在准确性与早期预测性之间找到平衡：通过分析映射发现方法实现电池寿命预测的灵活框架

《Energy Storage Materials》：Balancing Accuracy and Early Predictability: A Flexible Framework for Battery Lifetime Prediction via Analytical Mapping Discovery

　　摘要
早期循环电池寿命预测可以加速电池材料和电池单元的设计开发，提高制造质量，并为运营管理提供参考。然而，大多数现有研究在预定义的早期寿命测试窗口内寻找最佳特征以提高预测准确性，但在需要考虑早期诊断、有限的失效数据以及有限先验知识的实际寿命评估方面提供的支持有限。在这里，我们提出了一个可解释的分析映射发现框架，在该框架中，将诊断的早早性视为一个可控制的设计变量，而不是一个预定义的测试窗口。在这种框架下，从高维的潜在可用早期循环描述符池中提取出紧凑的符号模型，通过两种灵活的运行模式系统地探索庞大的组合搜索空间，这两种模式分别优先考虑预测准确性或在最早可行的诊断点上的可用性。通过对涵盖不同化学成分、循环协议和生命周期阶段的多个电池数据集进行的广泛基准测试，证明了在有限标记数据下的鲁棒性和竞争力强的寿命预测能力，同时实现了时间和能源成本的显著节省以及亚微秒级的推理延迟。这些结果建立了一条可解释且资源高效的路径，以实现更早和更可部署的电池寿命预测。

