评估空气质量模型对实际排放变化的响应能力，以用于空气质量规划

《Environmental Pollution》：Assessing the responsiveness of an air quality model to real-world emission changes for air quality planning

　　

**摘要。** 本文利用一个实际排放显著减少的场景（例如COVID-19大流行所提供的场景），评估空气质量模型对全欧洲实际排放变化的响应能力。评估通过将CHIMERE化学传输模型的结果与基于观测的估算进行比较来完成，这些估算来源于五年平均浓度、广义可加模型，以及针对西班牙的梯度提升机方法。CHIMERE估算的影响与基于观测的估算吻合得相当好，但在意大利北部和西班牙北部的部分地区存在较大差异。所有方法论均显示出NO2浓度一致且稳健的减少趋势。关于O3，基于观测的方法论结果与CHIMERE根据所用指标不同而估算出的不同影响相符。所有方法一致表明，受较高太阳辐射时段影响最大的指标中，O3减少量最为显著。相反，对于NOx排放高地区的年平均浓度，所有方法论一致估算O3浓度增加，这是一种由NO滴定减少驱动的非线性响应，验证了模型捕捉复杂化学反应动态的能力。通过成功验证化学传输模型在真实排放变化条件下的响应能力，本研究表明这些模型可被视为空气质量规划中评估未来减排情景的有用工具，尽管在局部条件难以建模的区域仍需考虑不确定性。

**1. 引言**

国家排放削减承诺指令（欧盟2016/2284号指令）设定了五种主要空气污染物在2030年的减排目标，并要求欧盟成员国制定国家计划以实现预期的减排量。此外，近期批准的《关于欧洲环境空气质量与清洁空气的指令（欧盟2024/2881号）》要求成员国制定空气质量路线图、空气质量计划或短期行动计划，以确保符合该指令的要求。这些在国家级或地方行政层级制定的项目和计划，需要估算某项措施或一组措施对空气质量的影响。

化学传输模型可用于估算排放削减对空气质量的影响。在许多国际论坛中，如FAIRMODE（空气质量建模论坛），通过分析不同模型对假设情景的预测来研究模型对排放变化的响应（Bessagnet等人，2023，2024）。然而，在这类研究中，无法与观测数据进行对比，导致在化学传输模型对真实世界大规模减排的敏感性方面缺乏实证验证。这些响应的准确性是一个极具挑战性的问题，但对环境管理至关重要；例如，为满足臭氧（O3）政策目标而设计的减排措施可能因复杂的城市化学过程而导致某些浓度指标出现局部增加（Vivanco等人，2021）。理解这些不同的响应对于确保空气质量计划实现预期的健康保护目标而不引发非预期副作用至关重要。

2020年COVID-19大流行导致的活动限制使欧洲人为排放总体下降，主要由各国出行限制驱动（Guevara等人，2021）。因此，这一COVID封锁期为排放削减对污染物浓度的影响提供了有价值的信息，但仅从观测浓度来估算排放削减的影响并不容易。这是因为2020年的实测浓度不仅反映了排放变化带来的变化，还反映了气象条件变化带来的影响。

不同方法论已被应用于考虑排放效应，在某些情况下还包括气象效应。Gkatzelis等人（2021）回顾了各种基于观测的方法论（OBMs），并将其分为三大类：1）将观测到的2020年浓度直接与历史上的"一切如常"（BAU）参考期进行比较；2）对观测数据进行统计归一化处理，以考虑气象或化学影响（例如，使用广义可加模型或机器学习）；3）将观测数据与BAU情景的化学传输模型模拟结果进行比较。

利用历史平均值的基于观测的研究发现，在封锁期间，城市地区（如巴塞罗那、瓦伦西亚）以及中欧和意大利北部等特定区域的臭氧浓度普遍出现增加，通常将挥发性有机化合物有限的化学体制确定为驱动因素（Gorrochategui等人，2021；Sicard等人，2020；Cuesta等人，2022）。为考虑与天气相关的波动，机器学习方法——如广义可加模型和梯度提升机——确认，尽管气象变异性部分解释了这些臭氧异常现象，但排放驱动的信号仍然显著存在（Ordó?ez等人，2020），反映了独立于盛行天气条件的NOx减排化学响应。

对西班牙大都市区在高臭氧期（6月至7月）进行气象归一化后的数据揭示了一种复杂的响应，大多数地区观测到总体减少，但其他地区仍存在小幅增加（Querol等人，2021；Petetin等人，2020）。这些方法还验证了，尽管NO2水平显著下降，但总氧化剂水平（Ox）基本保持不变，从而表明欧洲城市地区的O3浓度有所增加（Grange等人，2021）。此外，基于化学传输模型的评估也证实了显著的NO2减少以及由于非线性化学作用导致的臭氧响应差异，估算在严格封锁期间西欧城市地区的平均O3水平总体上升（Menut等人，2021）。

