基于 n-烷烃链长丰度的非洲植物化学分类监督机器学习方法

《Organic Geochemistry》：Supervised machine learning approaches to African plant chemotaxonomy from n-alkane chain length abundances

　　

•正构烷烃分布可以区分个别非洲木本和草本植物。
•机器学习模型以 81–89% 的验证准确率预测植物功能型。
•在分类木本和草本植物方面，机器学习模型的表现比已发表的比例指标高出多达 18%。
•在使用机器学习模型时，需要对有机地球化学数据集进行特定处理。
•标准化的报告实践和方法论将增强机器学习模型的效用。

引言
区分木本和草本生态系统是古生态学家长期以来的目标，特别是在非洲，植被结构的转变与气候变化以及与人类祖先是饮食、进化和生态学密切相关（Bobe, 2004; Cerling and Hay, 1986; Levin, 2015; Liddy et al., 2016; Polissar et al., 2019; Uno et al., 2011）。重建植被结构的成熟方法包括植物硅酸盐、花粉、宏化石和稳定碳同位素 (δ13C) 分析（Bonnefille, 2010; Feakins et al., 2013; Hoorn, 2000; Jacobs, 2004; Levin et al., 2011; Munyaka et al., 2025; Str?mberg, 2011）。最近，植物蜡正构烷烃也已成为非洲古生态重建中越来越受欢迎的工具（例如，Johnson et al., 2016; O'Mara et al., 2022; Schefu? et al., 2003; Uno et al., 2016b）。

长链植物蜡正构烷烃由所有被子植物产生，并通过土壤、湖泊和海洋沉积物分别整合到捕获局部、区域甚至亚大陆尺度的沉积档案中。被子植物通过脱羧产乙酸脂肪酸合成正构烷烃，从而产生特征性的奇偶优势链长丰度模式，并主要产生链长在 25 到 35 个碳原子之间（C25–C35）的正构烷烃（Eglinton and Hamilton, 1967; Freeman and Pancost, 2014）。因此，鉴于植物蜡正构烷烃通过奇偶优势丰度清晰指示初级植物特征，且具有灵活的空间尺度，它们被广泛用作古生态重建的生物标志物（Casta?eda and Schouten, 2011; Freeman and Pancost, 2014; Sachse et al., 2012）。

使用植物蜡正构烷烃进行非洲植被重建的研究通常利用化合物特异性碳同位素测量（Garcin et al., 2014; Uno et al., 2016a），这依赖于现代观察到的 C3 和 C4 光合作用特征分别指示木本和草本生态系统（Cerling et al., 2011; Negash et al., 2024）。然而，仅靠这种同位素方法无法重建例如 C3 草本生态系统，这种生态系统今天存在于非洲的生态位中，过去可能更为广泛（Feakins et al., 2013; Linder, 2017）。地理范围广泛的现代生态调查（例如，图 1）表明，植物蜡正构烷烃的链长分布在木本和草本植物功能型之间是独特的（例如，图 2），草本植物产生的正构烷烃链长更长（C33 和 C35）（Bush and McInerney, 2013; Rommerskirchen et al., 2006; Tweedy et al., 2025; Vogts et al., 2009）。这表明正构烷烃链长分布可以作为非同位素植被代理，补充现有的 δ13C 分析，而无需增加分析工作量，因为在同位素分析前量化正构烷烃浓度已是标准程序。

以前的研究使用了各种链长指标作为非洲木本和草本植被的定量代理。C31/(C31 + C29) 的比率已被非洲和其他大陆的研究用来区分更木本（C31/(C31 + C29) < 0.5）或草本（C31/(C31 + C29) > 0.5）的环境（Rommerskirchen et al., 2003; Zhang et al., 2008）。最近，开发了 GRIND 指数，该指数区分了刚果雨林的单子叶和双子叶植物（Guardiola et al., 2025）。最后，研究广泛地援引平均链长 (ACL) 作为沉积记录中草本输入的另一个指标（例如，Vogts et al., 2012）。所有这些比率都将本质上多维的链长信息简化为单一指标，必然遗漏了完整链长分布中包含的一些信息。例如，显著不同的正构烷烃分布可能产生相似的 ACL 值，这意味着单独解释 ACL 可能会掩盖诊断信号（Polissar et al., 2025）。此外，先前的工作通常依赖于木本和草本集合平均分布（例如，图 2）来定义植被端元，对个别植物正构烷烃分布之间巨大的变异性及其偏离植物功能型均值的可能性处理有限。因此，需要更细致和定量的评估，即在个别木本和草本分类水平上正构烷烃分布的预测能力，这不依赖于单一的折叠比率来定义这一界限。

有监督机器学习 (ML) 提供了一个自然的框架来解决这个问题，通过学习链长分布中的多维模式，明确考虑植物间的变异性，并定量评估分类性能。使用一个包含 625 种现代非洲植物的数据集，包括 129 个新分析，我们测试有监督机器学习分类器是否能仅根据其正构烷烃链长分布可靠地将个别样本识别为木本或草本植物功能型。在此过程中，我们还概述了最佳实践和实际考量，供有机地球化学家寻求将机器学习方法应用于生物标志物数据集时参考，旨在促进这些计算工具在领域内的广泛采用。

本研究应用了几类机器学习算法，以确定哪些最适合解决上述科学目标，平衡模型复杂性和数据集大小。机器学习算法需要特征——每个样本的数据输入——以及，在有监督学习中，标签——每个样本的已知类别或值。在本研究中，特征是 C25 到 C35 奇数正构烷烃的相对丰度，标签是植物功能型，即“木本”或“草本”。我们在下面总结了本研究中使用的机器学习主要类型：