引言
锂离子电池是电动交通和电网规模储能的核心，[1] [2] [3]，因此其循环寿命、安全性和可靠性对于清洁能源转型至关重要[4,5]。随着部署的不断扩大，电池的耐久性已成为实际可扩展性和经济可行性的关键限制[6]。因此，延长电池寿命对于可持续的大规模电气化至关重要[7,8]。然而，寿命评估仍然是电池创新的主要瓶颈[9,10]。尽管在电池材料和电池单元设计方面取得了快速进展，寿命评估仍然主要依赖于失效测试，这可能需要数月甚至数年，并且需要大量的劳动力、设备时间和材料资源[11,12]。因此，电池开发面临着日益严重的可持续性困境：追求更绿色的电池本身变得越来越资源密集，因为传统的验证仍然缓慢且成本高昂[9,13]。迫切需要快速而可靠的寿命评估策略，以加速跨越材料、电池单元设计和充电协议的大规模设计空间的探索。
在这种背景下，准确高效的早期循环电池寿命预测已成为加速电池开发和部署的有希望的途径[14]。其概念基础可以追溯到达尔豪斯大学的J. Dahn及其同事的开创性研究，他们表明，库仑效率（定义为放电到充电的容量比）对与长期容量衰减相关的寄生副反应非常敏感[15]。他们的工作进一步表明，仅从最初的几个循环中获得的高精度测量数据就已经能够揭示出细微的退化差异，并对电池寿命进行定性排序[16]。基于这一洞察，过去十年中早期循环寿命预测的研究取得了快速进展[17,18]，主要工作集中在提高预测性能和减少对失效测试的依赖上，从而提高了模型开发的效率[19,20]。
一项主要的研究方向集中在特征工程上，因为机器学习（ML）模型的预测性能在很大程度上取决于输入表示的信息量。研究表明，对于在相同条件下循环的电池，即使在制造后形成的阶段也可以提取出具有信息量的早期循环描述符[21]。例如，通过脉冲注入测量的低状态电量（SOC）电阻[22]，以及从特定电压区间内的最终形成放电中得出的差异曲线统计[23]。这些描述符与形成过程中的锂损失（LLI）、固体电解质界面（SEI）质量、颗粒电阻的微观异质性和正极的动力学限制等与退化相关的属性有关[23]。因此，它们可以提供关键退化路径的早期迹象，包括SEI退化、锂沉积、活性材料损失（LAM）和电解质分解，从而有效地预测电池的最终寿命[22] [23] [24] [25]。
Severson等人[26]对更多样化的操作条件进行了研究，他们研究了在异质多阶段快速充电协议和相同高率放电条件下循环的124个高功率电池单元。在这项开创性的研究中，作者检查了前100个循环中的一系列经典描述符，并表明与电压响应曲线的早期扰动相关的基于方差的描述符可以在容量显著退化变得明显之前提供稳健的预后信息。这使得即使使用简单的弹性网络模型和少量的早期循环描述符也能获得良好的预测性能。在此基础上，后续研究通过结合额外的信号模式和电池知识扩展了描述符空间。例如，基于表面温度的描述符被证明提供了进一步的预测价值[27]，而涵盖不同充电和放电策略的更大数据集使得协议派生和操作描述符能够在层次化贝叶斯框架中集成，以实现有效的寿命预测[28]。同时，深度学习（DL）的快速发展鼓励了采用更具表现力的模型架构进行端到端寿命预测，减少了对手动设计描述符的依赖[29,30]。这些方法，包括深度神经网络和跨领域学习机制，提高了预测准确性，在某些情况下减少了所需的输入数据量[31,32]。值得注意的是，当有足够训练良好的模型支持时，使用单个循环的数据也实现了准确的寿命预测[33]。除了寿命预测之外，人工智能和数据驱动方法的快速发展进一步扩展了电池智能，应用于更广泛的监控、管理和生命周期管理。最近的进展包括用于增强电池状态监测的智能传感[34]、通过动态重新配置对电池包进行系统级优化[35]、在任意使用条件下的健康估计[36]，以及用于电池再利用、回收和再制造的AI支持解决方案[37]。
除了提高预测性能的努力外，另一个主要研究方向是降低寿命标记本身的成本。在这方面，主动学习作为一种有前途的策略应运而生，用于确定哪些电池单元应进行失效测试，以便用较少的完整样本获得有信息的训练数据[38]。现有研究探索了考虑不确定性的贝叶斯框架，以优先选择最具信息量的电池单元进行寿命标记[39,40]，而最近的工作则进一步朝向结合主动学习、物理指导学习和最小化实验的集成范式发展，以实现越来越资源高效的电池寿命推断[41]。总的来说，这些努力反映了该领域从纯准确性驱动的模型开发向明确考虑数据获取实际成本的预测框架的转变[42,43]。
尽管有上述努力和不断取得的进展，但仍存在两个关键挑战。首先，许多研究通过使用完整的失效测试数据集来识别具有预测性的早期循环描述符。虽然这种方法有助于揭示与最终寿命相关的特征，但它更适合于制造后的筛选或相对电池排序，而不是准确预测绝对寿命。在实践中也很难持续使用，因为完整的失效测试劳动强度大、耗时且能耗高[28]。在这种情况下，通常无法获得用于得出易于部署和通用早期循环描述符的先验知识，特别是对于新兴的化学成分、电池单元设计和操作条件。这在该领域造成了一个核心矛盾：准确的寿命预测依赖于具有信息量的早期循环描述符，然而发现这些表示通常需要访问早期预测旨在减少的失效数据。如果早期测试窗口足够长，虽然可以获得有信息的描述符，但这种扩展可能会将诊断推迟到实际足够早的点之后。因此，一个核心问题不仅是否可以准确预测电池寿命，而且在不牺牲准确性的情况下，这种预测可以多早进行。这个根本重要的问题经常被忽视，导致电池必须循环到已经具有足够信息量和可部署性的诊断点之后才能获得后期循环描述符。这种不必要的测试扩展会大幅增加劳动力、时间和能源成本，减缓新电池材料和电池单元的设计和评估。其次，传统的依赖大量数据的ML和DL模型在早期循环寿命预测方面面临两个相互关联的局限性：有限的可解释性和对完整失效数据的强烈依赖。它们的黑箱性质使得预测难以解释、证明和信任。这种缺乏透明度在电池研究中尤其成问题，因为理解模型为何做出预测往往与预测本身一样重要。同时，当只有少数电池循环到真正的使用寿命（EOL）时，特别是深度神经网络可能难以学习早期循环行为与最终寿命之间的稳健和可转移的关系，而由此产生的数据稀缺也阻碍了对预测可靠性和失效边界的严格评估。符号回归提供了一种更具解释性的替代方法，通过寻找将早期循环描述符与电池寿命联系起来的紧凑分析表达式[44] [45] [46]。然而，尽管在科学和工程领域中的采用率逐渐增加[47] [48] [49]，但在数据稀缺的情况下仍然容易过拟合，并且缺乏在高维描述符空间中识别有用结构的天然能力[50] [51] [52]。
为了解决这些挑战，我们提出了一种分析映射发现框架，将早期循环电池寿命预测重新表述为一个受限优化问题，在这个问题中同时考虑预测准确性和诊断的早早性。本工作的主要技术贡献总结如下：
(1) 将早期可预测性明确表述为优化目标。以前的研究通常将早期寿命测试窗口视为一个预定义的实验设置，并通过事后性能比较来评估不同的循环次数。相比之下，本工作将所需的诊断窗口作为分析映射发现过程中的一个设计变量，从而自动识别平衡预测准确性和诊断早早性的寿命预测模型。
(2) 开发了一种分层优化策略，用于发现早期具有信息量的表示。本工作构建了一个包含潜在具有信息量的早期循环描述符的高维描述符池，并通过分层冗余筛选、非线性相关性评估和分析映射发现逐步对其进行优化。这减少了对手动预定义描述符和先验电池知识的依赖，同时能够在有限标记数据和受限诊断窗口下发现保持预测能力的紧凑描述符表示。
(3) 建立了一个用于可解释和资源高效寿命预测的集成分析映射发现框架。本工作将描述符的可用性、数据驱动的物理合理性和分析映射发现整合到一个统一框架中，允许在同时考虑准确性、早期可预测性和计算效率的情况下发现可解释的寿命表达式。
(4) 通过双运行模式展示了准确性与早期可预测性之间的权衡。所提出的框架提供了两种运行模式，分别明确优先考虑预测准确性或更早的诊断。这使得根据不同的实际需求（如电池质量评估、筛选和加速测试）进行灵活部署成为可能。