尽管存在如此广泛的基于观测的方法，据我们所知，COVID-19情况尚未被用作基准来评估化学传输模型对排放变化的响应，即通过将其与基于观测的方法直接进行比较。在本文中，我们旨在回答以下问题：空气质量模型是否能够重现由NOx和其他O3前体物排放变化导致的对O3和NO2浓度的影响（从观测数据中估算得出）？为解决这一问题，我们以COVID-19封锁作为真实世界案例研究，进行了严格的交叉验证。我们一方面应用了化学传输模型，另一方面应用了多种基于观测的方法，来估算排放变化对NO2和O3浓度的影响。通过比较这些方法论，我们能够评估化学传输模型作为未来政策评估和空气质量管理诊断工具的可靠性。

**2. 方法**

我们使用了几种基于观测的方法（MEAN、GAM和GBM）以及一种化学传输模型，比较了COVID封锁在一个覆盖西南欧和中欧区域的排放影响，并对西班牙进行了更详细的关注。我们的分析考虑了NO2和O3的各种指标，涵盖两个时段：严格封锁期（2020年3月15日至4月30日）和整个2020年。

对于每种基于观测的方法，我们估算了一个2020年的反事实"一切如常"情景（BAU 2020）。随后，我们将这些估算的BAU浓度与实际2020年观测值进行比较，从而得出排放驱动的影响（详见第2.1节）。

与此同时，我们应用了CHIMERE化学传输模型来量化封锁的影响（第2.2节），专门利用了为2020年开发的COVID-19排放情景（Guevara等人，2021；Rodríguez-Sánchez等人，2022）。排放变化对空气质量的影响通过在模拟的BAU 2020情景与COVID-19排放情景之间计算浓度差异来估算，两者均由2020年气象数据驱动。

在评估COVID-19影响之前，我们评估了所有方法在标准"一切如常"条件下估算浓度的能力。对于这一初步步骤，我们考虑了2019年和2020年疫情前时段（2020pp），详见第2.3节。

最后，我们比较了从基于观测的方法和CHIMERE模型中得出的减排影响，以评估化学传输模型对排放变化的响应能力。

**2.1 基于观测的方法论**

我们使用了三种方法来估算BAU 2020浓度（即在无封锁相关排放变化情况下本应出现的假想水平）。这些BAU估算值与实际2020年观测值之间的差异提供了排放驱动影响的度量。

第一种也是最简单的方法是MEAN，它将BAU 2020浓度估算为五年（2015-2019年）实测值的平均值。GAM方法基于Ordó?ez等人（2020）的研究，考虑气象影响来预测BAU 2020水平。第三种是GBM机器学习方法（Petetin等人，2020；Querol等人，2021），专门应用于西班牙的O3。

虽然使用MEAN方法计算的差异反映了气象和排放的变化，但GAM和GBM估算的浓度差异应主要隔离排放驱动的影响，因为它们控制了气象变异性。

我们从欧洲环境署数据库（AQ e-Reporting；EEA，2023）获取空气质量观测数据，涵盖城市、郊区和农村站点。我们选择了2015-2019年具有NO2和O3逐小时数据且时间覆盖率至少为75%的站点。该标准在封锁期分析中筛选出1962/1463个站点（NO2/O3），在全年分析中筛选出2383/1686个站点（图S1，补充材料）。分析时英国2020年的验证数据不可用。由于GBM方法论仅由Petetin等人（2020）和Querol等人（2021）应用于西班牙的少数站点且仅限于封锁期间，因此选择了一组西班牙的共同站点（"共同站点"；图S1底部，补充材料）。该站点集被用于将GBM结果与其他两种方法论的结果进行比较。

对于每个站点和污染物，我们从逐小时值计算以下每日指标：mhd（日均值）、maxhd（日最大值）以及max8hd（O3的最大日均8小时平均值）。

**2.1.1 以2015-2019年平均浓度计算BAU 2020情景（MEAN）**

在MEAN方法论中，首先根据2015-2019年时段的逐小时值，为每个站点计算每日指标（NO2和O3的mhd和maxhd，以及O3的max8hd）。然后，计算全年以及2020年封锁期对应的每一天在五年期内的平均值。最终目的是将这些"年度"或"时段"指标与2020年的相同指标进行比较。计算出的差异归因于排放和气象条件的变化，因为前几年的气象条件也可能不同。

