综述：超越CO2吸收：碳化碱性废物衍生建筑材料中稳定性悖论的全面综述

《Journal of Environmental Management》：Beyond CO 2 uptake: A comprehensive review of the stability paradox in carbonated alkaline waste-derived construction materials

　　

碱性工业废渣的加速碳化被推崇为一种双赢策略：在将残渣价值化为建筑材料的同时封存CO₂。然而，碳化产物在拆除后仍保持地球化学稳定性的假设很少被系统检验。本综述综合了24项评估寿命末期浸出行为的研究，揭示了一个稳定性悖论：碳化通过碳酸盐沉淀以90%-99.9%的效率固定阳离子金属，但同时重新活化了铬(VI)、钒、砷和钼等含氧阴离子物种，其中在可量化基线存在的情况下，钒浸出量增加了334%-470%。这一悖论在钢渣和城市固体废物焚烧（MSWI）飞灰中得到了充分印证；对磷石膏、赤泥和其他废物的证据虽一致，但来自较少研究。胶凝基质可将浸出量降低一至四个数量级，但这种保护作用会因寿命末期破碎而受损。当前监管框架仅评估单一金属合规性，不进行寿命末期情景测试，无法应对这些分歧性结果。优先行动包括：制定含破碎模拟的标准化寿命末期浸出协议、将钒纳入受控元素清单、为碳信用设定分级持久性因子，以及扩展至全球变暖潜势之外的多指标生命周期评估。

1. 引言
工业碱性废渣（如钢渣、赤泥、粉煤灰等）年产量巨大，具有高碱性和钙镁含量，既带来环境风险，也为矿物碳化封存CO₂提供了机会。加速碳化被认为可同时实现CO₂封存和废渣建材化。然而，碳化产物在拆除、破碎和风化后的地球化学稳定性假设尚未被系统检验。碳化会降低基质pH，导致阳离子金属固定，但含氧阴离子（如铬酸根、钒酸根）溶解度增加，形成“稳定性悖论”。

2. 方法
本综述遵循PRISMA指南，于2026年4月22日检索Web of Science核心合集，采用三组关键词（废物类型、碳化方式、浸出/环境命运）组合检索2015-2026年英文文献。纳入标准包括：涉及碱性工业废渣、采用加速碳化处理、报告量化CO₂吸收、包含至少一种标准化浸出测试或寿命末期环境归宿评估，以及面向建筑或岩土应用。最终纳入24项研究，涵盖7种废物类型。由于研究异质性，采用主题定性综合方法，未进行定量荟萃分析。

3. 结果
3.1 纳入研究概述
24项研究中16项发表于2023-2026年，体现研究兴趣增长。MSWI飞灰（8项）和钢渣（6项）占主要比例，其余涉及MSWI底灰、循环流化床锅炉（CFBC）飞灰、磷石膏-赤泥复合物等。因此，关于钢渣和MSWI飞灰的结论最为可靠。

3.2 CO₂吸收与封存性能
CO₂吸收值从40 g/kg（低活性钢渣）到281 g/kg（超声碳化MSWI飞灰）不等。MSWI飞灰具有最高封存潜力，超声碳化转化率可达84.1%。钢渣吸收量取决于矿物组成，碱性氧气转炉（BOF）渣优于电弧炉（EAF）渣。碳化方法的影响大于废物类型。工艺参数方面，CO₂浓度是最关键参数，温度存在30-60°C的最佳窗口，液固比需优化，反应时间呈现边际递减。

3.3 寿命末期浸出行为：稳定性悖论证据
根据元素响应，可分为三组。第一组：铅、锌、铜、钡持续固定，浸出减少90-99.9%。第二组：镉、镍、锰表现变异。第三组：钒、铬(VI)、砷、钼等含氧阴离子普遍再活化，如钒浸出增加334-470%甚至两个数量级。这归因于碳化溶解含氧阴离子寄主相（如硅酸二钙）并降低pH。胶凝基质能显著降低浸出，但寿命末期破碎会破坏这种保护。

