 2024),还通过释放VOCs引发光化学反应从而促进其二次形成(Ling et al., 2017)。来自EMI载荷的观测数据显示,COVID-19期间武汉和上海的HCHO减少与人为VOCs排放减少有关,而北京和新德里的稳定水平则表明自然VOCs源占主导地位(Liu et al., 2022)。城市化和人口聚集可以影响对流层HCHO的分布模式,而在农村地区生物源仍然很重要(Su et al., 2022)。人口密度的增加可能会增加人为VOCs的排放,从而加剧城市地区的HCHO浓度。Fan等人(2023)利用OMI观测数据和WRF-Chem模拟确定了交通和工业活动是北京地区对流层HCHO的主要人为来源。其中,交通被认为是最大的贡献者。这些来源在交通密集的东部地区和工业集中的东南部产生了相对较高的HCHO浓度。住宅源在空间上分布更广,但总体强度较低,共同形成了东部高、西部低的分布模式。化学传输模型表明,石油和工业排放是德克萨斯州东南部HCHO变化的关键驱动因素,导致工业化程度高的地区形成热点(Li et al., 2024)。在珠江三角洲,Ling等人(2017)使用PMF和PBM-MCM模型区分了HCHO的来源,发现二次形成占主导地位(53%),主要由当地光化学作用(45%)而非区域传输(8%)驱动。车辆尾气是主要的人为来源(31%),它既直接排放HCHO,也释放VOCs前体(如丁烯)。在公里级分辨率下的OMI HCHO过采样观测显示,北美的HCHO空间分布显著受到人为活动的影响,将休斯顿VOCs排放的减少归因于工业活动的减少,而将加拿大油砂地区的增加归因于生产的增加(Zhu et al., 2017)。经过校正的OMI和OMPS甲醛浓度数据显示,2005-2019年间北半球高纬度地区的夏季HCHO年际变化主要由西伯利亚、阿拉斯加和加拿大北部的野火(75-90%的贡献)以及东欧的生物源排放(90%的贡献)所主导(Zhao et al., 2024)。这些结果表明,高强度、持续性的VOCs排放是形成和扩展高密度区域的主要驱动因素。
人口密度和城市化在中国各地造成了HCHO的明显东西向梯度,东部水平较高,西部较低(Su et al., 2022),这与胡环勇线以东更大的人口活动和污染压力密切相关。迄今为止,尚无研究报道中国对流层HCHO的时空边界动态和未来轨迹。来自中国东部平原和丘陵地区的污染向西扩散(中国的第三梯度地带)威胁到了青海-西藏高原(第一梯度地带)和内蒙古及云南-贵州高原(第二梯度地带)的敏感大气环境。在这里,受到胡环勇线的启发,我们的研究通过长期卫星观测揭示并预测了中国东部高密度对流层HCHO的西移情况。为了减少相邻网格的干扰,我们引入了一种地表到线段的区分方法。以胡环勇线为基准,我们定义了沿网格中心线相交的分析剖面,然后应用机器学习算法来预测对流层HCHO的时空分布和边界动态,这被称为RF2方法。最终将基于线的预测结果合并以重建完整的地表分布。作为对比,我们还实施了另一种传统的机器学习方法(RF1),该方法直接在原始未区分的地表上进行操作。RF1根据同一网格内的时间相关性单独训练每个网格单元的数据,而RF2则根据目标网格与同一剖面上所有其他网格单元之间的时空相关性来确定贡献。这两个模型分别为每个目标年份进行了训练。2024年的预测使用了2005年至2023年的观测数据,而2025年的预测使用了2005年至2024年的观测数据。这两种预测都经过了OMI观测数据的验证。