**2.1.2 使用广义可加模型计算BAU 2020（GAM）**

本研究中使用广义可加模型来估算BAU 2020情景。模型在2015-2019年期间使用大气浓度和气象变量进行训练，然后应用该模型估算BAU 2020浓度，同时考虑2020年的气象数据。通过此技术，排放不作为预测变量，因此GAM估算的浓度假设排放没有发生变化（即BAU情景）。

使用GAM估算的BAU浓度与2020年观测值进行比较，从而提供排放变化影响的估算。

为获得BAU预测值，在每个站点计算了五个GAM。其中一个用于估算封锁期间2020年的浓度，通过使用2015年至2019年3月1日至4月30日期间的数据进行训练（类似于Ordó?ez等人，2020）。其余四个模型对应三个月的时段（一月至三月、四月至六月、七月至九月和十月至十二月），这些模型组合后获得完整的BAU 2020情景。这四个GAM中的每一个都使用2015年至2019年对应三个月时段的数据进行训练，然后用于预测2020年相同的三个月时段。这对每个站点和污染物的所有每日指标分别进行了计算。尽管气象季节（如十二月至二月）常被用于大气研究中，但本文选择的季度划分旨在与欧洲的臭氧光化学循环保持一致。欧洲O3峰值季节特征性地从四月持续到九月，这一时段通常用于欧洲影响建模评估（如EMEP，2025），以及评估臭氧（AOT40）对森林树种的影响。通过这种方式，整个峰值季节完全包含在第二和第三个时段内，从而避免了使用标准气象季节时可能出现的最大光化学活动时段被分割的问题。

用于训练和预测的气象变量取自ERA5气象再分析数据（Hersbach等人，2020），水平分辨率为0.75° × 0.75°。使用的变量包括：2米高度日最高气温；10米高度纬向和经向风分量日均值场；500 hPa位势高度；2米高度比湿；向下太阳辐射通量；以及日累积降水量。此外还添加了两个分类变量：星期几和天气图分类。

每日天气图类型是利用ERA5地面气压数据（12:00 UTC），采用R包synoptReg（Lemus-Canovas等，2019），对2000–2021年期间进行计算得出的。该软件包通过空间模态主成分分析将气压场分类为不同的环流类型。所选主成分（五个）解释了ERA5数据中超过95%的方差，从而给出十种环流类型（每个主成分两种类型）。

如前所述，我们选择了2015–2019年期间具有逐小时NO?和O?数据且时间覆盖率至少为75%的站点。该75%阈值也独立应用于每个三个月时段；不满足此标准的季度被排除在GAM训练之外，以防止季节性偏差。气象预测变量中不存在缺失值，因为它们源自连续的ERA5再分析数据集。这种筛选策略在现实世界监测网络的固有局限性（小数据缺口不可避免）与模型训练所需的统计严谨性之间建立了必要的折中。通过采用此阈值，我们利用可用的观测数据最大化了研究的空间覆盖范围，同时确保没有任何单个模型基于季节代表性不足的样本进行训练。

方法论的总体方案如图1左侧所示。更多具体细节见补充材料（附录B，B1.1）。

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图1. 用于估算BAU 2020浓度的GAM和GBM方法论方案。

**2.1.3. 梯度提升机（GBM）机器学习模型估算的BAU 2020情景**

Petetin等（2020）和Querol等（2021）使用梯度提升机（GBM）估算BAU 2020浓度。上述研究的逐小时O?浓度数据被采用。如前所述，BAU预测所估算的站点数量少于GAM和MEAN方法所采用的站点数量。由于数据可用性限制，我们仅考虑2020年1月1日至7月31日的O? max8hd。另外，如图1右侧方案所示，GBM比GAM使用了更多的气象场变量。模型的技术细节见补充材料（附录B.1.2）。

使用GBM方法估算的BAU浓度随后与2020年观测值进行了比较。与GAM的情况类似，该技术在估算特定时期浓度变化时假设排放无变化（即BAU情景）。

**2.2. 化学传输模型**

CHIMERE CTM在欧洲尤其是西班牙得到了广泛使用（Vivanco等，2008, 2009a, 2009b, 2021; Brands等，2020）。本研究使用了CHIMERE化学传输模型（2013版本，Menut等，2013），该模型基于MELCHIOR2气相化学机制。模型应用于覆盖西南和中部欧洲的欧洲域，空间分辨率为0.15°×0.15°（约15 km×15 km），同时嵌套了一个覆盖伊比利亚半岛和巴利阿里群岛的西班牙域，空间分辨率为0.05°×0.05°（约5 km×5 km），如图S2所示（补充材料）。CHIMERE模型配置见补充材料（附录B，B.2）。

