《Food Hydrocolloids for Health》：Development of Bigel Based on Nanofiber Cellulose–Modified Starch Hybrid Hydrogel and Sesame Oil–Beeswax Oleogel for the Co-Encapsulation of Vitamins C and E
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近几十年来，消费者营养意识提升及对具功能特性的低脂食品需求推动了创新食品递送系统的发展。双凝胶（bigels）作为结合油凝胶（oleogels）与水凝胶（hydrogels）的杂化结构，为亲水性与亲脂性生物活性化合物的脂肪替代载体提供了独特机遇。本研究开发了三
近几十年来，消费者营养意识提升及对具功能特性的低脂食品需求推动了创新食品递送系统的发展。双凝胶（bigels）作为结合油凝胶（oleogels）与水凝胶（hydrogels）的杂化结构，为亲水性与亲脂性生物活性化合物的脂肪替代载体提供了独特机遇。本研究开发了三元纤维素–淀粉水凝胶与芝麻油–蜂蜡油凝胶体系，同步将维生素C包封于水凝胶相、维生素E包封于油凝胶相。研究人员表征了双凝胶的微观结构、热行为、包封效率与流变特性。傅里叶变换红外光谱（FT-IR）与X射线衍射（XRD）分析确认了组分间相互作用并揭示结晶与无定形域共存。流变与热学评估显示体系呈固态行为且熔融温度较单一油凝胶升高。结果凸显了该双凝胶体系作为低脂营养强化食品中生物活性维生素多功能载体的潜力。
研究背景方面，随着消费者健康意识增强，低脂且具功能特性的食品需求上升，但维生素C与E等生物活性物质易受高温、光照、氧气及pH变化降解，传统食品加工会削弱其稳定性与生物利用度。现有递送系统中，常规双相体系常需乳化剂，而双凝胶（bigels，由油凝胶oleogels与水凝胶hydrogels经均质后室温快速成胶的杂化双相体系）可避免该问题并同时负载亲水/亲脂活性物。此前研究多聚焦单一活性物或单一凝胶基质，缺乏以天然多糖杂化网络同步共包封维生素C（ hydrophilic）与E（lipophilic）并验证其在真实食品体系中应用的工作。因此研究人员开展本研究，旨在构建基于纳米纤维纤维素（cellulose nanofibers, CNFs）–辛烯基琥珀酸酐改性预糊化淀粉（OSA-DS modified pregelatinized starch）水凝胶与芝麻油–蜂蜡油凝胶的三元双凝胶，评估结构–性能关系及在蛋黄酱模型食品中的脂肪替代与营养强化潜力。
关键技术方法上，研究人员采用两步混合法分别制备油凝胶相（3.5%蜂蜡溶于80℃芝麻油后加维生素E冷却成胶）与水凝胶相（6% OSA-DS淀粉于70–75℃水分散后加1% CNFs，近室温加维生素C冷藏24 h），于60℃、12000 rpm均质7 min制备油凝胶占比25%、50%、75%的双凝胶（BG25、BG50、BG75）。表征手段包括光学显微镜观微观结构、XRD（Cu Kα, 40 kV, 2θ 5–60°）析结晶态、FT-IR（400–4000 cm?1）析官能团与相互作用、DSC（30–180℃, 10℃/min）测热行为、溶胀实验（25℃去离子水10 h）评水保持、旋转流变仪（应变扫描与频率扫描）测粘弹性（G′、G″、tan δ）、乙醇萃取–UV-Vis分光光度法（VC 246 nm，VE 285 nm）定量包封效率，并将BG25以10–30%替代蛋黄酱脂肪做离心稳定性、色泽、pH、过氧化值及感官验证。
研究结果各小节结论如下：
凝胶稳定性：倒置实验与3个月储存显示所有双凝胶无相分离、无水油析出，自支撑性来自水凝胶三维网络与油凝胶结晶结构协同。
微观观察：BG25/BG50呈油凝胶液滴分散于水凝胶连续相的oleogel-in-hydrogel结构，BG75油相趋连续；油凝胶分数升高液滴增大，证实相比率决定双凝胶类型。
凝胶形成机制：CNFs与淀粉羟基氢键及油水界面疏水作用共同稳定双网络，水凝胶网络限制蜂蜡结晶细化晶区，FT-IR峰移与XRD结晶/无定形共存佐证。
XRD分析：油凝胶~20°宽峰主无定形；双凝胶随油凝胶比增19.5°附近峰强升示有序度增，高水凝胶比因水合聚合物屏蔽使衍射弱，结构有序度与热/粘弹趋势一致。
FT-IR分析：2933/2858 cm?1 C–H伸缩、1465 cm?1弯曲、1153/1751 cm?1 C=O等随油凝胶比变；3000–3685 cm?1宽OH带积分面积H最大、BG75次之，示氢键密度随水凝胶比升。
DSC分析：BG25焓最高、熔融峰温最高，因水凝胶相焓高于油凝胶相，油凝胶比升则双凝胶熔融温降。
溶胀与保水：1% CNFs+6%淀粉水凝胶溶胀最优被选作水相；双凝胶中BG50溶胀~18%最高，BG75因疏水连续相限水渗透，BG25因制时已吸水故追加吸水量低。
流变特性：所有双凝胶G′>G″、tan δ<1呈弹性固态，G′随油凝胶比升（BG75达3.26×103 Pa），蜂蜡结晶与凝胶网络互锁成双网络增强模量，BG50/BG75较单凝胶显著增效。
色泽分析：油凝胶L低b高呈亮黄；入水凝胶后L升b降，BG50 L*最高（94.52），色差ΔE随组成变。
维生素包封效率：VC包封BG25最高，因高水凝胶比开放水合网络利氢键捕集，BG75致密油晶网限水迁移使VC界面暴露易降解；VE包封BG50/BG75更高，亲脂分配入油相强疏水作用。所有样EE>20%具营养源标准。
蛋黄酱模型应用：加10–30%双凝胶减小油滴尺寸、提离心稳定性至100%（对照95%），L升b降，pH微降酸度微升，过氧化值略升（6.3→7.5 meq O?/kg oil）因热处理与小液滴氧暴露，25–30%替代感官总分超对照。
讨论与结论翻译总结：讨论指出双凝胶结构稳定性由氢键、疏水作用及结晶–无定形互穿驱动，相连续性主导VC/VE分区包封效率，非仅加工温度决定；真实食品验证表明其可作部分脂肪替代且不损乳化稳定性与接受度。结论部分原文表述为：本研究成功开发基于纤维素–淀粉水凝胶与芝麻油–蜂蜡油凝胶的三元双凝胶体系，用于VC与VE共包封；结构、流变与微观分析确证稳定双网络形成，水凝胶与油凝胶相有效互作增强机械稳定性与包封表现；BG50与BG75对亲水/亲脂维生素提供改良保护与控制释放；FT-IR与XRD示氢键及结晶互作贡献网络稳定；该体系作为敏感生物活性物多功能递送平台潜力明确，为复杂食品基质中脂肪替代与营养强化提供策略。论文发表于《Food Hydrocolloids for Health》。
