《Optics & Laser Technology》：Spatial energy deposition reconstruction enables localized interfacial enhancement and multiscale structural evolution in 1.9 μm laser-processed polypropylene
编辑推荐：
摘要聚丙烯（PP）由于其化学稳定性、低密度、可加工性和机械灵活性，在高洁净度聚合物组装中得到广泛应用。然而，在半结晶PP中，界面熔合区经常由于分布的体积热源导致收缩不匹配和局部应力集中，从而损害了结构稳定性和机械可靠性。本文提出了一种S形扫描策略，以重新分配界面熔合区的激光能量，
摘要
聚丙烯（PP）由于其化学稳定性、低密度、可加工性和机械灵活性，在高洁净度聚合物组装中得到广泛应用。然而，在半结晶PP中，界面熔合区经常由于分布的体积热源导致收缩不匹配和局部应力集中，从而损害了结构稳定性和机械可靠性。本文提出了一种S形扫描策略，以重新分配界面熔合区的激光能量，并通过路径长度校正因子确保与相同有效线能量的线性路径进行比较。在Eeff = 1.0 J mm?1、A = 1.4 mm的条件下，该接头表现出最高的表观搭接剪切强度，达到26.8 MPa，是线性扫描的2.5倍，失效模式从以界面为主的裂纹转变为更明显的塑性能量耗散断裂。红外热成像和数值模拟显示，S形路径显著拓宽了热带，降低了横向温度梯度，并抑制了局部应力集中，从而增强了界面结构的连续性和载荷传递稳定性。XRD和DSC表明，所有界面熔合区仍主要由α-PP晶体主导，而S形路径引发了更强的表观再结晶反应，使表观冷却结晶度从41.2%增加到43.4%。结合Raman、HRTEM和AFM-QNM分析进一步证明，S形路径促进了更均匀的局部有序结构重构，减少了微观机械异质性，得到的平均Derjaguin-Muller-Toporov（DMT）模量为2.77 ± 0.56 GPa，变异系数为0.202。这项工作阐明了路径策略、能量沉积、热历史、结构演变和机械响应之间的关系，并为PP介质界面增强提供了一种无吸收剂、可调的方法。
引言
聚丙烯（PP）由于其化学耐受性、电绝缘性、低密度、可加工性和机械灵活性，被广泛应用于微流控、柔性器件、可穿戴设备和通用工程部件[1]、[2]、[3]、[4]、[5]。在许多PP组装中，接头界面必须在不影响尺寸稳定性和化学洁净度的同时传递载荷。因此，当组成纯度和污染控制非常重要时，避免使用额外吸收剂、粘合剂或中间层的接合方法具有吸引力。
然而，当前的单片制造过程难以满足多材料和多组分系统的需求。与化学键合、超声波键合和热熔接等二次接合技术相比，激光加工聚丙烯具有非接触操作、低污染和可控能量输入的优势[6]。在实际应用中，如果同时需要高强度、高洁净度和生物相容性，通常使用800–1100纳米范围的常规激光器，这些激光器依赖吸收剂在界面建立局部表面热源；然而，引入吸收剂可能会对生物相容性造成限制[7]。相比之下，1.9微米激光器通过聚合物链的固有振动吸收实现无吸收剂能量耦合，并沿光传播方向产生分布的体积热源[8]，同时沿光传播方向生成分布的体积热源能量沉积[9]、[10]、[11]。先前的研究表明，铥纤维激光器能够实现多种透明热塑性塑料的高质量接合[12]，拉伸强度可达到母材的80%以上。De Pelsmaeker等人进一步将铥纤维激光器应用于透明热塑性塑料[13]，并通过表观搭接剪切强度量化接头性能，得到PLLA的剪切强度为25.42 MPa，PMMA的剪切强度为20.75 MPa。尽管由于材料系统和接头配置的不同，直接比较强度值受到影响，但这些结果仍然表明，在无吸收剂条件下，仅通过波长特异性的固有吸收就可以实现高强度接合。三维有限元模型也被用于激光传输焊接中的瞬态温度场和焊缝几何形状的预测，预测的焊缝宽度和穿透深度与实验测量结果一致[14]。然而，对于半结晶PP而言，局部热输入不仅决定了瞬时温度升温和熔合程度，还与热历史、结晶动力学、收缩不匹配和应力集中相互耦合，共同决定了界面微观结构和宏观机械响应。与非晶聚合物相比，半结晶PP对热输入轨迹和冷却过程更为敏感。局部温度梯度、晶体生长竞争和微区异质性相互耦合，容易导致结构重构不均匀、局部应力集中和机械性能分散加剧。在这种加热条件下，路径依赖的空间能量沉积、结晶相关演化和接头性能之间的耦合机制尚不完全清楚。