使用2020年气象数据进行了两次模拟：第一次模拟被视为BAU 2020案例，采用2018年排放数据（EMEP数据库和西班牙国家排放清单，空间分辨率均为0.1°×0.1°；EMEP，2021）；第二次模拟被视为COVID-19情景，考虑了封锁措施导致的排放减少。排放减少量取自Guevara等（2021）2020年2月21日至7月31日的数据以及Rodríguez-Sánchez等（2022）2020年8月1日至12月31日的数据。这些作者估算了与2018年排放清单相比，不同污染物、行业和国家的排放变化（2018年是当时可获取的最新排放清单，最能代表BAU 2020排放情景）。Guevara等（2021）利用来自多个来源的准实时测量活动数据（如Google移动报告、航空交通统计数据）和机器学习技术计算排放变化。Rodríguez-Sánchez等（2022）采用与Guevara等（2021）相同的方法计算9月1日至12月31日期间的排放变化，但未使用机器学习技术，而是采用变量之间的观测关系（如温度与能源需求之间的关系）。

本研究中2020年NOx和非甲烷挥发性有机物（NMVOC）排放减少量的空间分布如图S3所示（补充材料）。根据Guevara等（2021），在最严格封锁期间，EU-30层面（EU-28加上挪威和瑞士）的平均NOx和NMVOC排放分别减少了33%和8%。

气象场数据取自ECMWF-IFS模型输出，通过AEMET为研究项目提供的访问权限从ECMWF的MARS档案获取。LMZ-INCA气候态值被用作母域的化学边界条件。这可能是一个局限性，因为COVID封锁对跨界传输的潜在影响未被考虑。

除已描述的两项模拟外，CHIMERE还为2019年运行了模拟，以评估模型在BAU年份的表现，如第2.3节所述。

**2.3. 不同方法论的评估**

由于本研究应用OBM的主要目的是估算排放变化期间（如2020年）的BAU浓度，验证这些方法是一个关键的前置步骤。该验证通过将估算的BAU浓度与标准BAU排放情景下的实际观测值进行比较来进行。为此，我们考虑2019年和2020年疫情前时段作为代表性BAU情景。2020pp基线期——从2020年1月1日至各国实施封锁前的2月中旬/3月中旬——根据特定区域的限制时间线定义：欧洲域（EU）为2020年1月1日至2月15日（考虑意大利等国家早期局部缓解措施），西班牙域（SP）为2020年1月1日至3月13日。

我们应用OBM估算这些特定BAU时段的浓度，基于前五年的气象和空气质量数据。具体而言，MEAN和GAM方法使用2014–2018年数据估算2019年浓度，而2015–2019年1月至2月的数据用于估算2020pp时段的浓度。

同时，CHIMERE模型也针对这两个BAU时段（2019年和2020pp）进行了评估，并额外评估了2020年全年。纳入2020年成为可能，因为CHIMERE对该年的模拟使用了专门更新以考虑COVID相关排放减少的排放清单，从而使模型能直接代表疫情期间观测到的非BAU条件。在此评估中，欧洲域使用0.15°分辨率的CHIMERE结果，西班牙域使用0.05°分辨率的模型结果对西班牙站点进行分析。

表1汇总了所有评估步骤中使用的具体方法、训练时段和站点选择标准。

**表1. 评估使用的方法和时段。**

| 时段 | OBMs / 训练时段或使用数据 / 站点选择 | 域 | CHIMERE |
|------|--------------------------------------|-----|---------|
| 2019 | GAM, MEAN / 2014–2018 / 所有可用且共同站点 | 欧洲及西班牙 | 是 |
| | GBM / 2016–2018 / 共同站点 | | |
| 2020pp | GAM, MEAN / 2015–2019 / 所有可用且共同站点 | 西班牙 | 是 |
| | GBM / 2017–2019 / 共同站点 | | |
| 2020 | | 欧洲及西班牙 | 是 |

以下指标被用于评估模型：MB（平均偏差）、nMB（归一化平均偏差）、RMSE（均方根误差）、nRMSE（归一化均方根误差）、FB（分数偏差）、nMSE（归一化均方误差）、FAC2（预测值在观测值两倍因子范围内的比例）、MRE（平均相对误差）、nME（归一化平均误差），以及此处定义为Pearson相关系数平方（PCC2）的R2，欧洲和西班牙两个域的结果均呈见于补充材料附录A。

**2.4. COVID封锁影响的比较**

我们将COVID-19封锁的影响量化为各方法论得出的BAU 2020情景与实际2020年情景之间的相对差异：

- **OBMs**：BAU 2020情景与2020年观测值之间的相对差异。
- **CHIMERE**：使用BAU排放（2018年）的模拟与使用COVID排放（2018年经活动限制调整）的模拟之间的相对差异。

