综述：通过先进回收和可持续填料弥合回收塑料复合材料性能差距的设计策略

《Sustainable Materials and Technologies》：Design strategies for bridging the performance gap in recycled plastic composites through advanced recycling and sustainable fillers

　　

摘要
再生塑料复合材料是将塑料废物转化为更高价值的结构和功能材料的重要途径。然而，回收诱导的热机械降解往往导致与原生体系相比存在显著的性能差距，限制了复合材料的更广泛应用。本综述在一个统一的结构 - 工艺 - 性能框架内，批判性地检查了高性能再生塑料复合材料的设计策略，整合了基体回收途径、可持续填料选择、界面工程、耐久性以及生命周期终结约束。机械回收仍然是最成熟的路线，并提供最低的能量需求（基于聚烯烃和 PET 加工的文献得出范围为 4.1–8.6 MJ/kg），但经常诱导链断裂和性能损失，而化学回收（文献范围 16.3–37.2 MJ/kg）和新兴的生物解聚方法则提供了通往更高纯度或原生等效原料的途径。对源自农业残余物、工业副产物和矿物废物的可持续填料，从增强效率、相容性、耐久性贡献、成本和环境影响方面进行了评估。基于从摇篮到大门的生命周期评估，优化填料选择可在特定案例研究中比传统基准矿物填料减少 65–74% 的总体环境负担，而先进的界面策略，包括相容剂优化、纳米架构和混合增强，已被证明在特定案例中可实现最大机械性能提升 125–152%（例如，在 50 wt% 大麻秸秆或玻璃/蛋壳负载量下），相对于未改性的再生基体。特别强调界面应力传递、填料分散、耐湿性、耐候性、热稳定性和使用寿命性能，这些决定了长期的结构可靠性。本综述还解决了由不可逆相容化和配方复杂性增加引入的循环性约束，并为具有改进性能保留、耐久性和可持续性的再生塑料复合材料提出了设计指南。

引言
全球合成聚合物产量目前每年超过 3.5 亿吨，这些材料嵌入现代社会的方方面面，从医疗保健到基础设施 [1]。虽然聚合物及其复合材料推动了前所未有的技术进步，但其极端的耐久性和不当处置已转化为紧迫的环境负债 [2]，[3]。一次性包装占塑料产量的近 50%，而只有 20–25% 用于长期基础设施 [3]。这种严重的生产与处置不平衡预计，到 2050 年全球塑料废物将达到 250 亿公吨 [4]。在环境风化下，这些塑料破碎成微塑料和纳米塑料，这些持久性污染物已在人体器官中被发现并与系统性健康障碍有关 [5]，[6]，[7]。因此，塑料污染已从生态挑战升级为全球公共卫生危机 [8]，这一趋势因 COVID-19 大流行期间一次性防护设备的激增而进一步加剧。

回收仍然是实现材料循环经济最具经济效益且环境效益最佳的方法 [9]，[10]。机械回收可节省与原生塑料生产相关的 30–80% 的碳排放，通过最小化资源开采直接支持循环经济原则 [3]，[9]，[11]，[12]。然而，该行业面临一个根本性瓶颈：性能差距。由于在产品生命周期中积累的热氧化降解、紫外线暴露和交叉污染，再生塑料在机械强度、颜色降解和热稳定性方面天生表现不佳 [1]，[3]。为了弥合这一性能差距，研究人员越来越多地将添加剂和填料纳入再生基体中 [6]，[12]。虽然传统矿物填料能有效恢复结构刚度，但其化学惰性阻止了生命周期终结后的降解，将复合材料永久困在垃圾填埋场 [5]。这一悖论催生了向可持续、废物衍生填料的转变，尽管关于其真正的技术经济可行性和生命周期影响仍存在关键问题。

采用了互补的双源方法来检查再生塑料复合材料研究的时效发展和主题结构。图 1(a-b) 中展示的出版趋势是从 ScienceDirect 数据库获得的，并用作研究增长的特定平台描述性指标。相比之下，图 1(c) 中显示的关键词共现网络是从 Scopus 索引记录生成的，因为 Scopus 提供了适合使用 VOSviewer 进行关键词归一化和网络分析的标准化和可导出书目元数据。因此，ScienceDirect 和 Scopus 数据集针对不同的分析目的，并独立解释；它们之间不进行直接数值比较。

对于基于 ScienceDirect 的趋势分析，搜索了 2016 年至 2025 年之间发布的出版物，最终数据于 2026 年 4 月 7 日检索。搜索结合了与再生聚合物复合材料、增强策略和可持续性指标相关的术语，包括“再生聚合物复合材料”、“增强添加剂”、“增强填料”、“可回收性”和“可降解性”。提取年度出版数量以说明增强策略研究的增长，以及对可回收性、可降解性和更广泛可持续性考虑日益增加的注意力。因为 ScienceDirect 是一个出版商平台而不是综合书目索引，这些结果仅解释为该平台内的描述性出版趋势。