(1) 无监督机器学习算法在不使用标签的情况下识别模式，揭示数据中的关系以发现内在结构。识别出的分组可能与数据集标签一致，也可能不一致，因此无监督算法仅在感兴趣的标签与数据中的主导趋势一致时才适用于分类。主成分分析 (PCA) 是有机地球化学中常用的一种无监督机器学习算法示例（例如，Pearson et al., 2008; Xue et al., 2011; Gal et al., 2022）。

(2) 有监督机器学习算法在训练过程中使用标签，以增强模型基于其特征区分标签的能力。在有监督机器学习中，有两个主要子类型：
a. 分类算法通过学习决策边界——无论是线性的还是非线性的——将每个样本分配到离散类别，该边界能最好地将特征空间中的标记数据分离开来。非线性决策边界在复杂数据集上可能表现更好，但也可能增加计算复杂性。
b. 回归算法预测连续值而非离散类别。由于我们的植物功能型标签是类别型的，回归算法未在本研究中使用，但对于未来利用机器学习进行古生态预测的研究（例如，将样本放置在木本覆盖分数线上，如 Cerling et al., 2011）可能相关。

除了关于哪种机器学习算法最适合我们的目标的考量外，还有与有机地球化学数据集相关的特定限制和特殊性必须仔细考虑。首先，数据集通常比其他许多领域小，反映了生物标志物提取和量化的劳动密集性质。较大的数据集通常更受欢迎，因为它们可以通过提供更多机会来捕捉复杂模式来改善机器学习算法的训练。然而，通过选择适当的模型、超参数和训练到验证的比例，仍然可以从较小的数据集中生成有用的见解，以防止过拟合。其次，有机地球化学数据集——包括正构烷烃链长分布——通常是成分型的（Aitchison, 1982; Greenacre, 2021; Pearson, 1897），这意味着值是相互依赖的。因此，必须使用特定技术对数据进行归一化才能进行训练，因为许多机器学习模型期望特征是独立的。

部分片段
文献综述
非洲植物的正构烷烃分布通过文献综述汇编而成。如果样本符合以下标准，则被纳入：
(1) 植物为被子植物（开花植物）。
(2) 植物功能型可根据提供的属和种数据确定。仅包括“木本”（树木或灌木生长形式）或“草本”（禾本科草，不包括竹子）植物功能型。
(3) 报告了 C25–C35（含）奇数链长的正构烷烃分布。

我们的研究排除了裸子植物，因为它们不表现出
新产生的非洲植物正构烷烃数据
总体而言，本研究中描述的新正构烷烃分布符合预期的非洲木本和草本植被模式。如图 S3 所示，木本植物 (n = 86) 以 C29 为峰值，C33 低且 C35 产量可忽略不计 (ACL = 28.77)，而草本植物 (n = 43) 以 C31 为峰值，长链产量更高 (ACL = 30.23)。当比较来自尼日尔 (n = 40) 和桑布鲁国家保护区 (n = 88) 的组合时，尼日尔木本和草本分布遵循
当前模型性能
本研究中训练的机器学习分类器取得了 81 到 89% 的验证准确率，训练和验证性能之间的差异很小（-5%–+4%）。训练和验证准确率之间的小偏差表明，通过超参数选择适当地约束了模型复杂性，允许分类器很好地泛化到未见过的数据（Hastie et al., 2009）。非线性 SVM 模型取得了最高的验证准确率 (89%)，但所有其他

结论
有监督机器学习分类器在区分非洲木本和草本植物方面达到了高达 89% 的验证准确率（81–89% 范围），比之前发表的正构烷烃比率表现高出 10–18%。这提供了多维正构烷烃分布可以区分植物功能型且无需同位素测量的明确证据。此处取得的高验证准确率也支持在有机地球化学领域使用机器学习技术进行新的应用。这

在稿件准备过程中生成式 AI 和 AI 辅助技术的声明
在准备本工作期间，作者使用了 ChatGPT 5.0 以协助在 python 中绘图，并对稿件本身进行语法和清晰度编辑。在使用该工具/服务后，作者根据需要审查和编辑了内容，并对已发表论文的内容承担全部责任。

CRediT 作者贡献声明
Ruth R. Tweedy：写作 – 审查与编辑，写作 – 初稿，可视化，验证，软件，项目管理，方法论，调查，形式分析，数据整理，概念化。Sarah C. Shi：写作 – 审查与编辑，验证，软件，资源，方法论，调查，形式分析，数据整理，概念化。Kevin T. Uno：写作 – 审查与编辑，验证，监督，资源，项目管理，方法论，调查，

竞争利益声明
作者声明他们没有已知的可能影响本文所述工作的竞争性财务利益或个人关系。

致谢
这项工作主要得到 NSF CAREER 赠款 (EAR 19-45446) 对 KTU 的支持。SCS 的额外支持来自 NSF 赠款 1757602 为 LDEO 的一个 REU 项目。植物样本根据美国农业部受控进口许可证 #PCIP-18-00526 进口。KTU 感谢 Celine Boileau 和 Akly Joulia（尼日尔阿加德兹的 Auberge d'Azel 所有者）的热情好客和后勤支持；感谢 Akly 提供进入其位于阿加德兹以外的 oasis 的机会，在那里采样了许多植物；致 Ruth R. Tweedy|Sarah C. Shi|Kevin T. Uno

Ruth R. Tweedy|Sarah C. Shi|Kevin T. Uno