3.4 建筑应用性能
碳化钢渣压实体可达结构级强度，EAF渣在10 bar CO₂下碳化4小时达47.2 MPa。转炉钢渣在超高性能混凝土（UHPC）中可替代45%水泥，强度超过150 MPa。MSWI飞灰衍生材料用于非结构应用，50%替代率下28天强度32.2 MPa。碳化涂层底灰可提高砂浆强度。但对含钒钢渣，中等碳化度（约44%）最优，过高碳化度反而降低强度。

3.5 稳定性悖论：综合与表现
悖论以三种形式出现。形式一：工艺条件权衡，即最大化CO₂吸收的条件同时增加有毒元素迁移性。形式二：元素特异性分歧，即同一材料中一些元素被固定而另一些被再活化。形式三：基质完整性依赖，即胶凝基质在服务期提供保护，但拆除破碎使其失效；然而，关于破碎对浸出影响的直接实验证据有限。

4. 讨论
4.1 稳定性悖论：根本挑战
证据表明碳化对不同元素产生分歧环境后果，机制基于pH依赖性形态分布和钙硅酸盐相溶解。阳离子金属在其最小溶解度窗口被固定，含氧阴离子则因寄主相溶解和吸附边缘偏移而释放。当前逐参数监管框架可能掩盖钒等未受控元素的恶化。

4.2 对生命周期评估与碳核算的意义
现行生命周期评估（LCA）将碳化视为永久碳汇，仅考虑全球变暖潜势（GWP），忽略含氧阴离子再活化的生态毒性影响。示例计算表明，钒再活化产生的淡水生态毒性可能抵消CO₂封存GWP效益的16%-162%（基例为49%），因此需要多指标LCA。碳信用方法学（如Verra VM0043）要求百年持久性，但未区分寿命末期情景。

4.3 胶凝基质的缓解作用及其局限
胶凝基质通过物理封装、化学结合、吸附和维持高pH，可将浸出降低一至四个数量级。但这种保护依赖物理完整性，破碎使反应表面积增大数个数量级，暴露未碳化核心。目前只有一项研究直接比较了破碎与未破碎碳化材料的浸出，发现破碎增加Cr和V释放。

4.4 为稳定性优化：重新思考碳化工艺设计
应追求多目标优化而非最大CO₂吸收。例如钢渣碳化度约44%为最优。策略包括碳化涂层实现空间分离、选择中等碳化度、谨慎选择操作条件、避免碱激发、提供替代固定位点。

4.5 政策与监管影响
建议制定针对碳化材料的标准化浸出测试协议（包括pH依赖性、整块/破碎比较、时间分辨取样）。纳入的24项研究中有12项来自中国，但GB 5085.3、HJ 1134-2020等标准均未将钒纳入监管，形成盲点。建议将钒加入受控元素清单，进行多金属净变化评估。碳信用需分级持久性因子。绿色采购应包含寿命末期测试。

4.6 循环性框架
完整的循环性框架表明，碳化废渣材料可提供真正环境效益，但不能仅由CO₂吸收数据假设。

4.7 对其他研究较少的废物类型的影响
赤泥和磷石膏证据不足，但机制上可能适用。赤泥类似钢渣具有高碱性和含氧阴离子；磷石膏起始pH较低，情况可能不同。需进一步研究。

5. 结论
主要发现：浸出响应具有元素特异性；胶凝基质提供重要但不完美的缓解；中等碳化度通常提供更优净环境性能。所有研究均为实验室规模，缺乏数十年现场验证。优先研究包括：多准则优化框架、标准化寿命末期浸出协议、超过五年的现场研究、系统量化破碎效应、将多金属浸出集成到LCA、开发碳化稳定性指标。最后强调需要标准机构和市场机制参与。