为了减轻由于热输入时空不均匀性引起的应力集中，使用1064纳米激光器的吸收辅助研究开发了路径调节策略，如圆形扫描和光束振荡，这些策略可以通过扩大热输入覆盖范围来改善焊缝宽度和接头一致性[15]、[16]、[17]。代表性例子包括光束振荡效应的研究…、圆形轮廓热源模型…以及TWIST焊接的数据驱动优化[18]、[19]、[20]、[21]。这些研究为路径依赖的热覆盖提供了重要基础。当有效线能量或停留时间增加时，界面峰值温度仍然会上升，这可能会引起热退化并缩小加工窗口。因此，在1.9微米无吸收剂条件下对于半结晶PP，仍有必要系统地阐明空间能量沉积如何与温度-应力场相互作用，以实现强度增强和应力降低的协同优化。然而，对于半结晶PP系统，目前尚缺乏对路径重构如何影响空间能量沉积剖面以及进一步影响热历史、局部有序结构和微观机械异质性的系统理解。特别是在无添加剂条件下，由分布体积热源主导的热输入模式使得界面区域对扫描路径、停留模式和空间覆盖特性更加敏感。如果仅通过增加输入能量或延长相互作用时间来加强界面性能，温度峰值、横向温差和收缩不匹配通常会同时增大，这对结构均匀性和可靠性提高反而有害。这些考虑表明，对于半结晶PP的局部界面增强，迫切需要通过路径设计来重构空间能量沉积模式，从而积极调节热输入模式，而不仅仅依赖于总热输出的变化。
我们提出了一种关键技术来提高半结晶聚合物的界面可靠性，该技术不依赖于简单地增加热输入，而是采用主动的空间能量沉积方法。基于这一理解，本文以聚丙烯为模型系统，在无吸收剂的1.9微米激光条件下设计了S形扫描路径。这一策略旨在拓宽热带，缓解横向温度梯度，减少局部热应力集中，从而促进多尺度界面结构的协调重构，最终实现机械性能的提高和结构响应的稳定性。为了阐明其背后的机制，结合了机械测试、红外热成像和热机械耦合模拟，以及多尺度表征方法（包括差示扫描量热法（DSC）、X射线衍射（XRD）、拉曼光谱、高分辨率透射电子显微镜（HRTEM）和原子力显微镜（AFM），系统地建立了扫描路径、能量沉积、热历史、结构演变和性能响应之间的相关性。这项研究提供了一种无添加剂且可调的界面增强策略，并为半结晶聚合物的可靠构造提供了新的材料设计思路。
章节摘录
材料和能量沉积模型
实验材料是由深圳安合物品有限公司（中国深圳）提供的聚丙烯（PP）片材，商业等级为AHD-140。片材尺寸为30毫米×30毫米×2毫米。该材料是一种密度为ρ = 0.901 g m?3的PP共聚物。采用搭接接头PP-PP配置，焊缝长度设置为L = 15毫米。为了确保界面接触状态的可重复性，PP片材在实验前进行了预处理：
机械响应和断裂特性
如图2(a-c)所示，在整个有效线能量范围内，S形路径始终比线性路径产生更高的表观搭接剪切强度。线性路径的表观搭接剪切强度整体保持在较低水平，而S形路径的表观搭接剪切强度随着Eeff的增加先增加后减少，在Eeff = 1.0 J mm?1时达到最大值26.8 MPa。路径长度校正因子和加工参数确认了这一点
结论
本研究解决了无吸收剂局部近红外照射下半结晶聚丙烯中常见的非均匀热历史、收缩不匹配和界面承载能力不足的问题。通过比较线性路径和S形路径，阐明了扫描路径调制如何影响空间能量分配以及相关的热响应、结构响应、微观机械响应和承载能力
CRediT作者贡献声明
李朝阳：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原始草稿，可视化，验证，软件，方法论，调查，正式分析，数据管理。陈新宇：撰写 – 审稿与编辑，监督，资源，项目管理。刘井亮：撰写 – 审稿与编辑，监督，资源，项目管理。张静：撰写 – 审稿与编辑，监督，资源，项目管理。李娟波：撰写 – 审稿与编辑，撰写 – 原始草稿，
利益冲突声明
作者声明他们没有已知的可能会影响本文报告工作的竞争性财务利益或个人关系。
致谢
国家自然科学基金的高技术研发中心（资助编号：2024YFB4609200）和吉林省固态激光技术及应用重点实验室对本工作的支持。
李朝阳|陈新宇|刘井亮|张静|李娟波|余永志|金光勇