为评估OBMs（GAM和MEAN）在欧洲域估算的COVID-19影响的可检测性和物理意义，我们通过误差传播方法计算了其不确定度范围。影响被定义为实际（COVID-19）情景与反事实（BAU）情景之间的相对差异。通过将该误差传播公式直接应用于影响方程，引入2019年BAU估算的年平均绝对误差（MAE）来量化各项的基线不确定性。这种分析方法使我们能够计算精确的变化区间，以确定估算的影响是否大到足以超出传播的不确定度范围（即封锁信号是否在统计上可与基线不确定性区分）。

此外，通过分析CHIMERE估算值落在OBM影响变化区间内的站点数量，评估了CHIMERE与OBM方法论的一致性。该程序的详细说明见补充材料附录X。

**3. 结果与讨论**

第3.1节展示了欧洲和西班牙不同方法论评估的结果。具体而言，在3.1.1节中，我们呈现了BAU条件下（2019年和疫情前2020年时段（2020pp））的模型性能（OBMs和CHIMERE）；3.1.2节包含CHIMERE对2020年全年的评估。在3.2节中，我们考察了使用OBMs和CHIMERE模型计算的COVID封锁对欧洲和西班牙的影响。

**3.1. 不同方法论的评估**

为评估不同方法论如何代表BAU情景，我们呈现了若干统计参数的"微笑图"（smile plots），展示了nMSE、FB和FAC2。这些图突出显示结果是否符合Chang和Hanna（2004）提出的性能标准，他们建议FAC2的可接受范围为大于或等于0.5，nMSE小于或等于1.5，FB在-0.3至0.3之间（尽管须注意的是，这些可接受性标准是针对本地高级实验研究制定的，对于CTM模拟评估可能过于严格）。图S4（补充材料）中NO?的"微笑图"表明OBMs满足了这些标准。CHIMERE估算值满足nMSE和FAC2要求，但模型低估了NO?浓度，可能由于0.15°空间分辨率不足以捕捉城市区域的高浓度梯度。这种对分辨率的敏感性在图S5（左面板）中进一步说明，该图比较了CHIMERE在西班牙监测站点上0.05°和0.15°的模拟结果。在此比较中，高分辨率模拟（0.05°）成功满足所有三项性能标准。相反，0.15°模拟仍存在低估，但仅针对西班牙站点评估时，该偏差明显低于针对全部欧洲站点的评估结果。

三种方法论同样满足O?的可接受性标准，CHIMERE对2020pp时段估算的mhd浓度除外（图2）。考虑到mhd是最受夜间值影响的指标，该情况下较高的FB值似乎与该期间某些站点夜间浓度的高估有关，这可能与时段夜间边界层的表征不当有关。Van Loon等（2007）也发现CHIMERE会高估低百分位数浓度。他们提出了高估的可能原因，如边界条件偏差（低臭氧百分位数出现在大风条件下，臭氧会迅速被输运至模型域中心），或其他问题，如模型地表层中点高度与监测站高度之间的差异，或夜间及阴天条件下混合过多，平滑了近地面臭氧的垂直梯度。GAM得分最好。需要指出的是，GAM采用日度量指标（而非逐小时值）进行训练，因此夜间浓度不构成问题。与NO?的结果不同，CHIMERE模拟的空间分辨率不影响模型性能，如附录B所示，该附录比较了西班牙站点两种分辨率的结果。

GAM方法在不同O3指标的欧洲区域内也表现出比MEAN和CHIMERE方法更高的R2和PCC值，以及更低的误差（MRE、NME和nRMSE）。例如，对于O3 max8hd指标，GAM估计值具有最低的MRE（18.5%）、NME（13.8%）和nRMSE（17.7%），同时均值偏差很小（nMB = ?0.8%）。另一方面，CHIMERE能合理地再现O3的空间变异性，如其相对较高的PCC值所示，但显示出比GAM更大的偏差和误差。

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图2. 欧洲O3浓度的Smile图，显示了max8hd（左）、maxhd（中）和mhd（右）指标的nMSE、FB和FAC2。结果显示了2019年（上）和2020pp（下）CHIMERE、GAM和MEAN方法的结果。虚线抛物线曲线表示给定FB值下的最小理论nMSE。位于红线和蓝线包围空间内的填充符号满足Chang和Hanna（2004）的可接受性标准。