Scopus 搜索涵盖了 2010 年至 2025 年间在材料科学与工程学科领域出版的英文期刊文章和综述。搜索术语分为三个概念块，分别代表再生聚合物复合材料、填料和界面改性，以及降解、耐久性和循环性。完整的布尔搜索表达式、数据库过滤器、筛选标准和 VOSviewer 设置提供在补充方法 S1 和表 S1 中。

从最近的出版趋势可以明显看出该研究领域的快速扩展。如图 1(a) 所示，关于再生聚合物复合材料中增强策略的研究自 2019 年以来显著加速，反映了环境意识的提高和塑料废物增值研究的加强。至关重要的是，研究叙事正在演变。早期研究几乎完全专注于基本的机械增强，主要目的是将废物转化为更强和功能化的产品。然而，最近的文献计量趋势揭示了向生命周期终结管理的明确转变，有一个快速扩展的文献子集专门针对这些先进配方的可回收性、可降解性和更广泛的可持续性方面（图 1(b)）。这一趋势表明，该领域已超越简单的废物利用，转向开发平衡性能增强与循环经济相关性的材料 [13]，反映了对生命周期终结管理加速的关注。

为了进一步背景化这一转变并识别文献中现有的结构缺口，生成了一个关键词共现网络快照（图 1(c)）。该网络的拓扑分布显示了一个围绕几个紧密连接但独特的主题集群组织的研究景观。黄色核心由木塑复合材料（WPC）主导，表明 WPC 系统仍然是该领域的中心基础，并作为再生聚合物复合材料研究发展的主要平台。围绕这个核心，绿色集群与聚烯烃、吸水性和相容剂密切相关，突出了对木质素聚烯烃复合体系中水分相关性能和界面控制的主要研究焦点。以填料、再生聚合物、风化、耐久性和表面性能为中心的蓝色集群，反映了对长期环境暴露和使用寿命稳定性的日益关注。与此同时，红色集群将复合材料、热性能、界面粘附、化学改性和可持续性等术语分组，表明该领域正向多功能性能以及生命周期终结和环境响应式设计考虑扩展。这些集群证实，现代复合材料设计不能再局限于对再生塑料的简单增强，而是正在向综合复合材料设计演变，其中同时解决界面控制、耐久性和可持续性。

为了系统地评估当前的文献景观，表 1 概述了近期综述论文在关键设计维度上的范围和改进。具体来说，基体回收途径评估回收方法是否被评估为基体预处理设计变量，而不是通用的废物处理过程；定量指标指示是否包含基准化数值数据——涵盖机械性能变化、生命周期评估（LCA）环境影响、工艺能量足迹和耐久性限制——而不是纯粹定性的描述；集成框架评估综述是否将上游基体回收途径直接连接到下游填料选择、界面工程、使用寿命动力学和第二次生命循环性约束，在单一设计系统内。

尽管文献在扩展，但在优化这些再生塑料复合材料以获得最佳性能和可持续性方面仍存在显著的结构缺口。表 1 概述了当前综述论文的具体局限性。现有综述要么在破碎的领域中检查塑料回收技术 [13]，[14]，[15]，[16] 或原生聚合物复合材料中的可持续填料 [17]，[18]，[19]，[20]，[21]。缺乏专门解决再生塑料基体中可持续增强的关键综合。因此，当前文献缺乏回收途径的定量比较、可持续填料对耐久性影响的系统评估，以及用于工程设计关键填料 - 基体界面的可行框架。

本综述的新颖性在于将基体回收、可持续填料选择、界面工程、耐久性和生命周期终结循环性整合在一个统一的结构 - 工艺 - 性能框架内。先前发表的综述（表 1）在很大程度上独立地解决了塑料回收技术 [4]，[6]，[16]，[22]，[26]，[27]，[28]，[29]，孤立地评估了生命周期环境影响 [8]，或专注于特定的单系统复合材料案例研究 [9]，[11]，[16]，[24]。相比之下，这项工作定量地将回收诱导的基体降解与增强效率、界面介导的性能恢复、使用寿命性能和第二次生命可回收性联系起来。这些相互依赖关系被整合到回收途径的基准中、基于多准则的填料选择框架中、性能和可持续性评估中、使用寿命预测工具中，以及针对特定应用量身定制的指南中。

