对淡水鱼类中多氯联苯(POPs)和多环芳烃(PAHs)的多尺度评估:结合环境监测、遗传算法-多元线性回归(GA-MLR)建模及毒代动力学预测,以评估这些物质向人类传递的潜在风险
《Environmental Research》:A multiscale assessment of POPs and PAHs in freshwater fish: Linking environmental monitoring, GA-MLR modeling and toxicokinetic prediction to assess potential transfer to humans
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时间:2026年08月27日
来源:Environmental Research 8.2
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摘要
本研究整合了环境监测、多变量建模和毒代动力学预测方法,以探讨克罗地亚淡水鱼类中多环芳烃(PAHs)、多氯联苯(PCBs)和有机氯农药(OCPs)的分布情况以及与其组织浓度相关的因素。研究了来自多瑙河和亚得里亚海流域克罗地亚河流的沉积物和/trout(Squalius属)
摘要
本研究整合了环境监测、多变量建模和毒代动力学预测方法,以探讨克罗地亚淡水鱼类中多环芳烃(PAHs)、多氯联苯(PCBs)和有机氯农药(OCPs)的分布情况以及与其组织浓度相关的因素。研究了来自多瑙河和亚得里亚海流域克罗地亚河流的沉积物和/trout(Squalius属)的数据。氟蒽和芘是trout和沉积物中含量最丰富的PAHs,而高分子量PAHs检测频率较低,且在鱼类组织中的浓度通常较低。相比之下,尽管PCBs和OCPs在沉积物中的含量较低,但它们在鱼类体内却持续积累,这体现了它们的持久性和强烈的生物累积潜力。多变量建模表明,PAHs主要与急性毒性相关指标相关,而PCBs/OCPs则与吸收、分配、代谢和消除过程相关。脂质含量是预测PCBs和PAHs负荷的主要因素,但并非始终如此;年龄和体型与这些指标呈负相关,这可能与生长稀释和代谢效应有关。基于OPERA模型的毒代动力学预测结果揭示了污染物在器官中的分布情况,尤其是PCBs在富含脂质的组织(如肝脏)中的累积情况。这些发现表明,将环境监测与统计和毒代动力学建模相结合有助于更好地理解污染物的存在情况,并为未来评估饮食暴露风险提供支持。
引言
淡水系统的污染对水生生态系统和人类健康构成严重威胁,因为持久性有机污染物(POPs)如多氯联苯(PCBs)、有机氯农药(OCPs)和多环芳烃(PAHs)具有生物累积性。这些化合物通过大气沉降、工业排放和地表径流进入水生系统。疏水性较强的化合物,尤其是PCBs、OCPs和高分子量PAHs,会优先在沉积物中积累并在水生生物体内累积。
虽然PAHs主要来源于不完全燃烧过程,并持续不断地被释放到环境中(Stani?i?等人,2022年),但PCBs和OCPs仍作为遗留污染物存在于环境中,因为它们来自旧垃圾填埋场、泄漏的设备和其他受污染场所,尽管《斯德哥尔摩公约》已禁止这些物质的使用(Jones,2021年)。最新研究表明,土壤、沉积物、水体、空气和生物体是PCBs和OCPs传输和归趋的关键介质(Lu等人,2016年;Jones,2021年)。长期数据显示,在过去三十年中,近40%的底栖水生生态系统一直面临高风险的PCB污染(Umasangaji等人,2020年)。
鱼类是水生污染的重要生物指示物,因为它们会通过水、沉积物相互作用和食物链传递受到污染。鱼类的生物累积不仅受环境浓度的影响,还受到生物学和物理化学因素的影响,如脂质分配、代谢过程、吸收和消除机制以及与年龄相关的生理特性。这意味着沉积物的污染程度提高并不一定意味着鱼类组织中的污染物浓度也会相应增加(Paterson等人,2016年)。尽管淡水鱼类中的污染物浓度通常低于监管限值,但仍有报道指出某些地区的鱼类体内PCB浓度升高(Kuhn等人,2024年)。例如,在斯洛伐克的Zemplínska ?írava水库,Σ6非二噁英类PCB的浓度超过了普通鲫鱼(Abramis brama)肌肉组织的最大允许水平(Brázová等人,2021年)。此外,持久性有机污染物在受污染的淡水沉积物中仍然是一个问题(Marziali等人,2021年)。
多瑙河流域跨越19个国家,极易受到跨界污染的影响。自2001年以来,ICPDR联合多瑙河调查(JDS)根据《多瑙河保护公约》和欧盟水框架指令实施了标准化监测。JDS 4调查结果显示,PAHs、OCPs和PCBs的浓度 generally 较低至中等。这些污染物在鱼类和贻贝体内的存在证实了它们的持久性和生物累积潜力。Chi?escu等人(2021年)进一步证明了下游多瑙河和黑海西北部的沉积物和生物体中仍存在污染。尽管对多瑙河流域进行了大量研究,但克罗地亚境内的部分区域在污染物分布、鱼类生物累积行为及污染传输机制方面仍相当缺乏研究。最近使用VEGA QSAR工具对克罗地亚淡水沉积物进行了生态毒性风险评估(Terzi?等人,2026年),发现了一些潜在的污染区域,其中Kupa河流域历史上有PCB污染的问题。通过河床沉积物输送模型证实了Kupa河沉积物中长期积累PCBs的情况(Herceg Romani?等人,2023年),而最新分析显示某些鱼类样本中的PCB浓度也较高(Herceg Romani?等人,2026年)。