各模型对O3性能的空间模式如图3所示。所有方法和指标的nRMSE值通常低于40%，其中maxhd的nRMSE值最低，mhd的值最高，表明最大误差与最低的O3浓度有关，而这些浓度对max8hd和maxhd没有影响。这种行为（年均值误差更高）在意大利北部的波河谷地更为明显，主要针对GAM和CHIMERE。CHIMERE是该地区mhd误差最高的方法，西班牙北部也是如此，与上述讨论一致。值得注意的是，MEAN是该区域中北部（比利时、荷兰和德国北部）误差最高的方法（高于CHIMERE）。这种行为在maxhd中更为明显，表明MEAN方法对于这些区域的日最大值不太合适。

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图3. 2019年欧洲区域不同方法（MEAN，左；GAM，中；0.15°分辨率的CHIMERE，右）的maxhd（上行）、max8hd（中行）和mhd（下行）O3的nRMSE空间分布。

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图4. 2020年O3影响的比较，使用MEAN（左）、GAM（中）和CHIMERE（0.15°，右）方法。从上到下：maxhd、max8hd和mhd指标

图S6（补充材料）展示了2019年和2020pp期间西班牙共同站点四种方法（GBM、GAM、MEAN和CHIMERE）的O3 max8hd的nRMSE空间分布。所有方法在2020pp期间的误差都高于2019年全年（GBM在2019年最佳，GAM在2020pp最佳）。2020pp评估的是晚冬窗口（1月至2月中旬/3月），其特征是夜晚更长和较浅的夜间边界层，这延长了NOx滴定并推迟了早晨的对流混合（Van Loon等人，2007）。交通排放与弱冬季光化学之间的这种脱耦增加了短期变异性，使冬季基线比季节性平滑减少误差的完整年度周期更难建模（Petetin等人，2020；Solberg等人，2021）。

图S7（补充材料）展示了2019年观测到的O3 mhd时间序列示例以及不同方法估计的值，站点位于比利时、法国和西班牙。选择这些站点是因为它们显示出下文讨论的COVID封锁的明显影响。对于这些站点，使用三种方法估计的mhd相当相似，并与观测值相似，西班牙站点在夏季三种方法都略有高估，而CHIMERE在此期间与观测值的吻合度最好。法国站点秋季CHIMERE的某些高估也可以看到。MEAN方法产生的结果更加平滑。

由于CHIMERE 2020模拟中使用的排放考虑到了封锁，因此也可以评估该期间的模型。在这种情况下，模型满足欧洲区域（图S8中的红色符号，考虑所有站点）和西班牙区域（图中的蓝色符号，仅指西班牙站点）内O3 maxhd、max8hd和mhd的所有可接受性标准。图S9（补充材料）显示了CHIMERE在COVID-19情景（2020年排放，图中的红线）下与补充材料图S7相同站点的O3（mhd）时间序列示例。总体而言，COVID-19情景（红线）与观测值（黑线）之间吻合良好。

3.2. 影响

图S10（补充材料）展示了封锁期间和2020全年的NO2（mhd）影响（相对差异）。正如图中上面板所示，所有方法都表明在COVID封锁期间欧洲区域的NO2 mhd大幅下降，在2020年全年程度较低（下面板）。三种方法一致的结果显示出NOx排放减少的明显影响。不同方法对气象条件的不同处理方式证实了排放的主要作用，Ordó?ez等人（2020）也讨论了这一点。

CHIMERE和MEAN及GAM方法估计的2020年O3（mhd、max8hd和maxhd）影响如图4所示。

在区域的大片地区，主要是南部，OBMs和CTM都表明所有指标的臭氧普遍下降，特别是maxhd。三种方法估计城市地区以及更广泛的法国北部、比利时、荷兰、德国西部和意大利北部（与NOx排放减少最大的区域相对应，见图S3，补充材料）有正面影响（增加）。我们CTM模拟估计的臭氧对前体物减少的敏感性可以通过Bessagnet等人（2024）的多模型敏感性测试来理解，该研究由本工作的成员共同撰写，包括使用CHIMERE模型的模拟。在该框架下，同时减少所有前体物的短期排放（NOx和VOC排放减少50%）导致所有模型的O3平均浓度略有增加，除了波河谷地等地区。CHIMERE对马德里和巴黎城市的模拟表明，平均浓度增加的主要驱动因素是NOx排放的减少，而VOC排放的减少对标峰O3浓度有更大的影响（尤其是在巴黎，预计臭氧形成更多受VOC限制）。在本研究中，NOx排放减少大于VOCs的减少，因此预计模拟影响的主要驱动因素是NOx排放减少。此外，我们基于观测的方法（GAM和GBM）揭示的城市臭氧增加与Sicard等人（2020）、Ordó?ez等人（2020）和Grange等人（2021）封锁评估中的实证和统计证据一致，这些研究一致报告了NOx排放减少后城市臭氧的增加。