方法论概述
图1示意性地展示了所提出的框架。以主要的MIT基准为例，该框架从包含1,926个候选早期循环描述符的高维池开始，这些描述符涵盖统计、几何、电化学/操作和经典类别，通过分层特征优化和分析映射发现逐步提取出紧凑且可解释的符号模型，用于电池寿命预测。

结论
在这项工作中，我们提出了一种用于早期循环电池寿命预测的可解释分析映射发现框架，在该框架中，将诊断的早早性视为一个可控制的设计变量，而不是一个预定义的测试窗口。该框架的目标不仅是提高预测准确性，还包括实现更早、更透明和更资源高效的寿命评估，特别是在缺乏失效数据和先验知识的情况下。

数据准备和标准化
我们使用四个互斥的子集来训练和评估所提出的框架：标记的、未标记的、验证的和保留的。它们的索引集定义如下：
L∩U∩V∩T=?
其中L、U、V和T分别表示标记的、未标记的、验证的和保留的电池的索引集。
对于标准化，所有早期循环描述符都使用仅从标记样本中计算出的统计数据进行标准化，从而在分析映射过程中防止信息泄露。

作者贡献声明
Guo Ruohan：撰写——原始草稿，验证，软件，概念化。
Tian Jinpeng：撰写——审查与编辑，监督，资金获取，形式分析。
Sun Wanzhou：撰写——审查与编辑，验证。
Shen Weixiang：撰写——审查与编辑，验证。
Chung Chi Yung：撰写——审查与编辑，验证，调查。

香港理工学院电气与电子工程系，中国九龙