本研究结合了沉积物数据以及从克罗地亚多条河流收集的/trout(Squalius cephalus、Squalius squalus和)样本。虽然沉积物分析由Terzi?等人(2026年)单独报告,但沉积物和鱼类样本是在同一采样活动中在同一地点采集的,从而可以直接比较污染物分布情况。 study整合了环境监测、统计建模和毒代动力学预测,以探讨影响淡水鱼类中污染物分布的因素及其通过饮食暴露的潜在传输途径。研究涵盖了两种不同的水文环境:以大型跨界河流系统为特征的多瑙河流域,以及由较小喀斯特流域组成的亚得里亚海流域。
本研究不仅限于常规的污染物水平量化,还有两个主要目标。第一个目标是利用基于结构和物理化学指标的遗传算法-多元线性回归(GA–MLR)模型,结合适用性分析,识别影响OCPs、PCBs和PAHs分布的分子决定因素。同时,还开发了额外的MLR模型来量化鱼类形态学和生理特征对污染物生物累积的影响。这种组合方式减少了指标数量,提高了模型的准确性和稳健性,降低了过拟合风险,使GA–MLR成为QSAR分析中预测化学物质毒性和其他性质的常用工具(Rajabi和Shafiei,2019年)。
第二个目标是利用毒代动力学预测来评估污染物在人体内的潜在传输和组织分布,而不是基于危害或癌症风险指标进行传统的人类健康风险评估。该方法结合了基于生理学的毒代动力学建模(PBTK/PBPK)概念,能够预测这些污染物在人体内的吸收、分布和组织分配情况;而结构-活性关系(SAR/QSAR)方法则能够将分子指标与生物累积和毒性相关终点定量关联(Simpson等人,2023年;Obradovi?等人,2025年)。这些方法通过将环境监测数据与组织特异性积累和长期健康风险的预测联系起来,改进了暴露程度的评估(Mi和Lin,2025年)。
章节摘录
研究区域和/trout样本
多瑙河流域覆盖潘诺尼亚平原,具有流量缓慢的低地河流和冲积沉积物,属于温带大陆性气候,季节性洪水频繁,河水向东流入多瑙河和黑海,支持农业、航运、水力发电和居住区发展(JDS,2026年)。相比之下,亚得里亚海流域位于克罗地亚西部和南部,以喀斯特地貌为特征,河流短而流速快,流经石灰岩基底(
克罗地亚河流中/trout体内的PAH分布模式
低至中等分子量的化合物,尤其是氟蒽(Flu)和芘(Pyr),在/trout中占主导地位,而较重的PAHs如BbF、BkF、BaP和IcdP则检测频率较低,且浓度通常较低(图2,表S5)。这种分布模式与氟蒽和芘的较高生物利用度和较低疏水性一致,而较重的PAHs则在沉积物中累积更多,在鱼类组织中的吸收效率较低,代谢转化较强(Maina
结论
本研究通过结合环境测量、生物特性分析和< />建模方法,对克罗地亚多瑙河和亚得里亚海河流域淡水生态系统中的PCBs、OCPs和PAHs进行了综合评估。结果表明不同类别污染物具有不同的行为特征:PAHs在沉积物中占主导地位,表明有持续的输入来源,但在/trout体内的累积有限。相比之下,尽管沉积物中的浓度较低,遗留的PCBs和OCPs仍持续存在(
作者贡献声明
Darija Obradovi?;:撰写-审稿与编辑、原始初稿撰写、数据可视化、软件开发、方法学研究、数据分析、概念构建。Goran Jak?i?;:原始初稿撰写、资源获取、调查实施、数据整理。Martina Bio?i?;:方法学研究、数据分析。Sanja Fingler;:数据验证、方法学研究、数据整理。Gordana Menda?;:撰写-审稿与编辑、资源获取、方法学研究、数据分析。Sa?a Lazovi?;:撰写-审稿与
Chi?escu等人,2021年;Chirico等人,2021年;Chung等人,2022年;Daina等人,2017年;Dinarsko Gorje,2026年;Fu等人,2024年;Gramatica等人,2013年;Hines等人,2022年;Joint Danube Survey(JDS),2026年;Tsaioun等人,2016年;世界卫生组织,2003年。
作者声明没有已知的财务利益或个人关系可能影响本文的研究结果。
作者感谢欧盟—NextGenerationEU(EnvironPollutHealth项目)、克罗地亚扎格列布的医学研究与职业健康研究所(合同编号:8 December 2023,类别:643-02/23-01/00016,注册号:533-03-23-0006)提供的资助。此外,塞尔维亚共和国贝尔格莱德物理研究所也提供了支持,该研究所获得了塞尔维亚科学、技术发展和创新部的拨款(
Snje?ana Herceg Romani? | Ivana Jakovljevi? | Gordana Jovanovi? | Tijana Mili?evi? | Sa?a Lazovi? | Gordana Menda? | Sanja Fingler | Martina Bio?i? | Goran Jak?i? | Darija Obradovi?医学研究与职业健康研究所,Ksaverska Cesta 2,邮政信箱291,10001,扎格列布,克罗地亚
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