所有方法都表明mhd的增加最大，maxhd的增加最小。这与以下事实有关：在高NOx排放区域，NOx减少导致夜间和冬季由于NO滴定减少而O3增加。这随后对考虑这些时期的指标（如年均值）影响更大，而对从具有更高太阳辐射水平和因此更高O3形成速率的时期计算的指标（如max8hd或maxhd）影响较小。Vivanco等人（2020）对此进行了详细讨论。

图S9（补充材料）中提到的时间序列包括COVID-19模拟（红线）和使用2018年排放的BAU模拟（蓝线），进一步说明了这些站点的封锁影响。蓝色和红线之间的比较突出了夜间NO滴定去除臭氧的重要性，这由2020年3月至5月NOx排放减少驱动。当关注其他指标（如max8hd和maxhd）时，这种差异不那么明显，如图S10所示。与也受夜间时期影响的mhd指标不同（此时NO滴定在臭氧减少中起主导作用），这两个指标是最高值的指标。

在某些地区，如意大利北部和西班牙北部，OBMs表明峰值O3浓度（maxhd）的增加与CTM估计不同。然而，这些差异发生在两种估计方法的不确定性本身较大的区域。一方面，2019年的RMSE值证实OBMs的最高统计误差和偏差正好出现在这些区域（图3，第3.1节）。另一方面，意大利北部（波河谷地/阿尔卑斯山交界）和西班牙北部（坎塔布连山脉和比利牛斯山）都具有高度复杂的地形，这对CTM模拟构成了重大挑战。这与最近对复杂地区（如中国东部）严重臭氧事件建模研究相一致，这些研究强调高臭氧浓度和亚网格过程通常受局部气象驱动、复杂风场和垂直输送动态的强烈调节（Zhang等人，2022）。此外，我们的相对差异图显示尖锐的空间梯度——在近距离处出现对比鲜明的红色和蓝色像素（表示局部O3增加和减少）。CHIMERE的15 km × 15 km水平分辨率本质上太粗，无法再现这种细尺度的变化，使得网格单元平均值与单个监测站点的可比性降低。与O3相比，三种方法对NO2显示更大的一致性，可能是因为O3水平更受这些复杂气象驱动的强影响，而NO2浓度与排放模式的关联更直接，正如Ordó?ez等人（2020）所指出。

如第2.4节所述，一阶误差传播框架应用于OBMs获得的影响（补充材料表S3）。分析表明，由封锁引起的NO2指标高度可探测，中位相对不确定性低于0.41，超过93%的站点显示出与基线不确定性明显可区分的影响。对于O3，由于非线性的化学响应，不确定性更大且空间异质性更强，但在严格封锁窗口期间，不确定区间宽度与影响幅度的比率显著改善，在70–85%的站点产生可区分的影响估计（表S3）。

对于确定性CTM量化置信区间仍然是数学上的挑战，由于排放减少系数和气象驱动中的复杂非线性不确定性。此外，CHIMERE的15 km水平分辨率在站点位置引入空间代表性不匹配。尽管存在这些结构性限制，CHIMERE估计的影响与OBMs一致；在NO2的58–69%的站点和O3指标的48–66%的站点上落在GAM-MEAN组合不确定性包络内，如补充材料表S3所示（CHIMERE（OBM-UE %））。

如上所述，西班牙的O3有额外的方法（GBM）可用，允许进行更全面的分析。三种OBMs（MEAN、GAM和GBM）和CHIMERE模型对封锁期间共同站点O3 max8hd影响的比较如图5所示（上面两行）。GAM的完整站点集结果也显示在图中（下面一行）。总体而言，估计的影响具有非常相似的空间分布。CHIMERE的响应（在西班牙区域约5 km分辨率上）与三种方法相当吻合，捕捉到高NOx排放区域的O3增加和西班牙其他地区下降。大型城市地区（如马德里和巴塞罗那）的O3增加区域可能被高估，因为模型分辨率可能无法捕捉强烈的局部梯度。GAM在西班牙北部完整站点集（图底部）估计的某些增加比CHIMERE估计的更为明显。

然而，GAM和MEAN方法在2019年3月至4月期间对部分站点的浓度估计偏低，尤其是西班牙北部的站点（如补充材料中的图S12示例所示）。这种不确定性可能导致影响评估被高估。

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图5. 在封锁期间，MEAN（左上）、GAM（左中）、GBM（右上）和CHIMERE（0.05°；右中）方法估计的O3最大八小时日均值相对变化。底部地图展示了GAM方法的相同指标，但使用了完整的站点集合。

