热带河口微污染物的数据驱动优先评估框架：揭示隐性毒性与确定性健康风险

《Environmental Pollution》：Data-Driven Prioritisation Framework for Micropollutants in Tropical Estuaries: Unveiling Hidden Toxicity and Deterministic Health Risks

　　摘要"蓝色经济"在热带河口地区的快速扩张造成了复杂的污染特征，需要强大的方法来识别高风险污染物。当前的优先排序方法通常存在浓度偏差，这会掩盖痕量但高毒性的化合物。本研究以中国三亚的一个热带河口为中心，建立了一个数据驱动的优先排序框架，整合了144种微污染物的暴露潜力和危害潜力。通过采用主成分分析和K-means聚类，该框架将污染物客观地分为不同的管理层级。毒性当量因子的引入纠正了之前对芳烃受体活性化合物（如多环芳烃和多氯联苯）的低估。筛选结果确定了19种I类（高优先级）污染物，主要由遗留的二氯二苯三氯乙烷和旅游业产生的多环芳烃主导，突出了与工业河口不同的"热带旅游"特征。该框架为数据稀缺的沿海地区提供了一个可扩展的、资源高效的综合生态和健康风险筛查工具。与主要依赖污染物浓度或单一风险终点的现有优先排序方法不同，该框架整合了暴露-危害相互作用、TEF校正的毒性评估和双重风险筛查，以揭示被忽视的高风险污染物，并提高复杂沿海环境中的优先排序准确性。引言河口在全球水文循环中发挥着"肾脏"的作用（Chubarenko等，2025），作为动态的生物地球化学反应器，陆地污染物在这里与海洋生态系统汇聚（Tang和Gao，2013）。随着"蓝色经济"的快速扩张，热带河口越来越多地被转变为密集的旅游中心（Kurniawan等，2026）。随着旅游业的发展和人类活动的加剧，这些沿海区域的环境压力也随之增加。疏水性有机化合物通常以其环境持久性、生物积累潜力和高毒性为特征（Aravind kumar等，2022）。尽管它们在水中的溶解度很低，但它们很容易吸附到沉积物和悬浮颗粒物上，最终通过食物网中的生物放大对人类健康构成重大威胁。一旦通过地表径流和大气沉积进入三亚河口环境（Liu等，2013），这些污染物不仅危及水生生态系统的稳定性，还通过底栖摄食和营养转移产生显著的生物放大效应（Jiang等，2005）。长期暴露于高毒性化合物，如多环芳烃和多氯联苯，可导致鱼类和底栖无脊椎动物的发育畸形、内分泌干扰和生殖功能受损，从而威胁区域生物多样性（Kuang等，2026）。对人类而言，这些疏水性有机化合物通常具有致癌性、致畸性和致突变性特征，很容易通过海鲜食用链进入人体（Wu等，2025）。它们倾向于在脂肪组织中积累，对当地居民和大量游客的免疫系统和神经系统造成长期健康风险。Manjarrés-López等（2025）报告称，对所获得的污染物浓度数据的分析显示，研究区域存在严重的污染水平和不断升级的环境压力。因此，建立稳健的污染物优先排序框架对于指导和优化有针对性的缓解策略至关重要。对现有评估框架的关键审查表明，当前的风险商方法通常存在"浓度偏差"（Cui等，2022），经常标记出高丰度但低毒性的化合物，同时掩盖了痕量高风险污染物（例如芳烃受体活性异构体）（von der Ohe等，2011）。要准确识别这些隐藏的威胁，从基于通用浓度的排序向整合毒性当量因子的框架转变至关重要。因此，我们选择了中国人口密集地区中非常受欢迎的岛屿旅游目的地——海南三亚，来研究这些人为活动对环境的影响。我们在三亚的几条河流上建立了近20个采样点，并在2022年的冬季和夏季监测了144种微污染物（详细信息见表S1）。144种目标微污染物被分为五个分析类别：农药、阻燃剂、有机氯农药、多环芳烃和多氯联苯。为了验证我们新构建的评估模型的科学稳健性，该模型同时评估生态和健康风险。与常规监测工作不同，本研究的主要目标是：（1）通过在三亚河口系统中的实际应用来推进所提出的双重风险模型超越理论概念化阶段，（2）制定并验证一个全面的优先排序框架，该框架不仅捕捉双重环境风险，还明确考虑了目标致癌化合物与传统污染物相比对人类健康的差异性毒理学影响，以及（3）识别热带、旅游驱动型河口的独特污染特征，从而基于系统性的污染物优先排序提出有针对性的管理策略。片段研究区域和样品信息选择了研究区域内的主要河流和海湾，即三亚河、林春河、邵琪河、红沙河、藤桥河、宁远河、亚龙湾、三亚湾、亚龙湾和海棠湾（图1）。采样在湿季（2022年7月）和干季（2022年12月）进行。总共收集了35个水样（21个来自河流，14个来自海湾；详细位置数据见表S2。采样点经过精心布置，以捕捉空间变化。发生模式和暴露潜力在沿海人为梯度上的监测显示了一个典型的非工业、受旅游影响的环境污染特征。在144种受监测的微污染物中（范围从未检测到萘的462.46 ng/L），农药、多环芳烃和有机氯农药表现出最高的暴露潜力（中位EP≈0.6），显著超过阻燃剂（图2a）。主成分分析进一步阐明了这些模式（图2b）：PC1（90.2%的方差）通过频率和……的协同作用定义了总体暴露风险。污染物风险评估框架我们实施了一个双轨框架来评估污染物风险（图S5）。对于生态风险，将TEF整合到危害计算中考虑了毒理学差异，从而将评估准确性提高了31.6%。对于健康风险，纳入ILCR校准了传统的HQ系统，将高风险物质识别准确性提高了5.3%。这些改进反映了19种I类优先物质中成功捕捉到的隐藏风险比例。CRediT作者贡献声明谢景怡：可视化，形式分析。胡美言：可视化，形式分析。那广水：写作 - 审阅与编辑，监督，资金获取，概念化。王晓辉：可视化，形式分析。赵维奇：写作 - 原稿，可视化，方法论，形式分析。曹生凯：写作 - 审阅与编辑，方法论，形式分析，概念化。张小迪：写作 - 审阅与编辑，形式分析。张银天：方法论。未引用参考文献Aravind kumar等，2022；Li等，2021。利益冲突声明作者声明他们没有已知的竞争财务利益或个人关系，这些关系可能影响本文所报道的工作。致谢本工作得到了海南省重点研发计划（ZDYF2024SHFZ085，ZDYF2025SHFZ062）、国家自然科学基金（U24A20185，编号42376234）、海南热带海洋学院科研基金（RHDRC202201，RHDRCZK202508）和海南省农林环境过程与生态调控重点实验室开放项目（海南大学）的支持。作者信息：曹生凯|赵维奇|张银天|张小迪|杨松悦|陆浩飞|郭同宇|胡美言|谢景怡|王晓辉|那广水单位：海南热带海洋学院 亚龙湾创新研究院 海南省滨海生态环境过程与碳沉重点实验室 热带海洋生物资源利用与保护教育部重点实验室 生态环境学院 中国三亚572022