为了解决这些结构缺口，本综述分为六个部分如下。第 2 节检查先进回收技术作为再生聚合物复合材料中的基体质量设计变量，定量比较机械、化学和生物回收路线的能量足迹、成本和复合材料就绪度。第 3 节将源自木质纤维素、工业和合成废物的可持续填料作为第二设计变量进行分类，重点强调其结构 - 性能贡献、增强效率和生命周期碳足迹。第 4 节调查界面工程，包括相容化、纳米架构增强和处理优化，以提高含有亲水废物填料和疏水再生聚合物基体的复合体系中的粘附和机械性能。第 5 节检查降解机制和使用寿命预测，将分子分解动力学，包括水解膨胀和光氧化，与宏观性能损失相关联，为长期结构设计提供定量标图。第 6 节通过汽车、建筑和先进包装领域的高性能案例研究，将基本设计原则与商业实施联系起来。最后，第 7 节解决了支配当前复合材料生命周期终结管理的循环性约束，并概述了未来十年的关键研究重点，包括可逆相容化、人工智能辅助预测建模和能源高效的化学回收，以实现更闭环的复合系统。

章节摘要
作为再生塑料复合材料基体质量设计变量的回收技术
在再生塑料复合材料中，回收路线不仅仅是一个废物处理选项；它是确定再生基体质量的第一设计变量，从而决定后续增强的可行性 [30]。而不是遵循严格的顺序废物管理层次结构，这些途径应被视为决定最终复合材料结构 - 工艺 - 性能关系的互补技术选项 [1]。不同的回收途径

作为再生塑料复合材料第二设计变量的可持续填料
将可持续填料整合到再生聚合物基体中可提高复合材料的性能，同时促进环境可持续性。源自农业残余物、工业副产物和废物流，这些填料增强增强效果，同时重新利用可能造成污染的材料 [17]。与传统矿物填料，如滑石粉或碳酸钙（CaCO3）不同，可持续填料通过变废为宝遵循循环经济原则

界面工程与先进增强策略
虽然选择最佳再生基体和可持续填料确立了复合材料的理论潜力，但实际的机械性能最终由界面区域决定。因为再生聚合物经常遭受污染和链长降解，而天然填料本质上具有亲水性，因此严格需要先进的界面工程来实现高性能指标。

再生塑料复合材料中的降解机制与使用寿命预测
再生塑料复合材料的有效性根本上取决于其降解抵抗能力。与原生聚合物不同，再生基体在之前的生命周期中经历了热机械应力，使其天生更容易发生链断裂和降解 [104]，[108]。此外，当这些基体与可持续填料混合时（如第 3 节所述），所得复合材料引入了新的脆弱性，特别是水分敏感性在 the

高性能应用与商业化转化
鉴于第 5 节中确立了再生塑料复合材料的降解动力学和使用寿命边界，很明显，它们成功的商业部署需要将材料能力与特定的环境和结构需求相匹配。先进填料和再生基体目前正在改变汽车和建筑包装行业，尽管其广泛的工业转化需要导航严格的技术经济障碍。

循环性约束与未来研究重点
虽然可持续填料和先进相容剂的战略性整合成功地将再生塑料升级为即时结构应用，但这些干预措施经常为 EoL 管理创造新的障碍。

为了实现可行的循环经济范式，必须从材料生命周期的所有阶段关卡（生产（制造）、活跃服务期重用、级联再利用和闭环回收 [54], [199]）对复合材料进行全面评估。目前，结论与战略设计指南高性能再生塑料复合材料的发展需要从孤立的材料替代转向集成的系统级设计。本综述表明，没有任何单一的回收路线、填料类型或增强策略是普遍最优的。由于具有商业成熟度和低能耗需求，机械回收仍然是清洁、均质废物流的基础基准。相反，先进的溶剂基、热化学和新兴生物路线 CRediT 作者贡献声明 Sinyee Gan：写作 – 初稿，可视化。Noor Afizah Rosli：写作 – 初稿，概念化。Jonathan Woon Chung Wong：可视化，资金获取。Ruey Shan Chen：写作 – 初稿，验证。利益冲突声明本文作者声明，他们没有已知的竞争财务利益或个人关系，可能会影响本文报告的工作。致谢作者衷心感谢马来西亚国民大学（UKM）通过 Dana Impak Perdana 2.0 (DIP 2.0) (DIP-2024-029) 提供的财政支持，以及中国广东省引进创新与创业团队计划（项目编号 2023ZT10L060）和东莞理工学院（DGUT）– 顶尖人才教授启动基金（编号 221110133）。此外，Noor Afizah Rosli 向马来西亚国民大学（UKM）科学技术学院致以诚挚的谢意。

Sinyee Gan|Noor Afizah Rosli|Jonathan Woon Chung Wong|Ruey Shan Chen 中国广东省东莞理工学院生态环境工程研究中心，东莞 523808