本研究存在若干固有局限性。一方面，OBS方法（MEAN、GAM和GBM）未纳入显式的长期趋势预测因子。然而，由于它们基于近五年基线期（2015–2019）的现场数据进行训练，来自车队更新或欧洲清洁空气政策的逐步减排已自然融入基线水平中。另一方面，CHIMERE使用固定的化学边界条件。由于疫情引发了全球排放收缩，实际进入欧洲的O3半球背景浓度可能低于气候基线水平。这种较低的输入量会缓和光化还原驱动的城市O3增加，同时强化农村地区的下降趋势。因此，不变的边界条件意味着可能高估了城市O3的增加幅度，并低估了背景浓度的下降幅度。尽管如此，这种设置严格隔离了欧洲对区域减排的敏感性，避免了跨界效应。

**4. 结论**

本研究将三种OBS方法（MEAN、GAM和GBM）与CHIMERE化学传输模型模拟进行基准比较，以评估模型复制COVID-19封锁期间排放变化对欧洲NO2和O3影响的能力。

使用2019年数据和疫情前2020年数据的评估表明，三种方法总体上表现令人满意，其中GAM通常产生最小误差。意大利北部的一致误差突出了该地区深刻的气象和地形复杂性。这些结果验证了此类方法可用于估计"一切如常"（BAU）浓度和评估减排情景。

关于2020年减排影响估计，不同方法产生了空间上一致的结果。所有方法均捕捉到O3以下降为主的趋势，局部增加仅限于高NOx区域。这种空间模式证实了NO光化还原的关键作用，即较低的NOx排放减少了O3的清除，这一过程在夜间尤为关键。

化学传输模型在马德里和巴塞罗那等大型城市区域估计的O3增加可能偏高，这是由于模型分辨率不足（欧洲区域约15 km，西班牙区域约5 km），无法表征亚网格尺度的过程。同时，GAM基于回归的本质可能在其影响估计中引入一定程度的平滑效应。

值得注意的是，OBS方法预测的O3增加在涵盖低浓度时段（夜间/冬季）的指标上大于峰值指标。这与高NOx区域的化学传输模型文献一致，即年度均值在NOx减排下往往上升，而最大值仅小幅增加甚至下降。因此，OBS方法独立证实了化学传输模型中所表征的非线性NO光化还原效应。

尽管缺乏唯一的2020年"反事实"情景限制了纯粹基于观测的结论，但本研究证明OBS方法是评估空气质量影响和基准检验化学传输模型响应的稳健工具。总之，化学传输模型估计与观测推断的变化一致；模型有效地再现了对排放变化的响应，尽管O3影响量化仍然具有挑战性，因为结果因分析指标的不同而显著变化。

**CRediT作者贡献声明**

Marc Guevara：写作 – 审阅与编辑，方法论。Hervé Petetin：数据整理。Marta G. Vivanco：写作 – 原稿撰写，监督，项目管理，方法论，调查研究，正式分析，数据整理，概念化。Coralina Hernández：写作 – 审阅与编辑，可视化，验证，软件，调查研究，正式分析，数据整理。José Manuel Garrido：数据整理。Alejandro Rodríguez-Sánchez：写作 – 审阅与编辑，数据整理。Fernando Martín：写作 – 审阅与编辑。Mark R. Theobald：写作 – 审阅与编辑，可视化，验证，方法论，调查研究，正式分析，数据整理，概念化。Victoria Gil：写作 – 审阅与编辑，方法论，调查研究，数据整理。Juan Luis Garrido：写作 – 审阅与编辑，调查研究，数据整理。Carlos Ordó?ez：写作 – 审阅与编辑，方法论，调查研究。

**未引用参考文献**

EU, 2016；Gorrochategui et al., 2022；Hernández Trujillo et al., 2025；Vivanco, 2025。

**本文研究数据**

支持本研究结果的数据已在Zenodo公开提供（DOI见下方）。该仓库包括CHIMERE模型模拟配置文件和经过处理的输出结果、广义可加模型（GAM）预测脚本、后处理脚本，以及2020年逐日"一切如常"（BAU）估计值。完整数据集的引用方式为：Hernández Trujillo, C., Vivanco, M. G., Theobald, M., Gil, V., Garrido, J. L., & Rodríguez-Sánchez, A. (2025). Code and Data for Air Quality Model Sensitivity Study during COVID-19 Lockdown [数据集]. Zenodo. https://doi.org/10.5281/zenodo.17143300.

**利益冲突声明**

作者声明不存在利益冲突。

Marta G. Vivanco | Coralina Hernández | Mark R. Theobald | Victoria Gil | Juan Luis Garrido | Carlos Ordó?ez | José Manuel Garrido | Alejandro Rodríguez-Sánchez | Fernando Martín | Marc Guevara | Hervé Petetin

大气模拟单元，环境系。CIEMAT，Avda. Complutense, 40, 马德里，西班牙